Содержание к диссертации
Введение
1 Магнитные состояния и фазовые переходы в треугольных антиферрома гнетиках (обзор) 10
1.1 3D - треугольные антиферромагнетики 13
1.1.1 Гейзенберговские и XY - спины 13
1.1.2 Изинговские спины 18
1.2 ID - треугольные антиферромагнетики 19
1.2.1 Гейзенберговские спины 19
1.2.2 Планарные (XY) спины 24
1.2.3 Изинговские спины 26
1.3 Антиферромагнетики с решеткой Кагоме 26
1.4 Постановка задачи ' 27
2 Спиновое упорядочение квазидвумерного гексагонального антиферрома гнетика типа VX2 в магнитном поле . 28
2.1 Спиновые конфигурации 30
2.2 Влияние квантовых флуктуации 36
2.3 Выводы 43
3 STRONG Критическое поведение в антиферромагнитных 2D — XY системах с ре
шеткой Кагоме STRONG . 44
3.1 Область низких температур 47
3.2 Поведение при произвольных температурах 48
3.2.1 Изложение метода Монте-Карло 48
3.2.2 Фазовый переход 53
3.2.3 Результаты моделирования и их обработка 54
Установление факта фазового перехода 56
Температура tk перехода с нарушением киральной симметрии . 57
Определение критических индексов с помощью соотношений подобия 59
Температура ВКТ перехода с нарушением спиновой симметрии . 60
Скейлинговый анализ - средство определения критических параметров. 62
3.2.4 Фазовая диаграмма 67
3.3 Выводы 69
4 Квантовая спиновая жидкость в двухслойном треугольном антиферромагнетике . 70
4.1 Спин-волновая теория для 120 - фазы 71
4.2 Неупорядоченное синглетное состояние 73
4.3 Упорядоченное состояние (120 - фаза) 77
4.3.1 Модификация операторов и энергия основного состояния в нулевом приближении 77
4.3.2 Спектр магнонных возбуждений 79
Спектр поперечных колебаний 79
Спектр продольных колебаний 80
4.4 Корреляционные функции 82
4.4.1 Неупорядоченное состояние 82
Внутриплоскостные корреляции 82
Межплоскостные корреляции 83
4.4.2 Упорядоченное состояние 84
Внутриплоскостные корреляции 84
Межплоскостные корреляции 89
4.5 Энергия основного состояния упорядоченной фазы с учетом флуктуации 90
4.6 Спонтанная намагниченность 93
4.6.1 Первое приближение и точная функция 94
4.7 Начальная восприимчивость 99
4.7.1 Учет флуктуации при вычислении индуцированной полем намагниченности и восприимчивости 106
4.8 Выводы 124
Заключение 126
Литература
- ID - треугольные антиферромагнетики
- Поведение при произвольных температурах
- Температура ВКТ перехода с нарушением спиновой симметрии
- Модификация операторов и энергия основного состояния в нулевом приближении
Введение к работе
Актуальность темы.
Магнитные состояния и фазовые переходы всегда были объектом несомненного научного интереса. В последнее время особое внимание уделяется системам с фрустрациями, поскольку они зачастую проявляют поведение, существенно отличное от поведения соответствующих нефрустрированных систем. Причина этого - в сильном вырождении в спиновой подсистеме, эффективном ослаблении связи, и, как следствие, высокой чувствительности к различным возмущающим факторам - дополнительным взаимодействиям, слабым полям, тепловым и квантовым флуктуациям, анизотропии, дефектам и деформациям. Включение этих факторов "рождает" большое разнообразие фаз в таких магнетиках, чем, в том числе, обусловлен неослабевающий интерес к ним. В результате теоретических и экспериментальных исследований многих авторов установлено, что вследствие фрустраций в ряде систем возникают непериодические состояния, модулированные состояния с дальним и ближним порядком, вихревые состояния с экспоненциальным спадом корреляций, состояния типа спиновой жидкости, состояния с непрерывной и дискретной симметрией и др. Изучение фрустрированных магнетиков актуализировано также в связи с проблемой высокотемпературной сверхпроводимости, где из-за эффектов фрустраций возможно спиновое нематическое состояние. Таким образом, вопрос о влиянии возмущений различной природы на такие системы имеет принципиальное значение.
К настоящему моменту фрустрированные антиферромагнетики изучены достаточно хорошо, однако многие аспекты теории слоистых антиферромагнетиков с треугольной геометрией остаются невыясненными. Предлагаемая работа призвана частично восполнить эти пробелы.
Магнитное поле во фрустрированных системах вызывает много интересных эффектов (см., например, [2]). Часто эти эффекты можно объяснить с классических позиций. Однако в системах с нетривиальным непрерывным вырождением, как показали Шиба и Никуни в [70], существенно влияние квантовых флуктуации. Последние способны не только снять имеющееся вырождение, но и могут в результате конкуренции с другими возмущающими факторами изменить сам характер структуры.
