Содержание к диссертации
Введение
1 Критические явления, фрустрированные антиферромагнетики и спиновая киральность 15
1.1 Разные подходы в теории критических явлений 15
1.2 Киральная критичность фазовых переходов 25
1.3 Фрустрации в магнитных структурах 27
2 Экспериментальная методика 36
2.1 Возможности поляризованных нейтронов в исследовании ки-ральных магнетиков 36
2.2 Экспериментальные установки 42
2.3 Образцы и экспериментальные условия 44
2.4 Обработка экспериментальных результатов 52
2.4.1 Поправка на функцию разрешения 52
2.4.2 Определение температуры Нееля 56
3 Исследование киральной критичности в треугольных аитиферромагнетиках 58
3.1 СэМпВгз—ТАФ типа легкая плоскость 58
3.1.1 Индекс средней киральности 58
3.1.2 Индекс киральной восприимчивости 64
3.2 CsNiCl3—ТАФ типа легкая ось 78
3.2.1 Критическое поведение в парамагнитной фазе . 78
Заключение 86
Литература 90
- Киральная критичность фазовых переходов
- Возможности поляризованных нейтронов в исследовании ки-ральных магнетиков
- Поправка на функцию разрешения
- Индекс киральной восприимчивости
Введение к работе
** В природе существует множество веществ со спиральной структурой.
В живой природе примерами таких структур являются протеины и дез-оксирибонуклеиновая кислота (ДНК). Спиральная (киральная) структура может быть как право-, так и левовинтовой, причем в отсутствие определенных условий энергия таких спиралей одинакова, и они должны реали-зовываться равновероятно. Тем не менее такая ситуация имеет место лишь в искусственных аналогах протеинов — полипептидах. В природе спиральные структуры являются правовинтовыми, причина чего до сих пор не ясна.
Винтовые структуры встречаются и в неживой природе, причем тоже *'> достаточно часто. Магнитоупорядоченные кристаллы с киральной магнит- ной структурой являются типичным примером. В настоящее время известно большое разнообразие таких структур. Насчитывается около ста чистых веществ — металлов и соединений, где обнаруживаются какие-либо спирально поляризованные структуры. К ним следует добавить несколько десятков различных сплавов.
Возможность существования такой структуры с точки зрения минимума энергии непосредственно следует из обменной модели Гейзенберга в предположении, что обменные взаимодействия между ближайшими соседями и следующими за ними, вдоль некоторого направления в кристалле, имеют разные знаки. Например, магнитная структура в металлическом гольмии представляет собой простую спираль (геликоид). Она характеризуется тем, что магнитные моменты атомов (спины), расположенные в узлах кристаллической решетки, параллельны друг другу в плоскостях (О О 1), перпендикулярных гексагональной оси. При переходе от одной плоскости к соседней спины поворачиваются на некоторый угол. Периоду такой структуры соответствует расстояние вдоль гексагональной оси, при котором спины поворачиваются на угол 27г, причем период магнитной структуры, вообще говоря, не кратен параметру кристаллической элементарной ячейки. Такие структуры называются несоразмерными.
Крайним случаем киральной структуры является полная фрустрация спинов в треугольной кристаллической решетке, когда из-за отрицательного взаимодействия в пределах одного треугольника все спины в его вершинах должны быть ориентированы антипараллельно, что невозможно. В результате спины располагаются под углом 120 друг к другу. Такие магнитные структуры называются антиферромагнетиками с треугольной решеткой или треугольными антиферромагнетиками (ТАФ).
Для количественного описания направления вращения в спиральных структурах служит специальная величина — киральность. Пример природных спиральных молекул свидетельствует о том, что киральность является важнейшей характеристикой структуры.
Фазовые переходы второго рода (ФПВР), связанные с появлением в физической системе упорядочения, всегда были представлены как традиционный раздел классической термодинамики и статистической физики. Они имеют место в самых различных физических системах, и их общая черта — это переход от одного вида упорядочения к другому1, причем сразу во всем объеме. Например, ферро- и антиферромагнетизм — упорядочение расположения магнитных моментов, сегнетоэлектричество — упорядочение электрических дипольных моментов, сверхтекучесть — упорядочение атомов гелия и т.д.
