Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Взаимодействия между магнитными ионами в диэлектрических кристаллах и связанные с ними спиновые структуры
1.1. Общие сведения об антиферромагнетиках. 11
1.2. Феноменологическая классификация взаимодействий. 13
1.2.1. Изотропное обменное взаимодействие в диэлектриках. 15
1.2.2. Магнитоанизотропные релятивистские взаимодействия. 17
1.3. Антиферромагнетики во внешнем магнитном поле. 20
1.4. Кристаллическая и возможные спиновые структуры квазидвумерных редкоземельных купратов R2Cu04. 24
1.5. Взаимодействия, снимающие бесконечное вырождение основного состояния в соединениях Л2С11О4 . 35
Глава 2. Экспериментальная методика
2.1. Объекты исследования. *39
2.2. Юстировка образца перед помещением в криостат. 41
2.3. Описание экспериментальной установки. 47
2.4. Методика проведения измерений. 49
Глава 3. Нейтрон-дифракционные исследования фазовых переходов, индуцированных внешним магнитным полем в Pr2Cu04 *
ЗЛ. Определение параметров псевдодиполь ного взаимодействия и их сравнение с данными неупругого рассеяния нейтронов. **"*53
3.2. Переход I рода при НЦ [0,1,0] в состояние со спинами неортогональными полю . 62
3.3. Квантовый фазовый переход II рода в состояние со
спинами неортогональными полю при небольшом отклонении поля от оси [ОД ,0]. 67
3.4. Критическое поведение параметра порядка вблизи квантового спин-флоп перехода при Н||[1,-1,0]. 72
Глава 4. Исследования магнитного и структурного упорядочения в Е112С11О4
4.1. Связь магнитного и структурного фазовых переходов. 77
4.2. Спиновая структура и ее трансформация в магнитном поле при нарушении компенсации обменных взаимодействий между плоскостями Си02 . 84
4.3. Структурный переход с орто ромбическим и искажениями
в состояние с двумя типами ближнего порядка. 89
Заключение 95
Список цитированной литературы.
- Феноменологическая классификация взаимодействий.
- Взаимодействия, снимающие бесконечное вырождение основного состояния в соединениях Л2С11О4
- Переход I рода при НЦ [0,1,0] в состояние со спинами неортогональными полю
- Спиновая структура и ее трансформация в магнитном поле при нарушении компенсации обменных взаимодействий между плоскостями Си02
Введение к работе
Через некоторое время после открытия высокотемпературной сверхпроводимости объектами всесторонних физических исследований стали слоистые окислы редкоземельных элементов и меди R2Cu04 (R — Рг, Nd, Sm, Gd, Ей). Вначале они привлекали внимание как основа для электронных высокотемпературных сверхпроводников, но со временем выяснилось, что эти системы сами по себе обладают необычными магнитными свойствами.
Соединения /г2Си04 (R = Pr, Nd, Sm, Gd, Ей) имеют объемноцентрированную тетрагональную структуру (Т) и описываются пространственной группой IAImmm, причем ионы Си находятся в координации квадратов, образованных ионами О " [1]. Эти диэлектрические вещества являются квазидвумерными, и обменное взаимодействие в плоскостях Си02 на несколько порядков превышает величину межплоскостного обмена. В результате каждый спин в данной плоскости, например в положении (0,0,0), окружен четырьмя противоположно направленными спинами. Такое упорядочение спинов в пределах одной плоскости приводит к тому, что на каждом из ионов меди в соседней плоскости, например в положении (1/2,1/2,1/2), эффективное обменное поле от близлежащих ионов первой плоскости скомпенсировано. Таким образом, система спинов разбивается на две коллинеарно упорядоченные подсистемы. Одинаковый поворот всех спинов одной подсистемы относительно другой не приводит к изменению обменной энергии, т.е. основное состояние бесконечно вырождено в обменном приближении. (Для краткости можно называть такой магнетик обменно фрустрированным.) В отсутствие обменного поля, даже очень слабые взаимодействия между плоскостями очень существенны. Именно они определяют взаимную ориентацию спиновых подсистем, снимая обменное вырождение. В работах [2, 3] было показано теоретически и подтверждено экспериментально, что квантовые
нулевые осцилляции спинов приводят к коллинеарной ориентации двух подсистем в подобной ситуации, которая имеет место в антиферромагнетике со структурой фаната Ca3Ge2Fe30|2.