В большинстве треугольных антиферромагнетиков квантовые флуктуации не меняют в магнитном поле состояние с непланарной спиновой конфигурацией. Однако в гексагональных соединениях VX2 (X = Br, С 1,1), где соседние слои V2+ отделены двумя слоями Х , межплоскостной обмен на два порядка меньше внутриплоскостного [75], [76], и поэтому энергия нулевых колебаний может превысить энергию взаимодействия между слоями. Это может привести к изменению структуры. Тем самым изучение фаз в таких магнетиках при учете квантовых флуктуации является важной и перспективной задачей. Теоретический интерес к проблеме j — h - фазовой диаграммы квазидвумерного гексагонального магнетика с учетом квантовых поправок сформирован кроме этого еще и тем, что к настоящему времени известны предельные случаи этой диаграммы. Чубуков и Голосов в работе [80] определили фазы во внешнем магнитном поле в чисто двумерном треугольном антиферромагнетике (j = 0) с учетом квантовых эффектов. Оказалось, что в таких соединениях при малых полях взамен классической непланарной зонтичной структуры квантовые флуктуации выделяют 4 планарных структуры. Очевидно, что при малых j эти фазы должны оставаться стабильными, следовательно, того же эффекта выделения планарных структур следует ожидать и в квазидвумерных системах. В другом предельном случае, в отсутствие магнитного поля, основным состоянием в слоистом треугольном антиферромагнетике является классическая 120 - градусная структура. Таким образом, исследование влияния квантовых флуктуации на основное состояние спиновой подсистемы квазидвумерного гексагонального антиферромагнетика в магнитном поле представляется весьма актуальным.
Упорядочение в антиферромагнетиках с непрерывными (ХУ или гейзенберговскими) спинами обычно неелевского типа. При этом фрустрированные системы с малым координационным числом наиболее вероятны для обнаружения состояний с необычными свойствами. По этой причине в последние несколько лет наблюдается весьма активный интерес исследователей к соединениям, имеющим решетку Кагоме (координационное число 4). Примерами систем, магнитная подсистема которых имеет решетку Кагоме, являются соединения с минералогическим названием ярозиты: MFe3(OH)e(SO 4)2 (М — Н О, Na, К, Rb, Ад, NH4, ТІ, Pb, Нд), а также их хромовые аналоги. Вследствие особой геометрии решетки - треугольники в слое чередуются с шестиугольниками - спиновые системы сильно фрустрированы. С понижением температуры процесс упорядочения происходит в них гораздо медленнее по сравнению даже с обычными фрустрированными системами. Данное обстоятельство обусловлено тем фактом, что в системах с меньшим, чем, например, в треугольных антиферромагнетиках, координационным числом возможны в классическом пределе не только состояния с нетривиальным глобальным вырождением, но и локально вырожденные состояния. В результате, при взаимодействии между ближайшими спинами фазовый переход в магнитоупорядоченное состояние не реализуется ни при каких конеч ных значениях температуры.
Дополнительные взаимодействия между следующими за ближайшими спинами частично снимают вырождение и могут привести к возникновению фазового перехода при отличных от нуля температурах [90]. Тем не менее, поскольку эффекты фрустраций все еще имеют место, процесс упорядочения и стабилизации структур в отличие от нефруст-рированных систем замедлен.
С экспериментальной и физической точки зрения большой интерес представляют системы с гейзенберговскими или XY - спинами, где в отличие от чисто изинговских возможно проявление новых эффектов. К настоящему моменту неизученным остается критическое поведение в 2D — ХУ-АФ системах с решеткой Кагоме - температуры переходов в неупорядоченное состояние, критические показатели термодинамических величин и др. Кроме того, большой интерес представляет вопрос о возможных последовательных переходах, обусловленных нарушением как дискретной, так и непрерывной симметрии. При различных знаках второго обменного взаимодействия может иметь место и различное взаимодействие между двумя основными типами топологических возбуждений - доменными стенками и вихрями. Поэтому не исключено, что в отличие от антиферромагнетиков с треугольной решеткой, на решетке Кагоме возможна промежуточная фаза, в которой трансляционный спиновый порядок исчезает, но остается киральный порядок.
Актуальными в последние несколько лет являются также исследования специфических состояний типа квантовой жидкости в слоистых и двумерных спиновых системах. Интерес к изучению свойств двухслойных квантовых антиферромагнетиков был обусловлен в значительной степени открытием высокотемпературной сверхпроводимости в слоистых соединениях меди (Lci2-xSrxCu04, УВа2СизОб+хі ДР-), а также открытием в германатах и силикатах {CaCuGe Oe, CuGeOs, {уО)2Р?,07) спин-синглетного основного состояния с энергетической щелью (1.5-2 эВ). Кроме того, имеются многочисленные данные по слоистым диэлектрикам, которые хорошо описываются как квантовые гейзенберговские антиферромагнетики.