Простой термодинамический подход, иллюстрирующий общую закономерность перехода к упорядоченному состоянию при изменении температуры, сводится к сравнению энтропии и внутренней энергии системы. Энтропия S связана со степенью беспорядка, и чем больше возможных состояний (конфигураций - пространственных и энергетических) имеет система, тем больше ее энтропия. Внутренняя энергия Е системы минимальна, как правило, при упорядоченном расположении частиц. Термодинамическая устойчивость системы при постоянном ее объеме в зависимости от температуры определяется минимумом свободной энергии F = Е — TS. Следовательно, при высоких температурах отрицательное второе слагаемое в F существеннее первого, и минимум свободной энергии соответствует неупорядоченному состоянию. При низких температурах, наоборот, минимум свободной энергии связан с минимумом внутренней энергии, то есть с упорядоченным расположением частиц. Компромисс энергетического и энтропийного факторов и определяет температуру упорядочения.
Для характеристики ФПВР вводится понятие параметра порядка р. Это величина, которая равна нулю в симметричной фазе и пробегает отличные от нуля значения в дисимметричной [1].
Современная теория фазовых переходов II рода основывается на тео- 1для определенности, одно состояние называется симметричной фазой, а другое — дисимметричной. рии скейлинга (масштабной инвариантности), которая рассматривается несколько более подробно в первой главе. Согласно этой теории все мно гочисленные ФПВР можно разделить на небольшое число классов универ сальности. Ъ> Универсальность класса ФПВР состоит в том, что при переходах различной природы все термодинамические величины (теплоемкость (с), намагниченность (т), восприимчивость (х) и прочие) вблизи перехода (в критической области) ведут себя одинаково. При этом они достаточно хорошо аппроксимируются степенной функцией от приведенной температуры {т — (Т — ТС)/ТС) Тс — температура перехода). Соответствующие степени (а, /?, 7 и так далее) называются критическими индексами, и для них справедливы соотношения: ^, ФПВР объединяются в классы по двум признакам. Это размерность пространства d и число компонент (размерность) п параметра порядка р. В реальных системах d = 3 и параметр порядка оказывается в сущности единственной величиной, которая разделяет ФПВР на универсальные классы. * Таким образом набор критических индексов характеризует соответ- ствующий класс универсальности и для трехмерных систем, очевидно, определяется размерностью параметра порядка п. Между этими индексами выполняются скейлинговые соотношения, которые в свою очередь являются более универсальными, чем сами индексы.
С помощью предложенного К. Вилсоном метода ренормализационной группы, а также численного моделирования методом Монте-Карло можно вычислять значения критических индексов, при этом, что самое важное, критические индексы можно измерять. Родившаяся таким образом теория универсальных классов Уилсона-Фишера [2-12] была блестяще подтверждена серией экспериментов и в настоящее время не вызывает никаких сомнений. В свете этой теории все многообразие ФПВР можно уместить в весьма ограниченное число универсальных классов.
Однако, Хикару Кавамура, обратил внимание на несоответствие численным расчетам экспериментальных данных по некол лине арным магнетикам. Проведя анализ группы симметрии параметра порядка, он выдвинул гипотезу о существовании новых классов универсальности — киральных.
Объект исследования и актуальность темы. По мнению Кавамуры у киральных магнетиков параметр порядка р, наряду со спиновыми переменными Sp^, включает в себя киральность С. Таким образом, фазовые переходы в киральных магнетиках, относятся к другому классу универсальности, а значит характеризуются другими значениями критических индексов, особенно сильно меняется величина индекса теплоемкости а. Также наряду со стандартным набором появляется три новых критических индекса, характеризующие новую степень свободы: /?с, 7сі и VG\ они описывают среднюю киральность (С) ниже Тс, киральную восприимчивость хс и обратную корреляционную длину киральных флуктуации с выше Тс, соответственно.
В течение длительного времени гипотеза Кавамуры усиленно дискутировалась. Детальный обзор проблемы можно найти в [13], который включает в себя наряду с ТАФ также спиральные магнетики. В случае
ТАФ экспериментальные данные хорошо совпадают с теоретическими для кирального класса универсальности XYt однако для спиральных магнетиков (Но, Dy, Tb) результаты экспериментов очень неоднозначны. Таким образом, измерение киральных индексов является актуальной задачей для дальнейшего развития и понимания физики критических явлений. Объектом исследований при измерении этих индексов являлись треугольные антиферромагнетики СэМпВгз и СзгТіСІз.