Многочисленные эксперименты по исследованию магнитной структуры редкоземельных купратов Л2С1Ю4, описанные в работах [4-11], позволили однозначно определить, что спины в соседних плоскостях ориентируются ортогонально, в отличие от [2, 3]. Однако до сих пор до конца неясны взаимодействия, ответственные за её стабилизацию. Предложенные в литературе возможные модели [9, 12-15] имеют принципиальные недостатки, и вопрос, какое из релятивистских взаимодействий порождает неколлинеарную магнитную структуру, долго оставался открытым. В работе [16] было высказано предположение, что ортогональная ориентация двух антиферромагнитных подсистем может быть связана с псевдодипольным взаимодействием между плоскостями СиОг. Авторами были предложены возможные способы проверки этого предположения с помощью неупругого рассеяния нейтронов и приведены параметры псевдодипольного взаимодействия, полученные из измеренного спектра спиновых волн. В этой же работе был проведен детальный анализ классической энергии магнитной структуры во внешнем магнитном поле, на основе которого также можно определить параметры псевдодипольных взаимодействий, как в пределах одной плоскости СиОг, так и между плоскостями.
Постановка задачи: Первоначальной задачей представляемой диссертационной работы было проведение нейтронографических исследований поведения Pr2Cu04 и EU2C11O4 при разных ориентациях магнитного поля. По данным этих исследований предполагалось определить параметры псевдодипольного взаимодействия в плоскости и между плоскостями для сравнения с соответствующими величинами, полученными из анализа неупругого рассеяния нейтронов. Такое сравнение позволило бы судить о необходимости введения квантовых поправок в классическую теорию [16]. Этот вопрос является актуальным при описании магнитных
систем, тем более, что в данном случае важную роль играет совершенно не изученное псевдодипольное взаимодействие. Однако в первых же экспериментах были обнаружены новые индуцированные внешним магнитным полем квантовые фазовые переходы, исследованию которых главным образом посвящена данная диссертационная работа.
Актуальность: Квантовым фазовым переходом является переход по параметру [17, 18]. Он может иметь место при Т = 0 и сопровождается сильными критическими флуктуациями. Критические явления при квантовых фазовых переходах практически не изучались, по-видимому, в связи с тем, что до сих пор в качестве параметра перехода использовались концентрация или внешнее давление. Зависимость параметра порядка от концентрации требует приготовления серии образцов. Зависимость от давления может бьггь получена на одном образце, но требует многократной его установки на прибор после изменения давления. Поэтому обнаружение и исследование квантовых фазовых переходов по магнитному полю является актуальным, так как позволяет провести необходимые зависимости от поля на одном образце, с одной установки и с очень малым шагом по параметру, т.е. исследовать квантовую критичность.
Научная новизна: В диссертационной работе обнаружены и исследованы индуцированные магнитным полем квантовые переходы в новые состояния. При этом обычное для антиферромагнетиков спин-флоп состояние со спинами перпендикулярными полю может достигаться только в пределе Я —> оо. Такое поведение антиферромагнетика во внешнем поле никогда не наблюдалось ранее.
Практическая значимость: Полученные в диссертационной работе результаты по квантовой критичности стимулируют создание квантового скелинга - теории, которая бурно развивается в последнее время.
Основные цели и задачи работы:
1. Провести исследования обменно-фрустрированного РГ2С11О4:
определить параметры псевдодипольного взаимодействия и сравнить их данными неупругого рассеяния нейтронов;
провести анализ поведения спиновых систем при Н||[ 1,1,0], Н|[ [0,1,0] и при небольшом отклонении поля от оси [0,1,0].
2. Изучить особенности поведения магнитной структуры ЕигСиОд,
связанные со структурным переходом в ромбическую фазу, который
сопровождается малыми смещениями атомов, нарушающих полную
компенсация обменных полей от соседних плоскостей СиОг:
проанализировать данные измерений сверхструктурных отражений с помощью синхротронного рентгеновского излучения с целью получения информации о характере структурного упорядочения в плоскостях СиОг и вдоль оси с;
на основе анализа интенсивности магнитных отражений оценить величину нескомпенсированного обмена между соседними плоскостями;
исследовать поведение спиновых подсистем при приложении поля вдоль Н||[1Д,0].