В настоящее время, по-видимому, общепризнано, что ъ S — 1/2 гейзенберговских антиферромагнетиках с квадратной решеткой основным состоянием при взаимодействии ближайших соседей является неелевское состояние с дальним порядком. Чтобы увеличить эффект квантовых флуктуации, приводящих к разрушению магнитного порядка в основном состоянии, исследовались спиновые системы с фрустрациями. В треугольных чисто двумерных гейзенберговских системах со спином S = 1/2 имеется дальний порядок при Т = 0, причем намагниченность вдвое меньше классической и имеет практически ту же величину, что и для квадратных (Bernu, Singh, Chubukov, Sachdev, Zang и др.). Вместе с тем для бислойных квадратных систем известно (Чубуков, Chitva, Wei и др.), что взаимодей ствие между слоями может привести при определенных соотношениях констант внутри-и межплоскостного обмена к переходу в квантово-неупорядоченное состояние с полным квантовым сокращением спина. При этом для гейзенберговских систем с 5 = 1/2 соседние спины из двух слоев образуют спиновые синглеты, отделенные от триплетных состояний щелью. Имеются также экспериментальные образцы с двумя слоями антиферромагнетика, образующие в слое треугольную решетку (структура твердого Не3, адсорбированного на подложке, [123]). В системах с фрустрациями эффекты квантовых флуктуации, приводящие к разрушению магнитного порядка в основном состоянии, могут быть дополнительно усилены, и упорядочение в таких системах может не наблюдаться вовсе. Тем не менее исследования возможности реализации квантово неупорядоченного синглетного состояния в бислойных треугольных системах в литературе нет.
Цель исследования.
В данной диссертационной работе предполагается исследовать влияние конкурирующих обменных взаимодействий, квантовых и тепловых флуктуации, а также дополнительных фрустраций (решетка Кагоме) на магнитные состояния и фазовые переходы в слоистых и чисто двумерных треугольных антиферромагнетиках, являющихся типичными фрустрированными системами. В том числе:
1. Исследовать влияние квантовых и тепловых флуктуации на спиновое упорядочение изотропного квазидвумерного гексагонального антиферромагнетика (соединения типа VX2) в магнитном поле.
2. На основе классического метода Монте-Карло исследовать критическое поведение двумерных XY - магнетиков с решеткой Кагоме (ярозиты) при учете обменного взаимодействия во второй координационной сфере и провести скейлинговый анализ термодинамических величин с нахождением критических индексов.
3. Изучить возможность реализации квантово-неупорядоченного синглетного состояния в бислойном гейзенберговском антиферромагнетике с треугольной решеткой и проанализировать поведение термодинамических величин при изменении внешних условий.
Научная новизна.
С учетом квантовых поправок получена jS — h фазовая диаграмма изотропных квазидвумерных гексагональных антиферромагнетиков (типа VX2,X = Br,Cl,I). Установлено, что в таких соединениях квантовые флуктуации существенно изменяют основное состояние во внешнем магнитном поле: взамен классической непланарной зонтичной структуры возникает в зависимости от j и h 7 различных спиновых конфигураций - 5 планарных, коллинеарная и зонтичная, причем в области малых полей, где влияние квантовых флуктуации наиболее существенно, реализуются планарные и коллинеарная структуры; вблизи поля насыщения реализуется зонтичная структура. Таким образом, установлено, что аналогично чисто двумерным треугольным антиферромагнетикам квантовые флуктуации отбирают состояния с планарной конфигурацией спинов. На основе развитой теории рассчитано, что критические поля соединения VBv2 лежат в диапазоне 58 - 251 Тл.
На основе классического метода Монте-Карло изучено не освещенное ранее критическое поведение 2d - систем с решеткой Кагоме (соединения типа ярозитов) в ху - модели. Установлено, что учет второго обменного интеграла снимает непрерывное вырождение структур, вызывает упорядочение при низких температурах и фазовый переход в неупорядоченное состояние при некоторой отличной от нуля температуре. На основе полученной tc — j - фазовой диаграммы предсказана величина первого обменного интеграла между ионами Fe3+ в соединении KFe3(0H)6(S04)2- Предполагаемая промежуточная фаза, в которой отсутствует спиновое упорядочение, но остается киральное, не обнаружена -разрушение обоих типов упорядочений в пределах погрешности вычислений происходит одновременно. С помощью скейлингового анализа найдены критические индексы спиновых и киральных термодинамических величин. Установлено, что критические индексы киральных величин совпадают с индексами 2d - модели Изинга, что обусловлено изин-говской симметрией киральной подсистемы; некоторые критические индексы спиновых параметров близки к показателям Д — 3D — XY - систем.
Исследована возможность перехода в состояние квантовой спиновой жидкости в гейзенберговских S = 1/2 двухслойных треугольных антиферромагнетиках. С учетом квантовых поправок найдено отношение констант внутри- и межплоскостного обмена (j), при котором в системе происходит переход из классического 120-градусного состояния в квантово-неупорядоченное синглетное состояние с нулевой намагниченностью на узле. Установлено, что в отличие от аналогичной системы с квадратной решеткой область значений j, в которой реализуется упорядоченное 120° - состояние, из-за эффектов фрустраций на порядок меньше, а квантовое сокращение спина в упорядоченной фазе составляет в зависимости от j 50 - 100%. Термодинамические величины в 120° - фазе обнаруживают поведение, в целом аналогичное поведению в двухслойных квадратных решетках. Отличия проявляются в поведении щели в спектре квазичастиц в магнитном поле. Установлено, что вблизи фазового перехода вклад продольных спиновых флуктуации в термодинамические величины, не учитываемый при спин-волновом описании, соизмерим со вкладом поперечных флуктуации. Для малых полей h построена фазовая диаграмма, определяющая области существования 120° - и синглетной фаз. Автор выносит на защиту :
1. Фазовую диаграмму спиновой подсистемы изотропного гексагонального антиферромагнетика в магнитном поле, полученную с учетом квантовых поправок. Рассчитанные на основе развитой теории критические поля и скачки намагниченности в точках фазовых переходов 1 рода соединения VBri 2. Полевые интервалы устойчивости фаз гексагонального антиферромагнетика при отличной от нуля температуре.
