Содержание к диссертации
Введение
Глава I. Квантовое туннелирование с диссипацией 9
Глава II. Управляемое диссипативное туннелирование в системах с квантовыми точками (квантовых молекулах) 29
2.1. Введение, квантовый перенос частицы в системе с выделенной координатой туннелирования 29
2.2. Управляемое диссипативное туннелирование в системах типа квантовых молекул (или «КТ - КЯ») 42
2.3. Диссипативное туннелирование в системах «КТ — объемный контакт» 53
Выводы к главе II 57
Глава III. Управляемое диссипативное туннелирование в системах пар взаимодействующих квантовых молекул 59
3.1. Введение. Квантовое туннелирование с диссипацией двух взаимодействующих частиц 59
3.2. Туннелирование двух взаимодействующих частиц: переход между синхронным и асинхронным туннелированием 60
3.3. Туннелирование двух взаимодействующих частиц, движущихся параллельно. Двумерные квантовые туннельные бифуркации с диссипацией 78
Выводы к главе III 107
Глава IV. Квантовое туннелирование частицы, взаимодействующей с ангармоническим термостатом 109
4.1. Введение 109
4.2. Туннелирование частицы в классическом ангармоническом термостате
Выводы к главе IV 119
Заключение 121
Список авторских публикаций по теме диссертации 123
Библиографический список использованной литературы 125
- Квантовое туннелирование с диссипацией
- Управляемое диссипативное туннелирование в системах типа квантовых молекул (или «КТ - КЯ»)
- Туннелирование двух взаимодействующих частиц: переход между синхронным и асинхронным туннелированием
- Туннелирование частицы в классическом ангармоническом термостате
Введение к работе
В последние годы проблеме электронного транспорта в туннельно — связанных наноструктурах уделяется значительное внимание исследователей [1-143]. Актуальной также является проблема управляемости параметрами наноструктур и мезоскопических систем (МС) с учетом их нелинейных свойств [5, 6, 8, 16, 19-20, 28, 144-149]. Научный и практический интерес к туннельным процессам обусловлен прежде всего необычайно сильной чувствительностью вероятности туннелирования к электронному энергетическому спектру, потенциалу конфайнмента системы, параметрам внешнего поля и среды - термостата. Именно последнее обстоятельство дает дополнительную «степень свободы» для возможного управления свойствами туннельно - связанных наноструктур. С другой стороны, при изучении МС необходимо учитывать, что физика и химия электронных процессов в наномасштабах имеют много общего. МС подобны макромолекулам, и они, как правило, связаны с матрицей или средой — термостатом [5]. Не случайным является в этой связи введение таких терминов как «квантовые молекулы», образованные туннельно связанными квантовыми точками. Это дает возможность рассматривать физику МС в сочетании с многомерным диссипативным туннелированием, которое происходит не только в МС, но и во многих химических реакциях. Исследование движения квантовой частицы, взаимодействующей с термостатом, является одной из важных проблем современной теоретической физики [5-11, 13-20]. Интерес к дальнейшему развитию науки о квантовом туннелировании с диссипацией возродился в последнее время в связи с активизацией исследований туннельно связанных МС [1-6, 8, 13, 15, 17, 21-143], которые, в частности, можно рассматривать как реактивные молекулярные комплексы [5, 19, 20]. При этом существенным оказывается тот факт, что в искусственных, доступных современным нанотехнологиям структурам с квантовыми точками (КТ) и квантовыми молекулами (КМ) оказывается возмож-
5 ным наличие нетривиальных нелинейных квантовых эффектов (типа бифуркаций, изломов и т.д.), которые в отличие от «естественных» химических реакций оказываются устойчивыми [5, 8, 19, 20]. Актуальность дальнейшего развития науки о диссипативном туннелировании применительно к структурам с квантовыми точками, несмотря на использование квазиклассических (инстантонных) подходов, связана с возможностью получения основных результатов в аналитической форме, что в других часто используемых подходах, при необходимости учитывать принципиально важное влияние среды - термостата на процесс туннельного переноса, не представляется возможным. Таким образом, изучение квантовых эффектов, связанных с диссипативной туннельной динамикой в системах с квантовыми точками является актуальной проблемой современной физики конденсированного состояния.