Для решения поставленных задач использовалась методика упругого рассеяния тепловых нейтронов на монокристаллических образцах Рг2СиС>4 и EU2C11O4. Измерения проводились на дифрактометре с подъёмным детектором D15 [19] Института Лауэ-Ланжевена в г. Гренобле, оборудованном криостатом со сверхпроводящим криомагнитом до 10 Т. Часть измерений была проведена на дифрактометре D23, который по своим характеристикам близок к D15.
Структура диссертации и основные результаты: Работа объёмом 108 страниц состоит из введения, четырех глав и заключения. "Она содержит 46 рисунков, 4 таблицы и 92 ссылки на литературу.
Феноменологическая классификация взаимодействий.
Межатомные взаимодействия в магнитоупорядоченных веществах разнообразны по своей природе и величине. При феноменологическом подходе все взаимодействия, определяющие физико-химические свойства вещества, в том числе и магнитные, имеют одну и ту же электромагнитную природу. Это взаимодействие микрозарядов и микротоков, из которых состоит вещество. На основе этого подхода все взаимодействия можно разделить на два класса. Первый из них связан с кулоновскими полями микрозарядов, которым в электродинамике [33] соответствует уравнение где ри - плотность микрозарядов. Это взаимодействие получило название обменного. Такое название связано с тем, что электроны в процессе взаимодействия, в силу своей неразличимости, постоянно меняются местами. Квантовомеханическая природа электронов приводит к тому, что обменное -взаимодействие, кулоновское по происхождению, оказывается зависящим от взаимной ориентации их спинов, или магнитных моментов.
Второй класс взаимодействий связан с движением микротоков или амперовских "молекулярных токов", и ему в свою очередь соответствует уравнение для магнитного поля: гоШ = 4я-/?я-, (1.4) где с - скорость света, а рр\ — плотность электронных микротоков. Эти взаимодействия называются магнитоанизотропными.
Анализ уравнений (1.3) и (1.4) позволяет сделать два важных вывода: Во-первых, при заданном значении электронной плотности рм величины полей Н и Е соотносятся как и/с, а сами взаимодействия как uVc2, Это отношение представляет собой релятивистский малый параметр порядка 10 , так как скорость электронов внутри атомов и в твердом теле не превосходит 10 см/с. В связи с тем, что магнитоанизотропные взаимодействия имеют релятивистскую малость, по сравнению с обменными, их и называют релятивистскими взаимодействиями.
Во-вторых, обменное взаимодействие определяется распределением скалярной величины плотности электронных микрозарядов р (1.1), а релятивистское взаимодействие — распределением векторной величины плотности электронных микротоков PpV. Поэтому обменное взаимодействие изотропно, т.е. не зависит от направления магнитных моментов относительно кристаллографических осей, в то время как релятивистские взаимодействия являются анизотропными.
Таким образом, обменное взаимодействие определяет характер магнитного упорядочения спинов (ферро- или антиферромагнитное), а релятивистские взаимодействия связывают магнитные моменты с направлением кристаллографических осей. Анизотропные взаимодействия могут приводить к искажению спиновой структуры с возникновением слабого ферромагнетизма в антиферромагнетиках [34, 35], а также слабого антиферромагнетизма в отсутствие спонтанного момента [36, 37]. Изотропное обменное взаимодействие в диэлектриках.
В общем виде гамильтониан обменного взаимодействия, или гамильтониан Гайзенберга, выражается через спины атомов как
Суммирование ведётся по всем подрешёткам v, v и всем атомам в них j, j . Величина параметров обменного взаимодействия J ,vy зависит от конфигурации подрешеток и расстояний между соответствующими магнитными атомами в них. Знаком обменного интеграла J определяется взаимная ориентация спинов. Если J О, то минимуму энергии обменного взаимодействия соответствует антиферромагнитное упорядочение спинов, если же J 0, то ферромагнитное.
