Введение к работе
Актуальность темы. К настоящему времени накоплен огромный теоретический и экспериментальный материал о фазовых переходах в кристаллах и, в частности, в магнитоупорядоченных системах Для многих типов магнетиков установлены основные закономерности фазовых переходов и предложены соответствующие модели В то же время, существуют и относительно слабо изученные области, несмотря на то, что понимание их имеет фундаментальное значение для развития теории магнетизма и фазовых переходов В частности, пока еще недостаточно исследованы переходы типа парамагнетик - зонный магнетик, особенно, в интерметаллических соединениях с несколькими магнитными подрешетками, образованными редкоземельными (R) и З^-переходными металлами (М) Соединения типа RxMy отличаются большим разнообразием свойств Отличительной особенностью этих соединений является наличие двух разных по природе магнитных подсистем. Магнитное поведение R подсистемы хорошо объясняется в рамках модели локализованных электронов, а свойства М подсистемы лучше описываются с помощью зонной модели Особенно интересными соединениями этого класса являются кубические фазы Лавеса типа RCo2 Магнитное поведение М подсистемы в этих соединениях было интерпретировано на основе модели зонного метамагнетизма, согласно которой магнитный момент на атомах кобальта индуцируется эффективным (обменным или внешним) полем, действующим со стороны редкоземельной подсистемы При этом зависимость магнитного момента кобальта от эффективного поля имеет метамагнитный вид, то есть при достижении некоторого критического значения поля система коллективизированных й?-электронов скачком переходит из парамагнитного в магнитноупорядоченное состояние - в соединении происходит зонный метамагнитный переход (ЗМП) При переходе в магнитоупорядоченное состояние соединения RCo2 претерпевают спонтанную деформацию (искажение) решетки, являющуюся по существу спонтанной магнитострикцией Для комплексного исследования всего этого спектра явлений наиболее широкие возможности предоставляют методы, основанные на дифракции нейтронов, поскольку они позволяют получить данные о каждой из магнитных подрешеток в отдельности и, одновременно, определить искажение кристаллической структуры
Поэтому основной целью работы являлось нейтронографическое исследование зонного метамагнетизма на примере соединений R"i.xR'xCo2 и установление зависимостей основных магнитных характеристик системы от внешних параметров (температуры, концентрации, внешнего поля), а также установление механизмов, ответственных за эти переходы.
Для достижения этой цели в данной работе ставились следующие задачи:
С помощью методов магнитной нейтронографии изучить магнитные свойства соединений R).x'Rx"Co2 в следующих случаях когда оба R' и R" являются тяжелыми редкоземельными элементами, когда один из R является
легким редкоземельным элементом; когда один из R - немагнитный итгрий или цирконий
В качестве объектов исследования нами были выбраны следующие поликристаллические образцы соединений
с тяжелыми редкоземельными элементами - Tnii.xTbxCo2;
с легкими и тяжелыми редкоземельными элементами - Ndi.xTbxCo2,
С Переходными И редкоземельными Элементами - ЕГ].ХУХС02 и
соединения фаз Лавеса с цирконием - Zri.xMnxCo2+s Научная новизна и защищаемые результаты работы. В работе были получены и выносятся на защиту следующие новые научные результаты
Результаты нейтронографического исследования ЗМП в системах соединений Tmi_xTbxC02 и Eri.xYxCo2 под действием внешнего магнитного поля, температуры и концентрации Данные о магнитном состоянии соединений Tmi.xTbxCo2 и Eri.xYxCo2 в области критической концентрации Обнаружены особенности поведения магнитных моментов редкоземельной и кобальтовой подрешеток и параметров решетки при ЗМП. Показана связь магнитной и решеточной подсистем в соединении,
Результаты исследования концентрационных зависимостей магнитных моментов редкоземельной и зонной подсистем в соединении Nd! хТЬхСо2 с легкими и тяжелыми редкими землями Обнаружены особенности в поведение намагниченностей двух подсистем при изменении концентрации в интервале 0<х<1;
Результаты нейтронографического исследования системы соединений фаз Лавеса с цирконием Zn хМпхСо2+5 Определено распределение атомов по кристаллографическим позициям и определена магнитная структура этих интерметаллидов
