Содержание к диссертации
Список сокращений 7
Введение
Глава I
1.1, Общие замечания 16
1.2, Размен энергии быстрого электрона в ТТ 19
1.2.1, Взаимодействие быстрых электронов с ТТ 19
1.2.2. Высокоэнергетические электронные возбуждения в ТТ 21
1.2.3, Плазмоны в диэлектриках 24
1.2.4. Размножение электронных возбуждений 25
1.3, Свечение высокоэнергетичных электронов в ТТ 27
1.3.1. Тормозное излучение 27
1.3.2. Переходное излучение 28
1.3.3. Роль излучения вторичных электронов 29
1.4, Электронные возбуждения в широкощелевых ионных кристаллах 30
1.4.1. Свободные и автолокализованные возбуждения 30
1.4.2. Электроны (дырки) в фононном поле 33
1.4.3. Экситоны в фононном поле 37
1.4.4. Адиабатическая поверхность экситона ,,.,,.. 39
1.4.5. Взаимодействие экситона Френкеля с оптическими фононами ,. 42
1.4.6. Энергетическая структура в пассивной зоне 44
1.5, Релаксация электронных возбуждений 45
1,5.1. Особенности релаксации зонных и локализованных электронных возбуждений 45
1.5.2. Релаксация зонного состояния 46
1.5.3. Релаксация в локальном состоянии 48
1.6. Свечение электронных возбуждений широкозонных диэлектриков
1.6.1. Свечение зонных электронов и дырок 50
1.6.2. Свечение свободных экситонов 51
1.6.3. Правило Урбаха 55
1.6.4. Люминесценция, связанная с краем экситонного поглощения 58
1.6.5. Горячая люминесценция локализующихся экситонов 60
1.6.6. Широкополосная люминесценция широкозонных диэлектриков 63
Глава 2.
2.1. Сильноточный ускоритель электронов 65
2.Х.І. Ускоритель ГИН-600 65
2.1.2. Сильноточный электронный пучок ГИНа-600 66
2.2. Экспериментальная камера 69
2.2.1. Криостат 69
2.2.2. Вакуумная система 70
2.3. Оптический тракт регистрации 71
2.3.1. Геометрия эксперимента 71
2.3.2. Оптический тракт 72
2.3.3. Калибровка оптического тракта ., 73
2.4. Тракт регистрации 77
2.4.1. Особенности тракта регистрации... 77
2.4.2. Фотоэлектронные умножители 78
2.4.3. Блок-схема тракта регистрации 79
2.5. Особенности методики 83
2.5.1. Процедура измерения спектров 83
2.5.2. Температурные измерения и температура возбужденной области кристалла
2.5.3, Эффекты зарядки и разрушения 85
2.5.4, Спектр СЭПа и свечения, сопровождающие СЭП 86
2.6, Объекты исследования 89
Глава 3,
3.1. Импульсная люминесценция окислов металлов третьей группы при возбуждении СЭПом 93
3.1.1. Люминесценция 93
3.1.2. Импульсная люминесценция Т 94
3.1.3. Свечение АЛЭ в I U} как репер для измерения энергетического выхода 97
3.1.4. Импульсная люминесценция
3.2. Проявление люминесценции свободных экситонов при возбуждении
Глава 4.
Глава 5.
Глава 6. ПРИРОДА КОРОТКОВОЛНОВЫХ СВЕЧЕНИЙ, РЕГИСТРИРУЕМЫХ В
ШИРОКОЩЕЛЕВЫХ ИОННЫХ КРИСТАЛЛАХ ПРИ ВОЗБЩЕНИИ СЭПом 167
6.1. Возможный вклад излучения релятивистских электронов в свечение, возбуждаемое СЭПом 167
6.1.1, Тормозное излучение ,., 167
6.1.2, Излучение Вавилова-Черенкова и переходное излучение • 168
6.2. Люминесценция широко щелевых ионных кристаллов
6.3 при мощности возбуждения 10 вт/см 170
6.2.1. Анализ спектральных характеристик люминесценции, возбуждаемой СЭПом 170
6.2.2. Эффективность люминесценции, возбуждаемой СЭПом 174
6.2.3. Коротковолновые свечения широко щелевых ионных кристаллов и внутризонная люминесценция 178
Заключение 181
Литература
Введение к работе
Актуальность, Одна из важнейших проблем современной физики твердого тела заключается в исследовании создания, релаксации и распада собственных электронных возбуждений в твердых телах разных классов и их специфических особенностей при больших мощностях возбуждения (образования, например, электронно-дырочных капель Келдыша или биэкситонов).