3. Установленное на основе классического метода Монте-Карло снятие непрерывного вырождения спиновых структур в двумерных антиферромагнитных XY системах с решеткой Кагоме (ярозиты) при учете второго обменного интеграла и возникновение упорядочения при низких температурах. Температуры перехода с нарушением трансляционной спиновой и киральной симметрии; tc — j - фазовую диаграмму и рассчитанную на ее основе величину первого обменного интеграла в соединении KFe3(OH)6(S04)2.
4. Критические индексы спиновых и киральных термодинамических параметров 2D—XY - АФ - решетки Кагоме, найденные с помощью скейлингового анализа.
5. Наличие специфической неупорядоченной фазы типа квантовой спиновой жидкости с полным квантовым сокращением спина в бислойной гейзенберговской 5 = 1/2 антиферромагнитной системе с треугольной решеткой. Величину отношения констант внутри- и межплоскостного обмена j, при котором в системе происходит переход из 120° - классического состояния в синглетное состояние с нулевой намагниченностью. 50 - процентное и выше в зависимости от j квантовое сокращение спина в упорядоченной 120° - фазе.
6. Найденное с учетом квантовых поправок поведение термодинамических величин в зависимости от j в бислойной треугольной системе (корреляционных функций в обеих фазах, намагниченности, восприимчивости и др.). Соизмеримость вклада не учитываемых при спин-волновом описании продольных колебаний по сравнению со вкладом поперечных в окрестности фазового перехода.
7. Полученную с учетом квантовых флуктуации фазовую j — h- диаграмму бислойного треугольного антиферромагнетика в слабом магнитном поле, определяющую области устойчивости 120° - и синглетной фаз.
ID - треугольные антиферромагнетики
Примерами таких систем являются галоидные соединения переходных металлов ВХ2, соединения типа /? - фазы твердого кислорода, соединения типа AFeClj. (A = Rb, Cs, Tl,NH , CsNiF-z, СяСиСІз (ABX3, А - щелочной элемент, В - магнитный ион, X - галоген). При учете только обменного взаимодействия основным состоянием на такой решетке является состояние, при котором спины трех подрешеток образуют зонтичную структуру, если межплоскостной обмен большой.
Относительно менее изученными являются соединения со слабым межплоскостным обменом (слоистые) - соединения типа VX2 {X = Br,Cl,I), а также NaTi02, LiNiC 2, CsMnBr . Известно, что в таких системах из-за эффектов фрустраций, а также из-за малого межслойного взаимодействия влияние различных возмущений, в том числе квантовых флуктуации особенно заметно; однако ряд вопросов остается невыясненным. Как было отмечено выше, в результате исследований легкоосных (Растелли, Тасси, [81])) и легкоплоскостных (Шиба, Никуни ([70], [71])) обменных моделей установлено, что взамен классической непланарной зонтичной структуры квантовые флуктуации отбирают в магнитном поле планарные конфигурации. Для изотропного случая в пределе чисто двумерной системы фазы треугольных антиферромагнетиков с учетом квантовых флуктуации в магнитном поле найдены Чубуковым и Голосовым в [80] (4 планарные фазы). Очевидно, что при малом межслойном обмене те же фазы должны оставаться равновесными, однако такое исследование не проводилось.
В 3D - системах с большим межплоскостным обменом обнаружено много интересных эффектов. Например, в соединениях типа RbFeCl3 из-за наличия дипольного взаимодействия (Шиба, [5]) реализуются экспериментально наблюдаемые [3], [4] фазы с двойной несоразмерной структурой. Несоразмерные магнитные структуры реализуются в кристал лах, в которых либо реализуется конкуренция положительных и отрицательных связей между ближайшими и следующими за ними спинами, либо симметрия решетки допускает существование инвариантов Лифшицав разложении свободной энергии (Изюмов, [9], [10]). Однако в треугольных решетках модулированные фазы возникают за счет нового механизма, связанного с вырождением конической точки К зоны Бриллюэна (Ишибаши, [37]). В антиферромагнетиках типа RbFeCl снятие вырождения в точке К возникает благодаря дипольному взаимодействию. Соединение RbFeCl3 имеет гексагональную решетку: магнитные ионы Fe2+ имеют XY - подобные спины и образуют треугольную решетку, обменное взаимодействие внутри которой антиферромагнитное; взаимодействие между слоями более сильное ферромагнитное. Без учета дипольных сил основным состоянием является 120 - структура, состоящая из трех подрешеток. При учете дипольного взаимодействия, даже если оно много меньше обменных, 120 - структура при переходе из парафазы не образуется. По мере понижения температуры возникают последовательные фазовые переходы в три различные состояния. В точке неустойчивости парафазы Т\ возникает частично упорядоченное состояние с одной компонентой спина (ту - константа, зависящая от постоянных решетки а, с):
Видно, что в точке перехода в парафазу х - компонента спина плавно обращается в ноль. Период волны упорядочения х - компоненты спина определяется не только постоянными решетки (т/ = г/(а,с)), но также соотношением констант дипольного 7d и обменного J\ взаимодействий, из которых константа jd не является, очевидно, рациональным числом. По этой причине период этих модуляций несоизмерим с периодом решетки.