Научная и практическая значимость работы. Обзор литературы показывает, что в настоящее время исследованию фаз Лавеса со структурой типа RCo2 уделяется большое внимание Это обусловлено тем, что понимание явлений, связанных со структурными и магнитными фазовыми переходами, представляется важным для развития теории магнитных явлений Фазы Лавеса типа RCo2 обладают простой кристаллической структурой, поэтому они оказались весьма удобными модельными системами для изучения разнообразных магнитных и структурных переходов в твердых телах и развития соответствующих теоретических представлений Результаты исследований, проведенных в данной работе, представляют интерес для выяснения фундаментальных механизмов магнитных и структурных фазовых переходов, таких как метамагнитный переход в системе коллективизированных электронов Отсутствие прямых данных о намагниченностях R- и Со-подрешеток является одной из причин того, что пока нет единого мнения о механизме метамагнитного перехода Поэтому, нейтронографические данные о поведении R- и Со- подрешеток важны для описания магнитного состояния соединений типа RCo2 в области метамагнитного перехода Следует отметить, что изучаемые системы представляют и практический интерес В частности, наличие большого по величине магнито-калорического эффекта в соединениях
RCo2 важно с точки зрения применения этих материалов в безкомпрессорных холодильных устройствах
Личный вклад автора. Автором был осуществлен синтез и аттестация ряда образцов, проведены нейтронографические измерения Используя программный пакет "FullProf автор провела расчеты кристаллической и магнитной структуры исследуемых в работе соединений по экспериментальным нейтронограммам Автор принимала непосредственное участие в обсуждении результатов, написании статей и тезисов докладов В работе приводятся данные магнитных измерений, полученные д ф -м н. Барановым Н В , используемые для сравнения с результатами нейтронографии и получения более полной картины магнитного состояния соединений и ЗМП в них
Степень достоверности результатов, приведенных в диссертации, обеспечивается использованием аттестованных образцов, применением стандартных методик измерений на аттестованных приборах Расчет магнитных структур по экспериментальным нейтронограммам проводился с использованием апробированного программного пакета "FullProJ" Выводы обсуждались с привлечением ведущих российских и европейских специалистов в области нейтронографии и были представлены на различных международных конференциях
Апробация работы. Результаты работы докладывались на 11 отечественных и международных научных конференциях Лично автором сделано 10 докладов, представленных на следующих конференциях и семинарах IV-ом молодежном семинаре по проблемам физики конденсированного состояния вещества (Россия, Екатеринбург, 30 ноября - 5 декабря, 2003), международной конференции по рассеянию нейтронов ECNS-2003 (Франция, Монплее, 2003), международном научном семинаре (Узбекистан, Ташкент, 2003), международной школе-семинаре по нейтронному рассеянию (Швейцария, Цуоц, 5-11 августа, 2004), на ХХ-ой международной конференции по физике конденсированного состояния вещества (Чехия, Прага, 2004), на XVIII совещании по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (Россия, Заречный, 12-16 октября, 2004), на XVII-ой международной школе по физике и химии конденсированного состояния вещества (Польша, Беловежа, 21-29 июня, 2005), на XIX совещании по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (Россия, Обнинск, 12-15 сентября, 2006), IX конференции молодых ученых «Проблемы физики твердого тела и высоких давлений» (Россия, Туапсе, 2006), международной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» (Белоруссия, Минск, 23-26 октября, 2007).
Публикации Всего по теме диссертации опубликовано 15 научных работ, из них статьи в ведущих рецензируемых научных журналах, определенных ВАК - 4, статей в сборниках и трудах конференций и тезисов докладов - 11
Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и библиографии Общий объем диссертации - 171 страниц,
включая 79 рисунков, 6 таблиц и список цитированной литературы из 115 наименований