Характерной особенностью диэлектрических кристаллов является отсутствие прямого перекрытия- волновых функций магнитных ионов, вследствие наличия между ними промежуточных анионов. Л. Неель [38] впервые обратил на это внимание и ввел понятие косвенного обменного взаимодействия через промежуточный анион (лиганд). Поэтому взаимодействие (1.5) является близкодействующим, и при суммировании можно учитывать только несколько координационнх сфер (в большинстве случаев, одну — две). Теория косвенного обменного взаимодействия разработана Крамерсом [39] и Андерсоном [40] на основе анализа возможного переноса электрона с аниона на магнитную орбиту одного из катионов и угловой зависимости величины эффекта для цепочки катион-анион-катион. Анализируя косвенный обмен в диэлектриках, можно выделить следующие основные механизмы:
Взаимодействия, снимающие бесконечное вырождение основного состояния в соединениях Л2С11О4
Коллинеарная, или I-k структура, при равной заселенности доменов с волновыми векторами к3 и к,3 и относящаяся к тому же неприводимому представлению, что и ортогональная, или 2-к структура дают одни и те же магнитные отражения (й/2,/2,/), интенсивность которых в обоих случаях одинакова. Поэтому в первых нейтронографических работах [10-12, 61, 62] предполагалось, что в / СиОд реализуются коллинеарные спиновые структуры, соответствующие представлениям Гз и т5 при R = Ей и R = Рг, соответственно. Тем не менее, в работе [62] отмечалась возможность ортогональной структуры.
В работе [4], а затем в работах [7, 9], путем измерений интенсивности магнитных отражений (1/2,1/2,/) во внешнем магнитном поле было показано, что в купратах /г2СиС 4 в действительности происходит ортогональное 2-к спиновое упорядочение (рис. 1.6 д,е ). Интенсивность магнитного отражения является максимальной или обращается в ноль, если магнитная структурная амплитуда ортогональна или коллинеарна вектору рассеяния, соответственно. При коллинеарной спиновой структуре, например соответствующей неприводимому представлению Ts, интенсивность отражения (1/2,1/2,0) от домена, изображенного на рис.1.6 в, максимальна при Н — 0. Она обращается в ноль при достаточно большом поле, приложенном в направлении [1,1,0] переворачивающем спины вдоль направления [1,1,0] параллельного вектору рассеяния. Для второго домена (рис. 1.6 г) должно наблюдаться обратное поведение интенсивности. Поэтому в нулевом поле интенсивность отражения (1/2,1/2,0) определяется заселенностью двух видов антиферромагнитных доменов. Очевидно, что при уменьшении поля от величины выше критической до нуля заселенность доменов, а следовательно и интенсивность не будет равна исходной. Результаты одного из экспериментов [9], приведены на рис. 1.7, из которого видно, что при Н = 0 начальная и конечная интенсивности совпадают с высокой точностью. Такое поведение интенсивности должно быть в случае ортогонального, 2-к упорядочения (рис. 1.6 д, е), при котором домены, характерные для 1-к структур, отсутствуют, и интенсивность магнитных отражений не меняется при циклировании по полю. Подобные зависимости
Прямой и обратный ход полевой зависимости интенсивности магнитного отражения (1/2,1/2,1) для Pr2Cu04 при направлении поля вдоль [1,-1,0]. наблюдались для R = Рг в широком температурном интервале [5, 9], а также для R - Nd, Sm [4, 6, 8] и R = Ей [7]. Поэтому можно считать установленным, что в соединениях Л2С11О4 реализуются 2-к структуры, соответствующие представлению г3 (рис.1.6 д) для R = Nd (фаза II), Eu, Sm и представлению т$ (рис. 1.6 е) для R = Nd (фазы I, III), Рг. (См. также рис. 1.8.)