При более низких температурах - ниже точки Т2 - наряду с уже существующим упорядочением х - компоненты дополнительно возникает упорядочение у - компоненты: V;(z) = vi0 exp(igg ), при этом пространственный период этой поперечной волны фу(х) оказывается не только несоизмеримым с периодом решетки, но также несоизмеримым и с периодом продольной (0(х)) волны. Такой тип магнитного упорядочения является новым и отражает анизотропный характер дипольного взаимодействия.
При еще более низких температурах - ниже температуры Т3 - происходит переход в соразмерное 120-градусное состояние.
Согласно данным нейтронографических исследований [4] RbFeC h имеет три фазовых перехода при 2.5, 2.35, 1.95К, причем спиновые поляризации двух несоразмерных структур согласуются с теорией. Пространственные периоды волн составляют порядка нескольких постоянных решетки и близки к теоретическим. в ЗЯГ/2
Пространственная зависимость фазы и амплитуды продольной волны модуляции ф%(х) ; Ас - амплитуда, соответствующая соразмерному 120-градусному состоянию.
В состоянии, в котором упорядочены обе компоненты спина, в RbFeCls экспериментально наблюдаются температурная зависимость волновых векторов мод [4]. В других фазах волновые вектора не зависят от температуры. Механизм, ответственный за тепловые изменения, обусловлен взаимодействием продольной и поперечной волн; приводит к изменению чисто синусоидальной структуры в солитонную. Возникающие конфигурации характеризуются не только пространственным изменением фазы, но и пространственным изменением амплитуды нелинейной волны (Гехт, [38]). На рисунке 1.1 представлена характерная пространственная зависимость фазы и амплитуды продольной волны в фазе, в которой упорядочены обе компоненты спинов. Видно, что доменные стенки (солитоны) обусловлены не только изменением фазы, но и изменением амплитуды; в области самих доменов реализуется практически соразмерное состояние с постоянной фазой и постоянной амплитудой, период волны (расстояние между стенками) тг/(ді + q2).
Во внешнем магнитном поле, параллельном оси у, предпочтительным становится состояние с волновым вектором 1, а в поле, параллельном оси ж, предпочтительно состояние с 2- В конечных полях состояния с qx и q2 имеют форму веерной структуры, так как одновременно с синусоидальными волнами в магнитном поле индуцируется постоянная составляющая намагниченности. На рисунке 1.2 представлена фазовая диаграмма RbFeCh для магнитного поля, приложенного вдоль у (Шиба, Сузуки, [34]). Фазовая Т — Н - диаграмма качественно согласуется с экспериментальными данными [4]: веерная структура наблюдалась в сильных полях, двойная несоразмерная структура - только в слабых.
Поведение при произвольных температурах
Целью главы является изучение критического поведения в 2D - антиферромагнетиках с решеткой Кагоме (соединения типа ярозитов). В магнитном отношении такие системы представляют собой совокупность слоев, в которых ионы Fe3+ образуют решетку Кагоме с антиферромагнитным взаимодействием внутри слоев и между ними (рис.3.1).
В последнее время фазовые переходы и низкотемпературные свойства соединений, имеющих решетку Кагоме, привлекают большое внимание. Вследствие особой геометрии решетки - треугольники в слое чередуются с шестиугольниками - спиновые системы сильно фрустрированы. С понижением температуры процесс упорядочения происходит в них гораздо медленнее по сравнению даже с обычными фрустрированными системами. Как известно (Chandra, Coleman, Ritchey, [88]), (Chalker, Holdsworth, Shender, [89]), данное обстоятельство обусловлено тем фактом, что в системах с меньшим, чем, например, в треугольных антиферромагнетиках, координационным числом (то есть при Z 6) при больших 5 возможны не только состояния с нетривиальным глобальным вырождением, но и локально вырожденные состояния (в рассматриваемых нами соединениях Z — 4, S = 5/2). Это значит, что при взаимодействии только между ближайшими спинами положение каждого спина эффективно не зависит от окружения спина, и, следовательно, при любой конечной температуре (Г ф 0) нет упорядочения и нет фазового перехода в магнитоупорядоченное состояние (фазовый переход при Т = 0). Дополнительные взаимодействия между следующими за ближайшими спинами частично снимают вырождение и могут привести к возникновению фазового перехода при отличных от нуля температурах (Harris et al., [90]). Тем не менее, поскольку эффекты фрустраций все еще имеют место, процесс упорядочения и стабилизации структур в отличие от нефрустрированных систем замедлен (уменьшение числа ближайших соседей уменьшает глубину потенциальной ямы і?о в основном состоянии, тем самым разрушение порядка тепловыми флуктуациями в таких системах происходит быстрее: кТ Ео). По этим причинам в настоящей главе мы исследовали возможность фазового перехода в таких системах при учете второго обменно го интеграла. Изложим теоретические и экспериментальные мотивы к выбору конкретных рамок модели (двумерная, XY - спины и др.).