Цель и задачи работы.
Цель работы заключалась в развитии науки о квантовом туннелировании с диссипацией применительно к туннельной адиабатической химической кинетике систем с квантовыми точками. Исследованы: система туннельно - связанных квантовых точек (КТ) - квантовая молекула (КМ); либо «квантовая точка - квантовая яма» («КТ- КЯ»); система электрически не взаимодействующих КТ на поверхности полупроводниковой матрицы или фрагмента сверхрешетки (СР) с возможным туннелированием в объем матрицы (или СР); система электрически взаимодействующих квантовых молекул (пар квантовых точек).
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи: - в рамках науки о квантовом туннелировании с диссипацией рассчи тать вероятность туннелирования для анализируемых систем с учетом влияния низкочастотных колебаний среды — термостата в приближении взаимодействия с локальной фононной модой; исследовать особенности двумерной туннельной динамики двух взаимодействующих частиц, а также рассчитать двухчастичное квазиклассическое действие с учетом «диссипации». рассчитать вероятность туннельного переноса для потенциальной поверхности произвольного ангармонического потенциала и для произвольного (нелинейного) взаимодействия частицы с координатами среды.
Научная новизна диссертационной работы:
Найдено аналитическое решение для одноинстантонного (квазиклассического) действия в константе скорости туннельного распада с учетом взаимодействия с выделенной локальной модой среды - термостата в случае, когда двухъямныи туннельный потенциал представлен в виде двух парабол одинаковой частоты; либо для осцилляторного потенциала, обрезанного вертикальной стенкой.
Исследован эффект блокировки одноэлектронной и двухчастичной волновой функции для систем типа КМ или пар взаимодействующих КМ. Продемонстрировано принципиальное влияние среды - термостата на наличие подобного эффекта. Выявлена управляемость эффекта блокировки с изменением температуры и соотношения размеров КТ, образующих КМ.
В рамках развитого теоретического подхода, учитывающего роль спектра среды в одночастичном туннельном переносе, проведена оценка вероятности туннелирования в исследуемых системах с КТ и КМ. Продемонстрировано влияние частоты фононной (локальной) моды и увеличения степени диссипативности среды - термостата (коэффициента взаимодействия с ней) на вероятность туннелирования.
Теоретически предсказаны ID и 2D эффекты «изломов» и термо -управляемые экстремумы на зависимости вероятности туннелирования от параметра асимметрии КМ, температурно зависимые эффекты «блокиров-
7 ки», эффекты «пороговой» температуры в случае, когда радиус исходной
КТ в КМ превышает радиус конечной КТ, эффекты 2D — бифуркаций по температуре и коэффициенту взаимодействия туннелирующих частиц в моделях взаимодействующих КМ.
Практическая значимость результатов работы состоит в следующем:
1. Результаты теоретических исследований являются основой для разработки туннельных транзисторов с управляемыми параметрами.
Исследованный эффект управляемой блокировки одноэлектронной волновой функции в случае электрически взаимодействующих пар КТ (КМ) может быть использован при разработке структур типа «кубитов».
Изученный эффект двумерных туннельных бифуркаций (и корреляций) с диссипацией может быть использован при создании термоуправ-ляемых двумерных искусственных наноструктур, образованных из изолированных пар заряженных квантовых точек (КМ).
Научные положения, выносимые на защиту:
Эффект блокировки одноэлектронной волновой функции туннели-рующего электрона в структурах типа симметричной КМ наблюдается при наличии сильной связи со средой - термостатом.
Эффект блокировки двухчастичной волновой функции в системе взаимодействующих КМ с учетом эффекта бифуркации туннельных траекторий электронов наблюдается в случае, когда радиусы КТ (образующих КМ) совпадают. В отсутствии влияния среды — термостата эффект блокировки сменяется эффектом «излома» на зависимости вероятности туннели-рования как функции параметра асимметрии КМ.