Взаимодействия, снимающие бесконечное вырождение основного состояния в соединениях Л2Си04. Купраты Л2СіЮ4 являются антиферромагнитными диэлектриками, в которых основным взаимодействием, определяющим магнитное упорядочение, является косвенный обмен через /ьорбитали промежуточных кислородных ионов. Мы рассматриваем лишь магнетизм Зс/-ионов меди, не учитывая возможного влияния редкоземельного иона. Основное состояние катиона Еи3+ является немагнитным вне зависимости от окружения, а Рг3 в Pr2Cu04 имеет основное синглетное немагнитное состояние, связанное с эффектами кристаллического поля. Если посмотреть на приведенную на рис. 2.6. элементарную ячейку, то нетрудно видеть, что результирующее обменное поле на ионе Си2+ с z — 1/2 от 8 ближайших ионов при z = 0 и z = 1 равно нулю. Такая ситуация является следствием объемноцентрированности тетрагональной ячейки. Одновременный поворот всех спинов одной плоскости Си02 не приводит к изменению обменной энергии, так что основное состояние бесконечно вырождено. Направление магнитного момента Си + в центре объемноцентрированной ячейки не определено в обменном приближении, то есть магнитная структура является обменно фрустрированной. Другой важной особенностью исследуемых купратов является наличие очень сильного обменного взаимодействия в плоскостях Си02 с величиной обменного интеграла J = 124 meV [63], отвечающего за антиферромагнитное упорядочение спинов. В то же время межплоскостное взаимодействие значительно слабее и его величина составляет около 0.1 meV [16]. Таким образом, эти антиферромагнетики являются квазидвумерными. Дальний антиферромагнитный порядок возникает ниже 7# 250 300 К в зависимости от качества кристалла [5, 7, 8, 62].
Как уже упоминалось во введении, считается, что ортогональная структура в редкоземельных купратах определяется межплоскостным псевдодипольным взаимодействием [16]. Ранее предлагались другие модели, объясняющие возникновение подобной магнитной структуры. Так, например, в работах [9, 12] рассматривалось межплоскостное биквадратичное обменное взаимодействие. Недостатком этой модели является то, что вклад этого обмена в энергию двух разных ортогональных структур одинаков. В работе [64] указывался возможный вариант магнитного дипольного взаимодействия.
Наиболее адекватной является модель псевдодипольного взаимодействия (1.11). Квазидвумерная природа исследуемых соединений и обменная фрустрация позволяют ему быть играть очень важную роль, так как в принципе оно может маскироваться другими более сильными факторами. Впервые псевдодипольное взаимодействие рассматривалось Ван-Флеком в 1937 г. [65]. Взаимодействие имеет ту же симметрию, что и магнитное дипольное, но убывает с расстоянием значительно быстрее. О его микроскопической природе [47] упоминалось в разделе 1.2,2. Псевдодипольное взаимодействие на примере купратов вначале исследовалось применимо к плоскостям СиОг [13]. Позднее были проведены оценки межплоскостного псевдодипольного взаимодействия в #2Си04 и его взаимосвязи с ортогональной структурой [14,16].
В квазидвумерных антиферромагнетиках Л2Си04 минимуму энергии основного состояния (1.38), выражаемому через параметр Q псевдодипольного взаимодействия между плоскостями соответствует ортогональная структура, которая была определена с помощью нейтронов [5] (рис. 1.8). Нетрудно видеть, что условием минимума является р\ + pz = -O /2)sgn0[16].
Переход I рода при НЦ [0,1,0] в состояние со спинами неортогональными полю
Как следует из таблицы, параметры Д0 и Р которые были определены из критического поля или из полевой зависимости (3.6) при малых удовлетворительно согласуются с их значениями, полученными из спектра спиновых волн. В то же время значения параметра Q, определенного из критического поля "„.гп.лл по формуле (3.12), отличаются в два раза от его значения, определенного и из спектра спиновых волн. Это расхождение легко объясняется, если предположить, что переход при Н не является переходом в спин-флоп фазу. Такое предположение представляется разумным, так как, строго говоря, спин-флоп переход изучен для коллинеарных антиферромагнетиков, например для описанного в главе 1 MnF2. Для антиферромагнетика с магнитной структурой РГ2С1Ю4 такой переход никогда не наблюдался, и в [16] всего лишь было сделано вполне естественное предположение о его существовании.
Целью этого раздела является определение спиновой структуры при Н „..л, „,. Как отмечалось в главе 2, дифрактометр типа D15 с наклонным детектором позволяет измерять интенсивность отражений от плоскостей, относящихся к разным зонам. Поэтому для выяснения характера спиновой структуры выше точки перехода, в дополнение к отражению (—1/2,1/2,1), была измерена также зависимость от поля интенсивность отражения (1/2,1/2,1), как показано на рис. 3.8.