Эта актуальная в научном и прикладном отношениях проблема особенно детально и глубоко изучена с применением мощных лазеров в узкощелевых полупроводниках. Применительно к широкощелевым ионным кристаллам до последнего десятилетия исследование электронных возбуждений (из-за отсутствия мощных лазеров коротковолно вого диапазона и других источников возбуждения большой мощности) ограничивалось в основном применением меньших мощностей возбуждения. Для широкощелевых ионных кристаллов были обнаружены явления автолокализации дырок и экситонов, свободные экситоны, эффект сосуществования свободных и автолокализованных экситонов (см. обзоры [i, Z] ).
Возможности исследования электронных возбуждений в широкощелевых ионных кристаллах значительно расширились после привлечения к твердотельной тематике сильноточных электронных пучков. Открытие перехода автоэлектронной эмиссии с металлического острия во взрывную [3, 4] в сверхсильных электрических полях привело к созданию сильноточных ускорителей электронов, на несколько порядков увеличив токи, достигаемые в импульсных пучках электронов. В 1970 г. Месяц с сотрудниками создали первые отечественные наносекундные сильноточные ускорители электронов [б], В настоящее время в исследованиях по физике твердого тела широко используется ускоритель ГИН-600 конструкции Ковальчука, по своим параметрам близкий американскому ускорителю "Фебетрон 9 8 -706", обеспечивая мощности возбуждения 10-10 Вт.
Начиная с первых работ американских и японских физиков [б, 7] сильноточный электронный пучок (СЭП) широко используется многими исследователями для изучения структуры экситонов, процессов образования и преобразования радиационных дефектов. СЭП, создающий за наносекундные времена большие концентрации элементарных возбуждений в кристаллах, позволяет изучать их с наносе-кундным временным разрешением прямыми абсорбционными методами. СЭП, а также импульс тормозного излучения, полученный трансформацией СЭПа, стал вследствии использоватся и в люминесцентных исследованиях в качестве наносекундного источника возбуждения.
Практически одновременно с американскими и японскими физиками оптические, электрические и механические свойства твердых тел при возбуждении СЭПом начали изучать в Томском Политехническом институте Вайсбурд с сотрудниками. Был обнаружен ряд новых явлений: хрупкое разрушение кристаллических диэлектриков [8] , мощная эмиссия электронов с поверхности диэлектрика [9], высокоэнергетическая проводимость ионных кристаллов [Ю] и новый вид слабого сплошного свечения ионных кристаллов (названный плазменной люминесценцией) [її] , так или иначе связанных с использованием СЭПа. Плазменная люминесценция характеризовалась рядом необычных для известной к тому времени люминесценции свойств: большая протяженность спектра и высокая температурная стабильность. Это свечение было обнаружено в щелочно-галоидных кристаллах. Высокая плотность возбуждения, создаваемая СЭПом в кристалле, позволила первоначально высказать гипотезу о принадлежности свечения плотной электронно-дырочной плазме (аналог электронно-дырочных капель Келдыша в полупроводниках) [іi] . К настоящему времени в результате более подробного изучения свойств этого свечения оно приписывается электронно-дырочной плазме [12, а также обзор 13] , с необходимостью присутствующей в кристалле при облучении частицами высоких энергий. Свечение это, согласно модели [12, 13] , является линейным откликом твердого тела на высокоэнергетическое возбуждение.