Туннельный перенос в системах с КМ носит пороговый по температуре характер и имеет место, когда радиус исходной КТ в КМ превышает радиус конечной КТ. Бифуркации по температуре и коэффициенту взаимодействия между туннелирующими частицами в системах взаимо-
8 действующих КМ также имеют пороговый характер, при этом в отличие от бифуркации «по температуре», бифуркация по коэффициенту взаимодействия существует в ограниченном диапазоне его величины.
4. В системах взаимодействующих КМ при понижении температуры возникает «излом» на температурной зависимости вероятности туннелиро-вания. В окрестности этой точки бифуркации — «излома» возможен эффект квантовых биений, связанный с «фазовым переходом» первого рода.
Квантовое туннелирование с диссипацией
Туннелирование частиц представляет собой фундаментальное микроскопическое явление [1] - [20], с которым мы встречаемся в различных областях физики и химии [5, 8, 10, 14-20]. Квантовое туннелирование оказывается важным при исследовании электронного транспорта через молекулярные нити, структуры с квантовыми точками или ямами, а также в низкотемпературных химических реакциях. Многие из отмеченных систем рассматриваются с позиций инстантонного подхода. Вычисление константы туннелирования, основанное на инстантонном приближении, делает все перечисленные явления в некотором смысле «подобными», В химических реакциях константа скорости предполагает экспоненциальную эволюцию для вероятности переноса, тогда как в электронных приборах константа скорости определяет туннельный ток.
Существуют различные подходы для вычисления скорости туннелирования Т{єІУє2) . Один способ основан на использовании Гамильтониана переноса (transferype Hamiltonian) [5, 19, 20], а другие предполагают применение вычислений, основанных на квазиклассическом приближении. Скорость туннелирования может быть найдена с использованием достаточно мощной техники, которую ввел Langer и развил Leggett с сотрудниками [14] - так называемое инстантонное приближение [5, 11]. Эквивалентность между инстантонньш и квазиклассическим приближениями рассматривал Schmid (следует также отметить недавние работы В.А. Бендерского, Е.В. Ветошкина и Е.И. Каца [16]). Метод инстантонов становится очень полезен, если включить взаимодействие электрона с колебаниями среды (термостатом), что соответствует ситуации многомерного туннелирования [5, 19, 20]. Такая проблема оказывается важной в различных областях физики - таких как туннелирование в контактах Джозефсона [10], туннелирование в системах с квантовыми точками [5, 17, 20] и молекулярными пленками, в химии низкотемпературных реакций [5, 8, 18-20]. В своих работах Nitzan и соавторы отмечали [5, 19, 20], что составляющая вероятности переноса внутренне связана со скоростью электронного переноса в соответствующих химических реакциях. Однако, как обсуждал Nitzan [5, 20], выражение, которое получили Landauer и Butiker, используемое при выводе электронного тока, подразумевает когерентное движение электронов. При низких температурах w - может быть вычислена с использованием инстантонного приближения. Такой подход имеет ряд преимуществ: - это хорошо развитый метод, позволяющий включать в рассмотрение взаимодействие с термостатом (осцилляторами среды) [18]; - может быть также рассмотрено электрон-электронное взаимодействие, когда используется «гамильтониан квантованного заряда» [5, 20]. Инстантонный подход в рамках развития науки о квантовом тунне-лировании с диссипацией был успешно применен авторами [5, 8, 19, 20] в низкотемпературной химической динамике для одно- и двухчастичного туннелирования, В.И. Бендерский, Д.Е. Макаров и соавторы [16, 18] ис 11 пользовали этот метод для двумерных моделей, Voth и соавторы развили модификацию этого метода (centroid modification) [5, 20]. Как отмечалось в [5, 8, 19, 20], двухпротонное туннелирование представляет интересную особенность - нарушение симметрии при низких температурах, когда вместо последовательного туннелирования (несинхронного) одного за другим протонов возникает режим синхронного скоррелированного туннельного переноса этих двух частиц. Другими словами, наблюдается эффект бифуркации двумерных туннельных траекторий. Интересно отметить, что этот эффект в некотором смысле аналогичен ситуации, рассмотренной Ю.Н. Овчинниковым и Б.И. Ивлевым для двумерной модели взаимодействующих контактов Джозефсона [5, 16, 19, 20].