В течение длительного времени гипотеза Кавамуры усиленно дискутировалась. Главным аргументом против киральной универсальности фазовых переходов в неколли неарных магнетиках были результаты расчета методом ренормализационной группы в трехпетлевом приближении [14]. В этой работе было показано, что фиксированной точки, соответствующей киральному сценарию нет. Разницу значений индексов в этом случае можно объяснить другими причинами, например, тем, что в таких системах происходит фазовый переход первого рода, близкий ко второму.
Существующие разногласия, по-видимому, связаны с тем, что до настоящего времени не измерялись киральные критические индексы, а величины обычных индексов (кроме а) для кирального и других сценариев отличаются всего на несколько стандартных ошибок.
В связи с вышеизложенным, целью диссертационной работы является определение с помощью рассеяния поляризованных нейтронов киральных критических индексов в треугольных антиферромагнетиках СбМпВгз и CsNiCl3 с разным типом магнитной анизотропии, что должно явиться проверкой теоретического предположения о существовании новых классов универсальности.
В соответствии с целью исследования были поставлены следующие конкретные задачи:
Применить метод рассеяния поляризованных нейтронов для выделения кирального вклада в рассеяние.
Определить, является ли киральность критической переменной при магнитном фазовом переходе в киральных магнетиках.
Используя данный метод, определить киральный индекс /?с средней киральности (С) в упорядоченной фазе.
Экспериментально установить обоснованность применения метода неупругого рассеяния поляризованных нейтронов, описанного в [15], для изучения киральных флуктуации в критической области.
Применить данный метод для определения кирального индекса 7с, описывающего киральную восприимчивость в неупорядоченной фазе.
Сравнить полученные результаты с результатами теории киральной универсальности фазовых переходов в треугольных магнетиках.
Научная новизна: in 1. Показано, что методом рассеяния поляризованных нейтронов можно изучать критическое поведение спиновой киральности в спиральных структурах.
2. Впервые данным методом удалось получить численные значения киральных критических индексов.
Впервые установлено совпадение температур кирального и спинового упорядочения.
Полученные значения критических индексов стимулировали дополнительные теоретические исследования, подтвердившие гипотезу ки-ральной универсальности фазовых переходов.
Научная и практическая ценность. В, настоящей работе развиты методы упругого и неупругого рассеяния поляризованных нейтронов для изучения критического поведения киральности, что позволяет применять их для исследований других киральных систем. Полученные оригинальные результаты подтверждают существующую гипотезу киральных классов универсальности и способствуют дальнейшему развитию физики критических явлений.
Положения, выносимые на защиту: X. Впервые применен метод рассеяния поляризованных нейтронов для исследования киральной критичности в треугольных антиферромагнетиках CsMnBr3 и CsNiCb.
Впервые получены численные значения киральных индексов, / и 7с, описывающих среднюю киральность и киральные флуктуации, соответственно.
Экспериментально подтверждена гипотеза киральной универсальности фазовых переходов второго рода в киральных спиновых структурах.
Обоснованность и достоверность результатов подтверждается прове- денными оценками области применимости выбранного метода, совпадени ем результатов, полученных на различных соединениях и образцов разного размера, а также применением установок с разными длиной волны падаю- -щих нейтронов, разрешением по переданной энергии и импульсу. Дополни- * тельные теоретические исследования, стимулированные полученными ре- зультатами, также подтверждают их достоверность.
Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях: «Second International Workshop on Polarised Neutrons for Condensed Matter Investigations» (Гренобль, Франция, июнь, 1998). «Moscow International Symposium on Magnetism» MISM —1999 (Москва, Россия, июнь, 1999) «Highly Frustrated Magnetism — 2000» (Торонто, Канада, июнь, 2000).
4. «Third International Workshop on Polarised Neutrons for Condensed Matter Investigations» (Гатчина, Россия, июнь, 2000).