С другой стороны фото-, рентгено- и катодолюминесценция ще-лочно-галоидных кристаллов (ЩГК) при существенно меньших мощностях возбуждения изучалась в работах Лущика, Лийдья, Куусманна, Либлика, Н.Лущик, Плеханова и др. [і, 14-22] » В частности, в работе fl5] была впервые зарегистрирована люминесценция свободных экситонов (СЭ) в широкощелевых ионных кристаллах. В ряде ЩГК была также обнаружена примыкающая к краю собственного поглощения слабая широкополосная люминесценция [іб, i] . Эта люминесценция рассматривалась в рамках релаксации электронных возбуждений в запрещенной зоне кристалла. Для №J это свечение было приписано горячей люминесценции (ГЛ) в ходе релаксации электронного возбуждения в термализованное состояние автолокализованного эк-ситона (АЛЭ) [i] . Некоторые особенности широкополосного свечения в KCf , КВг и КЗ связывались со свечением метаста-бильных одногалоидных АЛЭ [i] . Люминесценция с очень малым квантовым выходом возбуждалась в большом классе ионных кристаллов [16, 21, 22] .
Изучение свечения ЩГК с малой спектральной плотностью было продолжено в экспериментах по фотовозбуждению [17, 18] . Для
NQJ было показано, что, в отличие от краевой люминесценции, широкополосное свечение возбуждается фотонами не только в экси-тонной полосе поглощения, но и на краю межзонного поглощения. В дальнейшем в работах Хижнякова, Плеханова, Завта и др. [19, 20] было показано, что структурные особенности широкополосной люминесценции NQJ и К J хорошо описываются в рамках теории ГЛ МЭ в приближении промежуточной скорости релаксации. Отметим, что в этом цикле работ по собственной фото-, рентгено- и катодолюми-несценции преимущественно использовалась стационарная и реже микросекундная техника возбуждения.
Хотя интегральный выход внутризонной плазменной люминесценции (которую мы в дальнейшем будем называть внутризонной люминесценцией - ВЛ) предполагался высоким ( 10 эВ/эВ, согласно [із] ) , из-за большой спектральной ширины спектральная плотность излучения (как ВЛ, так и широкополосной катодолюми-несценции) оказывалась крайне низкой. Это, повидимому, а также относительно слабая изученность других (исключая ЩГК) широкощелевых систем, привело к тому, что к моменту начала нашей работы в 1976 году сведения об импульсной катодолюминесценции с малой спектральной плотностью излучения (в том числе и возбуждаемой СЭПом) ограничивались ЩГК. В стационарной же катодолю 12
минесценции широкощелевых систем изучение с малой спектральной плотностью наблюдалось в [іб] .
Целью настоящей работы было применение СЭПа наносекундной длительности для исследования люминесценции и специфических особенностей короткоживущих электронных возбуждений в широкощелевых ионных кристаллах различных классов ( MgO, Y203 , flC203 ,
и др.), изученных ранее (в том числе и в ИФ АН ЭССР) с применением других методов возбуждения (см. обзоры [I, 2, 23-25] ).
Первоначально предполагалось сконцентрировать внимание на наименее изученных для широкощелевых ионных кристаллах эффектах, связанных с большой мощностью СЭПа - эффектах парного или более сложного коллективного взаимодействия электронных возбуждений. Предварительные эксперименты показали, однако, что переход к прямому изучению таких эффектов трудно осуществить, минуя стадию изучения специфических особенностей не взаимодействующих (или слабо взаимодействующих) электронных возбуждений, создава-емых в кристалле СЭПом при мощности возбуждения порядка И? Вт/см , когда еще не теряется индивидуальность короткоживущих электронных возбуждений и не происходит значительной порчи ра-диационностойких кристаллов ( MgO , Y203 , Д№ ).
Поэтому в рамках этой диссертации мы разработали методику исследования люминесценции, возбуждаемой наносекундными импульсами СЭПа, охватив при этом совершенно неизученную ранее с применением этих пучков ВУФ-область спектра (6-Ю эВ) и осуществили исследование коротковолновой люминесценции в ряде широкощелевых ионных кристаллов.
Объектами исследования были выбраны широкощелевые ионные кристаллы uQU и [ЛИ с четко выраженным свечением СЭ, ЩГК с характерной для них двухгалоидной автолокализацией экситонов и соответствующей люминесценцией АЛЭ, в том числе и кристаллы, в которых наблюдается сосуществование СЭ и МЭ, а также кристаллы обладающие значительно более сложной кристаллической решеткой, в которых имеет место безбарьерная автолокализация экситонов ( T2U3 ).