В семействе соединений MFe3(OH)6(S04)2 (М = Н30, Na, К, Rb, Ag, NH4, ТІ, РЪ, Hg) с минералогическим названием ярозиты, а также в их хромовом аналоге КРез(ОН)б(Сг04)2, магнитные ионы железа Fe3+ образуют решетку Кагоме в с- плоскости [96] - [98]. Кристаллическая структура соединений гексагональная (пространственная группа ДЗт). Согласно экспериментальным данным взаимодействия между ближайшими спинами внутри и между слоями антиферромагнитные [99]. Нейтронографические, месбауэровские и другие измерения на ярозитах показывают, что в области низких температур возможно магнитное упорядочение с образованием треугольных структур в с - плоскости [98] - [100].
Мы ограничили наше исследование соединениями типа ярозитов. Поскольку в подобных соединениях соседние слои с Fe3+ отделены немагнитными ионами S, О, К и ОН, межплоскостной обмен значительно меньше внутриплоскостного Jy, поэтому магнитную подсистему можно считать квазидвумерной. Мы рассматриваем чисто двумерные системы с решеткой Кагоме. Кроме того, найдено, что в отдельных веществах, например при М = К, спины в слое перпендикулярны с - оси [99], то есть, ведут себя как XY - спины.
Таким образом, мы учтем взаимодействие между ближайшими и следующими за ближайшими спинами, расположенными в некотором слое, имеющем решетку Кагоме, соответственно на расстоянии Ді и Дг, и ограничимся изучением систем с XY-подобными спинами : Si = S(cos#,-, sin ,-), поскольку, кроме того, как указывалось в обзорной главе 1, они являются наименее изученными к настоящему моменту. Рассматриваемая система представлена на рис.3.1.
Что касается изинговских систем с решеткой Кагоме, то известно (Takagi, Mekata, [101]), что фазовые переходы возможны только при ферромагнитном взаимодействии вторых соседей (J2 0), однако соединения с изинговскими спинами пока не найдены. В отличие от них XY-системы имеют непрерывную симметрию в плоскости. Кроме того, в отличие от гейзенберговских они имеют и дискретную симметрию, поскольку задаваемый на каждом элементарном треугольнике (плакете) киральный вектор (Villain, [48]) n=— (SxxSa + SaxSa + SgXS!) (3.2) (спины на узлах пронумерованы по часовой стрелке) принимает по модулю значение при Т = 0 +1 или -1; направление этого вектора всегда нормально плоскости решетки. Эта ситуация напоминает треугольные антиферромагнетики с планарными спинами (Miyashita, Shiba, [102], Lee, Joannopoulos et al., [66]), но в отличие от них, во-первых, киральный параметр знакопостоянен, если J2 0 и, во-вторых, элементарная ячейка на решетке Кагоме имеет не три, а девять спинов, если J2 0. Мы покажем, что хотя при антиферромагнитном взаимодействии вторых соседей (Ji 0) процесс упорядочения замедлен по сравнению с ферромагнитным взаимодействием (J2 0), тем не менее, в обоих случаях существует отличная от нуля критическая температура, при которой трансляционный спиновый и киральный порядок возникают одновременно.
Степень упорядочения в такой системе можно характеризовать полным спином некоторой подрешетки. При повышении температуры порядок в системе постепенно разрушается : каждый спин, находясь в тепловом контакте с остальными спинами, может спонтанно изменять свою энергию и положение в соответствии с каноническим распределением Больцмана: р(Е) = С ехр {-Е/т), т = кТ (3.3)
При низких температурах эти вероятности малы, и система "живет" практически в основном состоянии лишь с небольшим дрожанием спинов около положений равновесия. В результате из-за "размывания" положения спина, полный спин подрешетки становится меньше максимального. Дальнейшее повышение температуры увеличивает интенсивность этих флуктуации, и при некоторой критической температуре полный магнитный момент подрешетки в макросистеме обращается в ноль - система переходит в парамагнитное состояние (в конечной системе спонтанная намагниченность подрешетки в парафазе не ноль из-за конечности числа спинов, а 1/L, L - размер решетки). Мы поставили своей задачей проследить переход такой системы из упорядоченного в неупорядоченное состояние и найти основные параметры критического поведения (критическую температуру tc и критические индексы степенного поведения термодинамических величин в окрестности фазового перехода). Поведение термодинамических величин в области низких температур изучено теоретически, при произвольных температурах исследование проводилось путем моделирования температур классическим методом Монте-Карло.