Евро-азиатский симпозиум «Прогресс в магнетизме» EASTMAG — 2001, (Екатеринбург, Россия, февраль март, 2001). XII ежегодная Международная научно-техническая конференция ядерного общества России «Исследовательские реакторы: наука и высокие технологии» (Димитровград, Россия, июнь, 2001).
International Conference on Neutron Scattering (Мюнхен, Германия, сентябрь, 2001).
8. «Highly Frustrated Magnetism — 2003» (Гренобль, Франция, август, 2003).
Результаты также опубликованы в следующих статьях: V. P. Plakhty, S. V. Maleyev, J. Wosnitza, В. К. Kremer, D. Visser, J. Kulda, 0. P. Smirnov, A. G. Goukassov, I. A. Zobkalo, Б. Moskvin. "Polarized neutron scattering study of the spin chirality." Physica B:Cond. Matt. 267-268 (1999) 259-262. V. P. Plakhty, S. V. Maleyev, J. Kulda, J. Wosnitza, D. Visser and E. Moskvin. "Inelastic polarized neutron scattering in the triangualar-lattice antiferromagnet СзМпВгз*. An experimental proof of the chiral universality." Europhys. Lett, 48(2) (1999) 215-220. V. P. Plakhty, J. Kulda, D. Visser, E. V. Moskvin J. Wosnitza. "Chiral Critical Exponents of the Triangular-Lattice Antiferromagnet СвМпВгз as Deternined by Polarized Neutron Scattering." Phys. Rev. Lett, 85 (2000) 3942-3946. V. P. Plakhty, S. V. Maleyev, J. Kulda, D. Visser, J. Wosnitza, E. V, Moskvin, Th. Bruckel, R. K, Kremer. "Spin chirality and polarised neutron scattering." Physica B:Cond. Matt, 297(1^4) (2001) 60-66. V. P. Plakhty, S. V. Maleyev, E. V. Moskvin, J. Kulda, J. Wosnitza, D. Visser. "Polarized neutron scattering studies of the chiral criticality." Материалы Евро-азиатского симпозиума «Прогресс в магнетизме», 2001 г. Q. E, В. Москвин, В. П. Плахтий, С. В. Малеев, И. Кулда, И. Возница, Д. Виссер. "Исследование кирального фазового перехода в треугольном антиферромагнетике СэМпВгз методом рассеяния поляризованных нейтронов." Материалы XII ежегодной Международной научно-технической конференции ЯОР «Исследовательские реакторы: наука и высокие технологии», 2001 г.
Киральная критичность фазовых переходов
Критические индексы в теории среднего поля и теории Ландау совпадают и имеют следующие значения:
Критерий применимости описанных теорий определяется следующим неравенством для размерности пространства d: Подставляя в (1.24) значения критических индексов (1.23), получим, что данные теории строго справедливы лишь для пространства размерности d 4.
Теория скейлинга Значительным шагом в понимании теории критических явлений стали работы Каданова, Видома, Фишера, Вильсона и др. [2,4,8-11]. Для расчета ФПВР, в том числе критических индексов, Кеннетом Вильсоном был предложен знаменитый метод ренормализационной группы, за который он был удостоен Нобелевской премии по физике в 1982 году.
Метод ренормализационной группы. Суть метода ренормгруппы состоит в следующем. Как уже говорилось, во флуктуациошюй области система является нелинейной и сильно флуктуирующей. В разложении для свободной энергии (1.7) коэффициент b играет роль константы связи, характеризующей силу взаимодействия критических флуктуации друг с другом. При приближении к точке перехода влияние нелинейности растет и поведение системы уже определяется вкладами от рассеяния флуктуации более высокого порядка. Эти вклады уже не описываются голой Ъ константой связи, для их описания вводится понятие эффективной (одетой) константы связи д, которую раскладывают в ряд вблизи точки перехода. Такая замена голой константы связи на одетую называется перенормировкой (ренормализацией). Важное отличие голой константы связи от одетой состоит в том, что константа Ъ индивидуальна для каждого вещества, в то время как д при подходе к точке перехода выходит на некоторое универсальное значение, которое не зависит от 6 и определяется видом уравнения ренормгруппы. Таким образом в критической области различные материалы должны вести себя одинаково.