Из экспериментальных інтенсивностей этих отражений выше критического поля С1[0101 по формулам (3.8)-(3.11) можно вычислить относительные объемы доменов И ) = 0.80(1), И2)) = 0.20(1) и расчетные значения усредненных по доменам интенсивностей, соответствующие спин-флоп фазе: Как видно из рис. 3.8, оказывается почти в два раза меньше своего экспериментального значения. Это убедительно свидетельствует, что выше .точки перехода реализуется другое состояние со спинами неортогональными полю.
Следуя работе [73], произведем замену переменных р и т] (рис. 3.4) на а и у как р= а+у/2, щ= а-у12. Минимизируя энергию (1.42) при Ч = л/2,
Согласно [16] G « 60, так что tg/« (g/jBH/Qopl) , и при Пор1 = 2.8 мэВ спин-флоп состояние, при котором у я/2, должно достигаться при Н — со. Однако раньше, при достижении величины обменного поля Hex, произойдет охлопывание антиферромагнитных подрешеток, так что спин-флоп состояние никогда не реализуется.
На рис. ЗЛО показана зависимость критического поля Дсцо.і.о] от температуры. Согласно (З.І9), величина этого поля выражается через параметры Д0 или Ясщи.о], и данным [9] величина параметр псевдодипольного взаимодействия между ближайшими соседями в плоскости Си02, уменьшается примерно в 4 раза в интервале 5 , ДК) 40.
Температурная зависимость критического поля йсцо.і.о] вдоль направления [0,1,0] перехода первого рода в коллинеарную фазу со спинами неортогональными полю.
На основании этих данных можно из зависимости Нсцо,\,щ(Т) оценить, что в этом же интервале величина G, пропорциональная параметру Q псевдодипольного взаимодействия между соседними плоскостями, увеличивается примерно в 10 раз. Следует отметить, что это всего лишь качественная оценка, так как в работе [9] использовался кристалл с существенно более высокой температурой Нееля (раздел 2.1). Однако само утверждение о противоположном изменении параметров Р и Q с температурой, по-видимому, достоверно. . Квантовый фазовый переход II рода при небольшом отклонении поля от оси [0,1,0] в состояние со спинами неортогональными полю.
При некотором отклонении, поля от направления [0,1,0] на угол S, превышающий мозаичность кристалла, но при условии д « 1 для коллинеарного антиферромагнетика следовало бы ожидать переход второго рода в спин-флоп фазу. В связи с необычным результатом, полученным при Н И [0,1,0], измерения с отклонением поля на угол 6= 9.5, использовавшиеся для определения параметров А0иР (Раздел 3.1), были продолжены вплоть до 9.5 Т, причем измерялись интенсивности двух отражений, (1/2,1/2,1) (—1/2,1/2,1). Это позволило получить полевые зависимости обоих углов, а и у, определяющих ориентацию спиновых подсистем. Результаты этих измерений приведены на рис. 3.11. Вертикальными стрелками указаны поля
Из рис. 3.11 видно, что имеет место фазовый переход II рода с #с 2.9 Т при Т - 18К и Яс 4.1 Т при Т = 10К. После перехода интенсивность отражения 1/2,1/2,-1) й 62 значительно превышает значение для спин-флоп фазы и почти не меняется вплоть до максимально достижимой на установке величины поля Н = 9.5 Т. Вместе с тем /(-1/2,1/2.-і) м после перехода. Такое соотношение интенсивностей никак нельзя объяснить переходом в спин-флоп состояние, показанное на рис. 3.126.
Спиновая структура и ее трансформация в магнитном поле при нарушении компенсации обменных взаимодействий между плоскостями Си02
По данным [76, 77] структурный переход является размытым, что указывает на некоторую разупорядоченность в ромбической фазе. Кроме того, в серии публикаций [78-83], в которых на основании макроскопических магнитных и электрических свойств за температуру Нееля принималась температура структурного перехода 7s = 140 -г 160 К, обсуждался вопрос об орбитальном стекле и двумерных магнитных флуктуациях при 7 TS. Поэтому, важно было изучить характер упорядочения в ромбической фазе и структурного ближнего порядка в тетрагональной фазе.