Температура ВКТ перехода с нарушением спиновой симметрии
Настоящая глава диссертации посвящена исследованию специфического состояния типа квантовой спиновой жидкости в двухслойном треугольном антиферромагнетике со спином 1/2 при Г = 0. Актуальность подобной проблематики продиктована в значительной степени открытием высокотемпературной сверхпроводимости в слоистых соединениях меди (La2-xSrxCuO УВа2Си3Об+х: ДР-) а также открытием в германатах и силикатах (СаСиСе20б, CuGe03, ( 0)2 2 7) спин-синглетного основного состояния с энергетической щелью (1.5-2 эВ); кроме того, имеются многочисленные данные по слоистым диэлектрикам, которые хорошо описываются как квантовые гейзенберговские антиферромагнетики. К настоящему моменту существует множество работ, посвященных теории связанных квантовых состояний в различных системах. В A — 2D — XYZ антиферромагнетиках многочисленные исследования показывают [109]—[112] (Bernu, Asaria, Chubukov, Sachdev, Singh и др.), что при Т — 0 существует дальний порядок даже для систем со спином S — 1/2, при этом намагниченность на узле вдвое меньше классической величины (сокращение спина 50%) и имеет практически ту же величину, что и для квадратных решеток.Для двухслойных квадратных антиферромагнетиков известно, что взаимодействие между слоями может привести при определенных соотношениях констант внутри- и межплоскостного обмена к переходу в квантово-неупорядоченное состояние с полным квантовым сокращением спина (Chitva, [114], Chubukov, Morr, [113], Wei, [118] и др.). При этом для систем с 5 = 1/2 соседние спины из двух слоев образуют спиновые синглеты, отделенные от триплетных состояний энергетической щелью. В системах с фрустрациями эффекты квантовых флуктуации, приводящие к разрушению магнитного порядка в основном состоянии, могут быть дополнительно усилены, и упорядочение в таких системах может не наблюдаться вовсе. Ниже предлагается исследование возможности неупорядоченного синглетного и упорядоченного триплетного состояний в двухслойной системе с треугольной решеткой. Слои с треугольной решеткой образует твердый Не3, осаждаемый на подложке (Godfrin, [123]). Известно, что в представлении взаимодействия двух спинов 1/2 триплетные уровни связанного состояния с S = 1 отстоят от нижнего синглетного с S = 0 на величину J2 -константу обменного взаимодействия. Мы изучим возможность возникновения таких связанных состояний для двух спинов соседних плоскостей в бислойной треугольной системе; при этом влияние всех остальных спинов решетки на связанную пару сводится к эффекту так называемого среднего поля. При малом межплоскостном обмене 72 триплетные уровни узла находятся близко к синглетному, поэтому система благодаря флуктуациям имеет возможность "жить" на этих магнитных уровнях, соответствующих классическому 120 - состоянию; в другом предельном случае больших J2 система находится практически всегда в синглетном немагнитном состоянии с нулевой намагниченностью на узле. При определенном J2 в макросистеме происходит фазовый переход. В пределе малых J2, когда среднее значение спина на узле отлично от нуля и соответствует 120 - структуре, мы разовьем для системы обычную спин-волновую теорию; в другом предельном случае спин-волновая теория неприменима из-за отсутствия намагниченности на узле, и свойства системы будут исследоваться путем введения трех бозонов, описывающих переход от синглетного состояния к одному из триплетных, и, таким образом, система будет описываться как взаимодействующий Бозе-газ.
Гамильтониан модели: н = J\ 2__, sla-Sij + Ji 2_ S2iS2j + J2 2_ SiiS2; + j2 s2,-Sii, (4.1) где i,j - пара ближайших соседей в каждом слое; Ji, J2 0. Кажущееся излишество в последних двух слагаемых обусловлено тем, что в Yl i j каждая взаимодействующая пара спинов считается дважды, а в J2i - один раз. При малых J2 спины в слое образуют 120 -градусную структуру и антипараллельны между слоями (ведут себя классически), поэтому в этом пределе спин-волновой спектр такой системы можно найти с помощью перехода в локальные системы координат и применения преобразования Голштейна-Примакова (HP). В отсутствие магнитного поля спины двумерны (глава 2: планарная / - конфигурация, в нулевом поле эквивалентная 120 - структуре), то есть в каждом слое лежат либо в плоскостях слоев, либо в параллельных плоскостях. Таким образом, ориентацию спина можно характеризовать одним углом 0,. Локальная система координат (&т/;С«) получается из глобальной (xyz) вращением вокруг оси у на угол #, против часовой стрелки (при этом локальная ось Q совмещается с направлением классического спина, и, таким образом, ее можно принять за ось квантования). Формулы перехода в локальную систему координат:
Если индексы i,j относятся к ближайшим спинам в одном слое, то 0; — 6j ±120, если -к спинам в соседних слоях, то #, — 6j = 180. Поэтому S„.-Snj = -l/2(Sfs + S S ) ± V3/2(5?5j - S,C5J) + S?S], SltS2j = -(Sj,-S,- + ScuSc2i) + S S Для определения спектра необходимо выделить в этом выражении квадратичные по операторам слагаемые. Слагаемые, пропорциональные sin(0j — 0,), нечетные. Поэтому, как было бы видно после применения преобразования Голштейна-Примакова, они будут пропорциональны нечетным степеням операторов ; таким образом, они в квадратичную форму не входят, и гамильтониан получается следующим:
Переходим от операторов S , S4 к операторам 5+, 5 по формулам S+ = 5 + і Sn, S = S — і S 7, а затем от спиновых операторов - к операторам рождения и уничтожения магнонов с помощью преобразования Голштейна-Примакова (назовем операторы в 1-ой плоскости а-операторами, во второй - Ь-операторами):
Модификация операторов и энергия основного состояния в нулевом приближении
Уравнение (4.60): /3 = /30 — \Zb((3), - это самосогласованное уравнение на равновесное /3. Мы решили его численно, находя корни уравнения F(/3) = /30 - AZb(/3) -/3 = 0 методом половинного деления с точностью є = 0.01. Однако внутри Zb(/3) в выражениях Zs - ZQ (4.61) использовалось уже среднеполевое приближение для /3, Ак, Ак и т.д. (4.56), поскольку нахождение корней указанного уравнения, содержащего несобственные интегралы, с заданной точностью хотя и принципиально возможно, потребовало бы огромных затрат компьютерного времени. В результате получили семейство функций /3(j) (первое приближение), соответствующих различным значениям А, представленное на рисунке 4.3 (линии, образованные расчетными точками). Уравнение /3 = /30 — XZb([3) в пределе А = 0 переходит в /3 = /Зо, то есть, в среднеполевое приближение; из рисунка 4.3 видно, что семейство этих графиков в пределе действительно имеет асимптоту /30 = 1/2(1 — j). Наибольшие отклонения от истины следует ожидать для больших А 1. Действительно, особенностью графиков при больших А является двузначность функции /3(j) в области малых /3, что не может соответствовать реальности. Область малых /3 - это область приближения к фазовому переходу, в которой становятся существенными гауссовы поправки. Результаты предлагаемой теории, не учитывающей эти поправки, можно считать верными при больших /3; в области малых /3 следует продолжить найденную функцию так, чтобы избежать двузначности. Такая аппроксимация показана на рис. 4.3 сплошными линиями. Согласно этой аппроксимации, точка обращения /3 в ноль при А = 1 (точка фазового перехода) - j = — = 0.132. Как было указано выше, одновременно исчезает и спонтанная намагниченность ({Sf) а л/]3, (4.22)). Таким образом, переход в неупорядоченное синг-летное состояние происходит при J2 = 0.396Ji « О.4/1. В аналогичной системе с квадратной решеткой точка перехода в неупорядоченное состояние J2/J1 = 1.86 + 4.5 в зависимости от метода расчета (Wei, Du, [118], Chubukov, Morr, [ИЗ]). Как и ожидалось, упорядоченное 120 - состояние в треугольной системе хоть и реализуется, но разрушается значительно быстрее, чем в квадратной - область значений j, в которой реализуется упорядоченное состояние, на порядок меньше. Такое существенное отличие, вероятно, обусловлено фруст-рированностью связей в плоскости. При равных Ji и J2 в квадратной и треугольной системах эффективное взаимодействие двух спинов в плоскости треугольной решетки Ji оказывается слабее (как отмечалось в начале главы 1), а тем самым величина отношения J2/J1 в точке перехода - эффективно больше, и весьма вероятно, что эффективное значение отношения приближается к значению в квадратной. Действительно, при антиферромагнитном взаимодействии классическая энергия основного состояния двух спинов (антипараллельного) Е$2 = -Ji52; при 120 упорядочении Е12 = Jx52cos 120 = -JiS2/2 = -J\S2, где эффективное взаимодействие J\ = Ji/2, следовательно, эффективное отношение констант в точке перехода J2/J1 = 1J2j J\ = 2 0.4 = 0.8. то есть, спонтанная намагниченность одинакова у спинов в обеих плоскостях. В последнем выражении индекс і можно опустить, так как выражение одинаково для всех узлов:
Оператор t содержит 1-ые и 2-ые степени операторов , поэтому разложение корня необходимо использовать вплоть до квадратичных слагаемых, так как + содержит в том числе и нулевой порядок є. В этом приближении
Используем для квантово-механических средних дополнительное усреднение по узлам (эта операция ничего не изменит, так как выражение одинаково для всех узлов, однако она позволит перейти к интегрированию по зоне Бриллюэна) по правилу: (ЄІЄ,) = jj Yli ІІЄІ) = jf 2k(ek-k) и т.п. Средние значения типа (ek-k) находим с помощью преобразования Боголюбова, полученного в разделе о корреляционных функциях: учитывающее флуктуации, так как в этом приближении в выражении для No в качестве всех операторов нужно взять их средние значения: (см.(4.62)): мы уже встречались, когда находили поведение (S ,-) от узла к узлу при обосновании математической формы упорядоченной фазы (выделение среднего значения у операторов сорта с) - см.(4.22). Имеем: (4.64) можно посчитать, используя равновесные значения /3(j) с учетом флуктуации. Эти результаты приведены в конце настоящего параграфа. Мы выполнили также расчеты, позволяющие найти некоторое аналитическое приближение спонтанной намагниченности на узле, не зависящее от таблицы значений /3(j) (тем не менее зависимо от таблицы значений функции Zb(P))- Во-первых, сделаем дальнейшие преобразования общего выражения для ЛГ0, используя формулу для равновесного /3: /3 = /30 - \Zb (4.60):
Похожие диссертации на Магнитное упорядочение и фазовые переходы в слоистых треугольных антиферромагнетиках