Ряд константы связи д является расходящимся. Вычисление д оказывается трудной, но выполнимой задачей (с использованием Паде аппроксимации). Для увеличения точности вычисления существует два пути. Первый — вычисление следующих членов ренормгрупповых разложений. В шестипетлевом приближении такая операция потребовала вычисления 1142 интеграла. Второй способ использует тот факт, что в пространстве d — 4 задача решается точно. В работе [11] предложено решать задачу в пространстве размерностью d = 4 — 6, где б С 1. При этом в теории возникает малый параметр, по которому можно разлагать физические величины. Затем, если устремить є — 1, то можно получить численные оценки для реальных систем. Наряду с разложением (4 — е) существует метод 1/п разложения.
Теория скейлинга и универсальность. Как уже говорилось, во флук-туационной области единственным характерным размером в системе является корреляционный радиус , который неограниченно растет при приближении к Тс по закону (1.16). Физический смысл теории скейлинга состоит в том, что внутри областей размерами меньшими d флуктуации нет, флуктуации происходят только между этими областями. Математически это означает, что флуктуирующие величины обладают масштабной инвариантностью [17,19], то есть расстояния между частицами внутри системы измеряются по отношению к . Таким образом, если АІ{Г) — поля флуктуирующих величин, то согласно теории скейлинга для них можно записать закон преобразования [17]: где Ал — скейлинговая размерность флуктуирующей величины А. В результате переход к новому масштабу сводится к вычислению скейлинговых размерностей соответствующих флуктуирующих величин.
Гипотеза динамического подобия [20] обобщает (1.25) на динамический случай. Согласно динамической гипотезе подобия характерная энергия флуктуации Qc при приближении к Тс обращается в нуль как степень обратного корреляционного радиуса к = х: где z — динамический критический индекс. При этом все флуктуирующие величины обладают масштабной инвариантностью относительно Qc. Таким образом, по аналогии со статическим, возможен динамический скейлииг Теория скейлинга позволяет определить набор критических индексов, характеризующих данный ФПВР, из скейлинговых размерностей соответствующих флуктуирующих величин и наоборот — имея значения критических индексов можно определить внешний вид зависимостей флуктуи рующих величин. В теории скейлинга присутствуют только две характер ные величины: корреляционный радиус и энергия критических флук туации fic. Эти величины не зависят от материала и внешних условий ФПВР. Они зависят только от пространственной размерности системы d и от числа компонент п параметра порядка.
Возможности поляризованных нейтронов в исследовании ки-ральных магнетиков
Как хорошо известно, рассеяние нейтронов является очень удобным методом для изучения структуры и динамики конденсированных сред. Для изучения магнитных структур необходимы поляризованные нейтроны. Теоретический аппарат по рассеянию поляризованных нейтронов был развит много лет назад в основополагающих работах О.Халперна, С.В.Малеева, М.Влюмме и других [44-50].
Исследования критического поведения киральных магнетиков включают в себя исследование средней киральности в упорядоченной фазе ниже температуры Нееля и киральных флуктуации в критической области выше TN. В этом параграфе приводятся необходимые формулы, которые используются для интерпретации и анализа полученных экспериментальных данных.
Киральное рассеяние поляризованных нейтронов возникает вследствие винтовых спиновых флуктуации [51]. Магнитная спираль представляет собой «замороженную» киральную флуктуацию. Упругое рассеяние нейтронов на спирали приводит к зависимости от начальной поляризации сечения рассеяния, причем направление вращения спирали определяет спиновую киральность. Выражение для сечения упругого рассеяния на спиральных структурах было получено независимо в работах [46,47]. Для случая рассеяния на простой спирали оно выглядит следующим образом: /r&F(q)Y где г — классический радиус электрона, S — спин, F(q) — структурный фактор, С = [Si X S2]/Sj2 — единичный вектор в направлении вектора киральности С, волновой вектор структуры к параллелен или антипарал-лелен С в случае право- или левовинтовой спирали, q — q/ q — единичный вектор в направлении вектора рассеяния q. Функции Aq±k описывают сверхструктурные пики при выполнении условия Брегга q = ц к + т [51]. Зависящие от взаимного расположения вектора киральности и начальной поляризации нейтронов слагаемые в выражении (2.1) позволяют определить направление вращения спирали с помощью рассеяния поляризованных нейтронов.