Задача о туннельной динамике квантовой частицы, взаимодействующей с термостатом, представляет несомненный научный интерес в различных физических, химических и даже биологических приложениях. Исторически впервые эта наука была развита применительно к сверхпроводящим системам с контактами Джозефсона [10, 14]. Продуктивным оказалось также применение этой науки к низкотемпературной адиабатической химической кинетике [5, 8, 16, 18-20]. В последнее время в связи с бурным развитием физики и химии мезосистем [5, 20], а также современной технологии наноструктур [5, 17, 20], активно изучаются системы туннельно связанных квантовых точек и нитей [1-143], где продуктивность развития и применения науки о квантовом туннелировании с диссипацией может оказаться вполне оправданной. Впервые предлагается рассматривать мезосис-темы и макромолекулы с позиций квантовой химической динамики. Продуктивность такого подхода связана с тем, что в пространстве наномас-штабов физика и химия электронных процессов имеют много общего и появляется интересная возможность для изучения взаимодействия мезосистем с контактной средой в рамках науки о квантовом туннелировании с диссипацией. К настоящему моменту исторически сложились два направления теоретического исследования молекулярных систем [18]. Одно из них -изучение структуры и электронно - колебательно - вращательных спектров устойчивых конфигураций молекул, другое — изучение химических реакций, т.е. переходов между устойчивыми конфигурациями. Эти направления развивались независимо, опираясь на различные теоретические модели. Если основу теории молекул и молекулярных спектров составляет квантовая механика, теория химических реакций исходит из статистических моделей типа теории переходного состояния. Различие подходов объясняется тем, что предметом молекулярной спектроскопии являются низкоэнергетические состояния дискретного спектра с определенными значениями квантовых чисел, тогда как в химических реакциях доминируют высокоэнергетические состояния почти непрерывного спектра, для которых единственным интегралом движения является полная энергия. Сегодня указанное различие начинает исчезать: молекулярная спектроскопия с высоким временным и спектральным разрешением стремится изучать молекулы и молекулярные комплексы вдали от положений равновесия (т.е. в области переходов между устойчивыми конфигурациями), а химическая динамика - переходы между определенными колебательно -вращательными состояниями. Тенденция к объединению теоретических представлений молекулярной спектроскопии и химической динамики привела к появлению квантовой химической динамики, как универсального квантово — механического метода описания внутренних движений в молекулах и реактивных комплексах в широкой области энергий и геометрий от дискретных низкоэнергетических состояний до порога диссоциации.
Управляемое диссипативное туннелирование в системах типа квантовых молекул (или «КТ - КЯ»)
Пороговый характер термоуправляемо-го туннелирования в системах «КТ - КЯ», когда радиус КТ больше полуширины КЯ. С точки зрения физики процесса результаты вполне ожидаемы: с ростом частоты фононной моды увеличивается эффективность электрон - фононного взаимодействия, что сопровождается соответствующим ростом энергии туннелирующего электрона и приводит к росту вероятности туннельного переноса (переход от кривых «1» к кривым «2» на рисунках 2.2,2 и 2.2.3); возрастание константы взаимодействия приводит к увеличению вязкости контактной среды, т.е. к росту ее «степени диссипатив-ности» и соответствующему уменьшению вероятности туннельного переноса (переход от кривых «1» к кривым «3» на рисунках 2.2.2 и 2.2.3). Рисунок 2.2.3 демонстрирует ряд интересных особенностей туннелирования в системах «КТ - КЯ». Во-первых, при совпадении радиуса КТ с полушириной КЯ, выполняющей роль контакта, наблюдается эффект блокировки одноэлектронной волновой функции в пределах КТ (характерный минимум на рисунке 2.2.2). Интерес к такому эффекту существенно возрос в последнее время в связи с изучением динамического контроля электронных состояний в двойной КТ в условиях слабой диссипации [6]. Кроме того, на рисунке 2.2.2 представлены характерные, температурно управляемые максимумы в вероятности туннельного переноса при: - радиус КТ больше полуширины КЯ (левый максимум); - радиус КТ меньше полуширины КЯ (правый максимум).