Научная новизна результатов работы состоит в том, что с на-носекундным временным разрешением в коротковолновой (в том числе впервые в вакуумной ультрафиолетовой) области спектра изучена катодолюминесценция большого числа широкощелевых ионных кристал лов ( /ИД , Y203 , MgO , LlH , КЗ , КВг , КО ), различающихся механизмом релаксации электронных возбуждений, а также оценена эффективность катодолюминес-ценции изученных соединений в коротковолновой области спектра (исключая LiW ).
Наиболее важные результаты и выводы диссертации заключаются в следующем:
1. С применением ускорителя электронов ГИН-600 конструкции Месяца и Ковальчука разработана методика исследования с наносе кундным (4 не) временным разрешением импульсной люминесценции широкощелевых ионных кристаллов в коротковолновой области спектра от 4 эВ до 10 эВ (вплоть до краев собственного поглощения исследованных кристаллов),
2, В спектрах впервые исследованной в ВУФ-области малоинерционной люминесценции широкощелевых ионных кристаллов зарегистрированы LU-повторения свечения свободных экситонов (IIQU , Lin ), широкополосная горячая люминесценция автолокализу-ющихся экситонов ( КЗ , КВг , Ш ), краевое свечение MQU, экспоненциально спадающее с уменьшением частоты, и бимолекулярное рекомбинационное свечение ( ngU" LQ ) •
3. В исследованных широкощелевых ионных кристаллах в наносекунд 9 / 2 ном диапазоне времен при мощностях возбуждения 10 вт/см основные проявления коротковолновой люминесценции собственных электронных возбуждений соответствуют линейному отклику твер \ дого тела на возбуждение,
4, Широкополосная малоинерционная коротковолновая люминесценция с малой спектральной плотностью энергетического выхода (10 -7 -10 фотонов в интервале энергий I эВ на I эВ поглощенной энергии) не является универсальной, а отражает специфические для кристаллов различных классов (ЩГК, оксиды металлов) особенности релаксации электронных возбуждений в запрещенной зоне кристалла.
Вклад автора. Основные результаты диссертационной работы изложены в 8 публикациях, список которых приведен в Заключении, В коллективных публикациях автору принадлежат результаты, приведенные в выводах.
Апробация работы. Основные результаты работы были доложены на 27 совещании по люминесценции (Эзерниеки, 1980), на Всесоюзном совещании по люминесценции, посвященном 90-летию со дня рождения академика СИ.Вавилова (Ленинград, 1981), на Международной конференции "Дефекты в диэлектрических кристаллах" (Рига, 1981) и на Прибалтийских семинарах по физике ионных кристаллов (Вильянди, 1979,Лиелупе, 1983, 1984, Лохусалу, 1980, 1981, 1982).
Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из 6 глав, введения, заключения и списка литературы.
Первая глава посвящена обзору литературы по взаимодействию электронов с ТТ, по структуре собственных электронных возбуждений в широкощелевых системах и их релаксации.
Во второй главе описана методика исследования катодолюми-несценции при возбуждении импульсами СЭПа и дана характеристика объектов исследования.
В третьей главе описаны результаты исследования импульсной катодолюминесценции оксслов металлов второй и третьей групп ( ІІдО, flt 03 , Y203 ), а также LlH .
Четвертая глава посвящена исследованию ЩГК при возбуждении импульсами СЭПа ( KD , КВг , КС! , Но&Г , №Cf ).
В пятой главе описаны методика и результаты эксперимента по исследованию коротковолновой люминесценции KJ и КЙГ , возбуждаемой в области межзонных переходов импульсами ВУФ-излуче-ния.
В заключительной, шестой главе обсуждается с привлечением результатов глав 3-5 природа коротковолновых свечений, возбуждаемых СЭПом в исследованных кристаллах.
Похожие диссертации на Люминесценция ионных кристаллов, возбуждаемая импульсами сильноточного электронного пучка