Применительно к ТАФ с гексагональной симметрией интенсивность упругого рассеяния нейтронов в положении Брегговского пика Q можно записать следующим образом [46,52]: где с — единичный вектор в направлении гексагональной оси с, (пд — Пі) — разность заселенностей доменами с противоположным направлением киральности. Общее число доменов неизменно, поэтому концентрации пд Как видно из выражения (2.2), интенсивность рассеяния на кираль ных структурах состоит из независимого от начальной поляризации спи нового вклада в рассеяние и кирального вклада, зависимого от Ро. Таким образом, с помощью поляризованных нейтронов, можно выделить кираль ную составляющую. Поскольку она описывается киральным индексом /?С) поляризованные ней троны позволяют напрямую измерять этот киральный индекс. Следует так V же отметить, что пеполяризованными нейтронами можно измерять индекс параметра порядка /?, поскольку интенсивность рассеяния не зависимого от Ро пропорциональна намагниченности Зависимость от поляризации в рассеянии может появиться лишь при неравномерной заселенности в кристалле доменами с право- и левовинто-вьши спиралями из-за множителя (пд — п). В реальном кристалле, как уже отмечалось в параграфе 1.3, при отсутствии взаимодействия, фиксирующего направление спирали, число право- и левовинтовых доменов примерно одинаково и (пц — пь) « 0. Разность заселенностей (пд — гц) пропорциональна величине 1/vN, где N — число образовавшихся доменов. В главе 3.1 (см. также [51]) обсуждаются некоторые методы принудительного создания преимущественной заселенности доменами одного сорта, однако влияние этих методов на критическое поведение пока не достаточно хорошо изучено. В результате термоцикли рования — многократного перехода через TN, во внешнем магнитном поле удается добиться естественной ненулевой разницы (пд — п ), когда размеры доменов сравнимы с размерами образца. Такой прием позволяет «заморозить» возникшие в парамагнитной фазе флуктуации неравновесной заселенности. Он и использовался в данной работе.
Динамическая киральность. Наряду с исследованием средней ки-ральности в упорядоченной фазе поляризованные нейтроны дают возможность изучать киральную восприимчивость хс которая характеризует ки-ральные флуктуации во флуктуационной области и описывается киральным индексом 7с Как известно, спиновые флуктуации характеризуются магнитной восприимчивостью — парными спиновыми корреляциями. В работе [52] показано, что тройные динамические спиновые корреляции в ферромагнетиках приводят к зависимости сечения рассеяния от поляризации падающих нейтронов. Киральность является комбинацией спиновых пар, принадлежащих соседним узлам решетки и поэтому киральные флуктуации связаны с четырех-спиновыми корреляциями. Прямого метода измерения четырех-частичных спиновых корреляций не существует, поэтому исследование ки-ральиой восприимчивости является нетривиальной задачей.
Поправка на функцию разрешения
Все эксперименты проводились на высокопоточном реакторе в Институте Лауэ Ланжевена (ИЛЛ), Гренобль, Франция. Для измерений использовались трехосные спектрометры поляризованных нейтронов с анализом поляризации IN12 [56], IN14 [57] и IN20 [58]. Они имеют разную длину волны и разрешение по энергии.
В таблице (2.1) представлены характеристики каждого спектрометра. Как видно из таблицы, характеристики спектрометров IN 12 и IN 14 очень близки, поэтому выбор между ними осуществлялся исключительно из соображений доступности на данный момент. Спектрометр IN20 имеет другой диапазон длин волн падающих нейтронов. Такой выбор инструментов не случаен.
Дело в том, что согласно (2.2) средняя киральность пропорциональна интенсивности упругого рассеяния в положении магнитного Брегговксого пика в магнитоупорядоченной фазе. При измерении упругого рассеяния, как уже говорилось, необходимо уменьшить экстинкцию. При одинаковом объеме кристалла, согласно [59,60], уменьшить экстинкцию можно увеличивая энергию падающих нейтронов. Кроме того, при упругом рассеянии регистрируются нейтроны со всеми энергиями (происходит интегрирование нейтронов по всем энергиям), поэтому для увеличения полезного сигнала необходимы тепловые нейтроны с наибольшей энергией. Наибольшей энергией тепловых нейтронов обладает спектрометр IN20, поэтому он наиболее удобен для измерения индекса средней киральности /5с Рассеяние от динамической киральности согласно (2.5) является полностью неупругим, поэтому при изучении ДК для наилучшего разрешения по энергии при неупругом рассеянии необходимы более холодные нейтроны. В этом случае преимуществом обладают спектрометры IN 12-14.