Результаты аппроксимации характера движения максимумов и соответствующих величин Г в зависимости от высоты потенциального барьера в двухъямной модели представлены на рисунках 2.2.6, 2.2.7, 2.2.8 и 2.2.9. Зависимость коэффициентов аппроксимации управляемой динамики для положения правого максимума (Ь/а) в двухъ-ямной модели (рисунок 2.2.2) от величины высоты барьера от ОД эВ до 0,2 эВ.
Зависимость коэффициентов аппроксимации управляемой динамики величины Г для правого максимума (Ь/а) в двухъ-ямной модели (рисунок 2.2.2) от величины высоты барьера от 0,1 эВ до 0,2 эВ, уравнение аппроксимации : f(t) = а ехр(6 ) + c 2.3. Диссипативное туинелированис в системах «КТ — объемный контакт»
Также показано, что в случае распадного потенциала конфайнмента наблюдается монотонное уменьшение вероятности туннелирования Г с ростом размера КТ (рисунок 2.3.3). Таким образом, продемонстрирована возможность использования науки о квантовом туннелировании с диссипацией к изучению термоуправляемости туннелирования в структурах с квантовыми точками ([А1 — А4, А7, А8].
1. Найдено аналитическое решение для одноинстантонного (квазиклассического) действия в константе скорости туннельного распада с учетом локальной осцилляторной моды среды - термостата, когда двухъямный туннельный потенциал представлен в виде двух парабол одинаковой частоты, либо в случае осцилляторного потенциала, обрезанного вертикальной стенкой.
2. Исследовано влияние низкочастотных колебаний среды на вероятность туннельного перехода частицы в системе с выделенной координатой туннелирования. Теоретически предсказан эффект блокировки одно-электронной волновой функции туннелирующего электрона в структурах типа КМ при наличии среды - термостата, в случае, когда радиусы КТ (образующих КМ) совпадают.
3. Исследована проблема управляемости по температуре и соотношению радиусов КТ, образующих КМ. Показана управляемость экстремумов вероятности туннелирования, наблюдаемых при определенных соотношениях радиусов КТ.
4. В рамках развитого теоретического подхода, учитывающего роль спектра среды в одночастичном туннельном переносе, проведена оценка вероятности туннелирования (с точностью до экспоненты) в системе «КТ - объемный контакт». Показана существенная роль контактной среды в процессе туннелирования: с ростом частоты фононной моды вероятность туннелирования возрастает за счет увеличения эффективности электрон — фононного взаимодействия; возрастание константы взаимо 58 действия приводит к увеличению вязкости контактной среды и к соответствующему «вымерзанию» туннельного переноса.
Туннелирование двух взаимодействующих частиц: переход между синхронным и асинхронным туннелированием
Перейдем к вычислению вероятности двухчастичного перехода. Выберем потенциальные энергии для каждой из невзаимодействующих частиц U{Rl) И U(R2) В следующей форме [5, 7] + где 9 - единичная функция Хевисайда; параметры потенциала я, 6, ДІ изображены нарис, 3.2.1; / , R2 - координаты частиц, ДІ - параметр асимметрии потенциала (теплота реакции) в двухъямном потенциале. Массы частиц предполагаются одинаковыми, что приемлемо для масс протонов в рассматриваемых случаях, при этом в выбранной системе единиц величины масс полагаются равными 1. а - гармоническая частота двухъям-ного потенциала. При введении взаимодействия между частицами в диполь - дипольном приближении выбираем Уы в форме гармонического потенциала «притяжения» V (R4RJ. (3.2.2) Такая потенциальная энергия может описывать, например, следующую физическую ситуацию (с «обычным» кулоновским отталкиванием): две взаимодействующие одноименно заряженные частицы расположены на достаточно большом расстоянии Rc друг от друга вдоль оси х , и также предполагается Ru » а, где а - дистанция параллельного переноса взаимодействующих частиц в направлении оси у навстречу друг другу, (см. рис. 3.2.2). Выбор взаимодействия в форме (3.2.2) «аналогичен» [5, 7].