На синхротроне "Lure" (Орсэ, Франция) [84], были проведены измерения при разных температурах профилей интенсивности сверхструктурного отражения (5/2,3/2,2), возникающего в результате фазового перехода. Как и в работе [76], использовался кристалл в форме пластинки толщиной около 0.07 мм, достаточно прозрачный для рентгеновских лучей с энергией 19 кВ, полученных от виглера. Анализ этих профилей при сканировании параллельно плоскостям CuCb (ху) и вдоль оси с, проведённый впоследствии автором диссертационной работы, позволил определить характер упорядочения и структурных неоднородностей.
На Рис. 4.10 приведены профили сверхструктурного отражения (5/2,3/2,2), полученные при сканировании по h (параллельно плоскости ху ) при разных температурах. Форма линии близка к гауссиану с полной шириной на половине высоты , Ah = 0.009 для самой низкой температуры Т = 20 К. То же отражение при сканировании по / (вдоль оси z) показано на Рис. 4.11. В этом случае форма линии близка к Лоренциану с полной шириной на половине высоты А/= 0.030 для Т= 20 К.
Приведенные на рис. 4.10 (рис. 4.11) профили, описывались сверткой гауссиана (лоренциана) с функцией разрешения. Для определения функций разрешения были проведены соответствующие сканирования по ft и / через основные узлы обратной решетки (2,2,2) и (3,1,2), между которыми находится сверхструктурный узел (5/2,3/2,2). В отсутствие соллеровского коллиматора перед детектором, профиль сканирования одного узла обратной решетки должен иметь форму трапеции с ширинами плоской вершины и склонов, задаваемыми размерами щелей перед образцом и детектором. На самом деле, из-за естественной расходимости первичного пучка рентгеновских лучей и краевых эффектов на каждой щели склоны пика близки по форме к склонам функции Гаусса. Двойникование кристалла приводит к тому, что каждый узел расщепляется на несколько составляющих, число которых зависит от индексов Миллера. Их ширина и расстояние между ними в обратном пространстве определяется переданным импульсом. Если эти два параметра сравнимы, то суммарный профиль отражения от двойников может иметь сложную форму.
На рис. 4.12 приведены результаты определения функции разрешения вдоль h и вдоль / в сверхструктурном узле (5/2,3/2,2). В левой половине показаны профили основных брегтовских отражений (2,2,2) и (3,1,2). Ширина этих отражений не изменяется с температурой. Происходит лишь их расщепление из-за двойни кования в ромбической фазе. Поэтому среднее значение этих двух профилей может быть принято за функцию разрешения вдоль А, изображенную толстой кривой. Соответствующая функция разрешения вдоль / показана в правой части рисунка. Полная ширина на половине высоты составляет Ah — 0.005 иА/= 0.006.
Уточнение параметров гауссиана (лоренциана) проводилось по методу наименьших квадратов, причем функция разрешения была представлена в виде таблицы. Сплошными линиями на рис. 4Л0 и 4.11 показаны расчетные значения интенсивностей. Хорошее согласие с экспериментом свидетельствует о правильности выбора функции Гаусса (Лоренца) для описания профиля. Известно [85], что если профиль линии вдоль некоторого направления в обратном пространстве описывается гауссианом, то в соответствующем направлении кристалла существуют ограниченные области когерентного рассеяния (двойники, или домены), размер которых обратно-пропорционален ширине пика. Если же профиль описывается лоренцианом, то границы отсутствуют, и ближний порядок характеризуется длиной корреляции.
На рис. 4.13 показаны температурные зависимости интенсивности в максимуме сверхструктурного пика (5/2,3/2,2), а также обратной корреляционной длины къ вдоль оси z и обратного среднего размера двойника vxy в плоскости ху, определенных из ширин лоренциана и гауссиана, соответственно.
Таким образом, ниже температуры структурного фазового перехода Ts существует два типа ближнего порядка: ограниченные области размером 1/цу 103А в плоскости ху и упорядочение вдоль оси z без выраженных границ, но с длиной корреляции Мкъ 103 А. Эти характерные размеры остаются постоянными от температуры перехода вплоть до 20 К.