Поскольку устройство всех трех спектрометров одинаково [61], рассмотрим схему экспериментальной установки на примере IN 14. На рисунке 2.1 представлена схема спектрометра IN14, на котором была проведена большая часть экспериментов. Монохроматор (PG (0 0 2) с вертикальной фокусировкой) и поляризатор (поляризующий нейтрон овод на суперзеркале СоТї) располагаются за общей защитой и не показаны на рисунке. Они формируют монохроматический пучок поляризованных нейтронов. ДК необходимо использовать берилиевый фильтр, а при измерении (С) фильтр из пиролитического графита.
Изменение начальной поляризации нейтронов осуществляется с помощью флиппера, который располагается перед образцом и на рисунке не показан. Для охлаждения образца используется криостат. При измерениях ДК на IN12-14 использовался криостат со сверхпроводящим соленоидом, обеспечивающим горизонтальное магнитное поле величиной до В = 4 Т, что давало возможность направлять магнитное поле вдоль гексагональной оси и проводить измерения в диапазоне полей 0 -f 4 Т и температур W. 1.5-г 300 К.
При измерениях на спектрометре IN20 использовался стандартный оранжевый криостат ИЛЛ (Orange Cryostat).
Для исследования киральной критичности было приготовлено несколько монокристаллов СзМпВгз и CsNiCl3- Кристаллы выращивались с использованием метода Бриджмена-Стокбаргера. Он заключается в том, что расплав вещества, из которого нужно получить монокристалл (в случае СБМПВГЗ он состоит из равного количества бромида цезия (CsBr) и бромистого марганца (МпВгг)) находится в вертикально закрепленном тигле с остроконечным дном, расположенном в свою очередь в печи с градиентом температуры. При медленном опускании тигля из горячей зоны печи в более холодную на его остром дне образуется кристалл-зародыш, который в ходе дальнейшего опускания тигля вырастает в крупный монокристалл.
Образцы СБМПВГЗ И CsNiCb представляли собой прозрачные кристаллы пурпурного цвета с естественной огранкой вдоль кристаллографических плоскостей.
Для исследований киральных флуктуации необходимы кристаллы наибольшего объема для увеличения полезного сигнала при неупругом рассеянии. При исследовании же средней киральности образец должен быть как можно меньше, чтобы уменьшить влияние экстинкции. В связи с этими требованиями был выращен один крупный монокристалл СБМПВГЗ объемом порядка 3 см3 и два мелких объемом 0.01 см3.
В случае с соединением CSN1CI3 для измерений как ДК, так и средней киральности использовался один и тот же кристалл.
Индекс киральной восприимчивости
При этом фильтр отсекает нейтроны, получившие энергию при рассеянии, а отсутствие анализа по энергии автоматически интегрирует. В результате в детекторе регистрируются все нейтроны, рассеянные с потерей энергии (и 0). На рисунке 3.4 представлена зависимость интегральной интенсивности квазиупругого рассеяния от приложенного магнитного поля AIint(B). Измерения проведены во флуктуационной области (т = 0.14), в положении магнитного брегговского отражения Q = ( 1). Из графи-без анализа энергии рассеянных нейтронсго ка видно, что зависимость интенсивности кирального рассеяния от приложенного поля AIint(B) носит линейный характер на всем диапазоне доступных в эксперименте значений внешнего поля, вплоть до 4 Т. Это позволяет считать обоснованным приближение слабого поля, допущенное при выводе формул для ДК. Коэффициент пропорциональности в зависимости AIint(B) (Рис. 3.4) порядка 0.02, что говорит о слабом влиянии внешнего поля на интенсивность рассеяния нейтронов на киральных флуктуациях, однако, для максимального увеличения наблюдаемых интенсивностей при изучении киральной критичности целесообразно проводить исследования динамической киральности в максимально возможном внешнем поле. То, что зависимость проходит через начало координат свидетельствует о том, что в отсутствие магнитного поля3 сигнала от динамической киральности нет.