Отрицательная гармоническая потенциальная энергия (второе слагаемое в разложении) появляется, следовательно, как эффективное притягивающее взаимодействие, хотя потенциал остается все время отталкивающим. Этот отрицательный вклад уменьшает отталкивающий потенциал от его максимального значения в R0 .
Каждая из частиц предполагается линейно взаимодействующей с термостатом (осцилляторами среды) Мы будем интересоваться вероятностью перехода в единицу времени, или строго говоря, ее экспоненциальной частью, которая может быть получена в предложенной Лангером [5, 7]. Здесь г - номер уровня энергии метастабилыюго состояния, Z - статистическая сумма системы, и Г - абсолютная температура, имеющая в выбранной системе единиц размерность энергии. Для того, чтобы вычислить Г .
Соотношения (3.2.20) позволяют заменить аргументы #-функций (единичных функций Хевисайда). Тогда вместо зависимости от координат Rt , R2 , мы можем получить зависимость в- функций от времени, что приводит уравнения (3.2.13) к линейной форме. Времена +г, и ±т2 соответствуют моментам, когда частицы квазиклассически проходят под вершинами потенциальных барьеров вдоль соответствующих кординат реакции [5, 7]. Подставляя выражения для траекторий, определенные из соотношений (3.2,15), (3.2.17) и (3.2.18), в (3.2.10),
Особый интерес в науке о макроскопическом квантовом туннелиро-вании с диссипацией представляют исследования двумерных нелинейных систем, взаимодействующих с термостатом (как предмезоскопических так и мезоскопических) [5, 13, 16, 18, 20 - 25, 34, 38, 73, 114, 134 - 137]. На примере систем с контактами Джозефсона подобное важное исследование было впервые выполнено Б.И. Ивлевым и Ю.Н. Овчинниковым в работе "Распад метастабильных состояний при наличии близких подбарьерных траекторий" [16]. При этом было показано, что зависимость вероятности распада токового состояния системы двух связанных джозефсоновских контактов от температуры и величины тока обладает существенными особенностями. Оказалось, что это связано с наличием в двумерной системе близких классических траекторий во мнимом времени, которые могут плавно или скачком сливаться в одну при некоторых значениях тока и температуры. В работе [16] исследовалось поведение вероятности распада метастабильного состояния вблизи таких особых точек.
В работе В,А. Бендерского, Е.В. Ветошкина, Е.И. Каца и Н.Р. Trommsdorff(a) [16] применялось развитие метода континуального интегрирования к трактовке двумерных бифуркаций в моделях с варьируемой топологией 2D - потенциалов. В более ранней работе Ю.И. Дахновского и МБ, Семенова [7] в модели 2D - осцилляторного потенциала изучалась смена режимов 2D - туннелирования (с синхронного на асинхронный) с понижением температуры. В более поздней работе [8] Ю.И. Дахновского, А.А. Овчинникова, В.Д. Кревчика, М.Б. Семенова, А.К. Арынгазина, В.А. Веремьева и К. Yamamoto детально исследовалась тонкая структура би 60 фуркаций в подобных потенциалах для параллельного и антипараллельного двумерного туннельного переноса.
Туннелирование частицы в классическом ангармоническом термостате
В этом разделе предложено более широкое обсуждение и дополнительные результаты для произвольного (нелинейного) взаимодействия частицы со средой и произвольной многомерной поверхности потенциальной энергии для термостата. Как и в [5, 42], движение частиц среды предполагается классическим, т.е. оказывается справедливым следующее условие.
Действие SB / S0 убывает с увеличением коэффициента взаимодействия В . Это означает, что в случае сильного взаимодействия частицы с термостатом туннельный барьер понижается, что приводит к увеличению вероятности переноса. Между тем, потенциальная энергия среды увеличивается, при этом возрастает действие системы. Оптимальная конфигурация координат среды задается уравнениями (4.2.11) или (4.2.22). Отрицательная ангармоничность (а 0) эффективно уменьшает частоту осцилляторов среды, увеличивая величину полярности В (см. уравнения (4.2.24) и (4.2.26) ). Положительный терм ангармоничности увеличивает эффектив 117 ную частоту колебаний растворителя, уменьшая тем самым величину В.