Рассеяние нейтронов от ДК впервые наблюдалось в соединении СЙМПВГЗ авторами работы [55], однако его интенсивность оказалась недостаточной для определения индекса ipQ. В нашем случае за счет увеличения объема образца и времени наблюдения удалось получить интенсивность рассеяния, достаточную для определения кроссовер индекса (рс- Примеры сканирования магнитного рефлекса Q = ( 1)с разрешением по энергии рассеянных нейтронов (энергетических сканов) для двух значений приведенной температуры во флуктуационной области показаны на рисунке 3.5. В присутствие магнитного поля поляризационно зависящий полностью неупругий вклад в рассеяние А1(ш) представляет собой рассеяние от ДК. Киральный вклад в рассеяние показан на рисунке белыми точками, для
Здля наблюдения ДК в системе необходимо наличие какого-либо аксиального вектора. него шкала слева. Сплошная линия, проходящая через белые точки — результат подгонки с помощью свертки квадрировашюго Лоренциана (2.8) с функцией разрешения установки по энергии (Гауссиан с полушириной шг = 0.163 мэВ). Как видно из рисунка, функция AI(io) является нечетной по переданной энергии и хорошо аппроксимируется теоретической кривой (2,8). Черные точки на рисунке представляют собой поляризационно независимую часть интенсивности рассеяния /, которая характеризует парные спиновые корреляции во флуктуационной области. Она описывается функцией Лоренца, что было обнаружено в работе [53]. Сплошные линии — результат подгонки.
По мере отдаления от температуры перехода в парамагнитную область в зависимости HI(OJ) происходит уменьшение высоты пика и его уширение, что говорит об уменьшении числа спиновых флуктуации и их времени жизни соответственно. Аналогичные изменения происходят и со спин-зависимой частью интенсивности рассеяния А1(ш). Это в свою очередь означает уменьшение числа и времени жизни киральных флуктуации.
Согласно формулы (2.8), зависимость от приведенной температуры высоты пиков спин-зависимой части интенсивности рассеяния А(т) представляет собой степенную функцию с показателем ipc- Она приведена на рисунке 3.6 для двух значений внешнего поля В = 2 Т (черные точки) и В = 4 Т (белые точки) в логарифмическом масштабе. График, отвечающий В = 2 Т для удобства восприятия смещен вниз от своего настоящего положения на шесть делений. Сплошные линии — это степенная аппроксимация, соответствующая различным значениям ipc В области температур т 0.1 наклон прямых Л (г) соответствует величинам киралыгого индекса tpc = 1.29(7) и (рс = 1-28(7) для двух значений внешнего поля. Среднее значение кроссовер индекса (рс = 1.285(98) хорошо согласуется со значением (рс = 1.22(6), полученным методом Мон-те Карло для киральной универсальности [24].
При т cz 0.1 на зависимости имеется излом, который не связан с величиной внешнего поля, поскольку увеличение поля в два раза практически не изменило значения индекса (рс- Также он не связан с разрешением установки по энергии, поскольку измерения в поле В — 2 Т проводились с другой длиной волны падающих нейтронов и, соответственно, другим разрешением по энергии, которое было в два раза лучше (Аи 0.0860(48) мэВ). Причина изменения наклона прямой А(т) заключается в том, что, поскольку при приближении к точке перехода обратный корреляционный радиус киральных флуктуации стремится к нулю, то в определенный момент (т - 0.1) он становится меньше разрешения установки по переданному импульсу Aq.
Зависимость от переданного импульса сечения рассеяния (2.8) имеет Орпштейн-Церниковский вид [x /(q2 + х2)]2, что подтверждается результатами работы [26]. В процессе измерения неупругого рассеяния происходит интегрирование сечения рассеяния по переданному импульсу от 0 до некоего qmax, соответствующего разрешению установки Aq. Таким образом, когда корреляционный радиус флуктуации еще мал, то есть Aq -С яг, интегрирование не оказывает влияния на величину AI. При т 0.1 обратная корреляционная длина к становится меньше, чем Aq.