При малых величинах полярности вклад ангармоничности в действие пренебрежимо мал, и туннелирование может рассматриваться независимым от взаимодействия со средой-растворителем. Но при больших значениях В влияние среды становится существенным, при этом вероятность туннелирования увеличивается по величине на несколько порядков. Для оценки константы скорости важно учесть ангармоническое движение ближайших соседних молекул, окружающих туннельную систему. Используя предложенную выше процедуру, возможно оценить вероятность переноса для произвольного ангармонического потенциала соседних молекул. Рис, 4.23 показывает зависимость S}/SD от параметра ангармоничности аа . Если не учитывать ангармонические термы с а 0, то может оказаться недооцененной константа скорости. Аналогично, в случае положительных величин аа вероятность туннелирования может быть переоцененной на несколько порядков (обычно, SB/h&25-40 , следовательно, при аа=3 , S,/А « 2.8 -4.5 и при аа=-0.2 , SJh 20-30 ).
Для определенных реакционных систем в растворителе оказывается принципиально невозможным изменять температуру из-за фазовых переходов в жидкости (вскипание или замерзание растворителя). Но можно управлять туннельной системой изменяя частоту. Например, частота С-Н - связи примерно равна 3000 ст ] , следовательно, при комнатной температуре со0Р»15 ; для N-H - связи о)0Р 10 . Из рисунка 4.2.4 следует, что вероятность туннелирования возрастает при увеличении температуры (при малых значениях ю0Р ).
В настоящем разделе мы рассмотрели проблему квантового туннелирования в присутствии произвольного взаимодействия с классическими ангармоническими модами конденсированной среды. Как и в [5, 42], оказалось возможным ввести интеграл движения, т.е. «энергию» туннели-рующей частицы, и, следовательно, найти точное решение проблемы для произвольной поверхности потенциальной энергии термостата и для произвольного взаимодействия частицы с термостатом. В качестве частного примера рассмотрено взаимодействие с термостатом в виде билинейного терма. «Высокотемпературный» термостат рассмотрен как набор нелинейных осцилляторов с квадратичной ангармоничностью в потенциальной энергии (4.2,13). Изучено влияние положительных и отрицательных параметров ангармоничности на величину инстантонного действия. Показано, что эффекты ангармоничности оказываются существенными при больших значениях коэффициента взаимодействия В (см. рис. 4.2.2. ). Зависимость действия от параметра аа изображена на рис. 4.2.3. Учет отрицательных термов ангармоничности в (4.2.13) увеличивает вероятность туннелирова-ния. При рассмотрении аа О вероятность туннельного перехода убывает. Следовательно, важно учитывать термы ангармоничности потенциала среды для корректной оценки скорости переноса. Эта зависимость усиливается с уменьшением температуры, т.е. также с уменьшением значений частоты исходного состояния туннельного потенциала, как показано на рис. 4.2.Как уже упоминалось в предыдущих главах диссертации, значительный интерес исследователей связан с изучением эффектов, которые оказывает термодинамический термостат на движение квантово-механической частицы [5, 13, 19, 20]. Эффекты связи с термостатом существенно влияют на туннелирование частиц. Во всех теориях обычно термостат рассматривается в виде набора гармонических осцилляторов, билинейно связанных с координатой частицы. В ряде работ [5, 41, 42, 46] были получены результаты для скорости распадного туннелироваиия частицы в классическом осцилляторном термостате. При этом частоты осцилляторов и константы связи предполагались произвольными. Следующим, существенным шагом в исследовании диссипативного туннелироваиия может быть обобщение на случай произвольного (нелинейного) взаимодействия частицы со средой и произвольной многомерной поверхности потенциальной энергии для термостата. Роль ангармонизма в туннельном переносе все активнее привлекает внимание исследователей [41-46].
Так, в работе [41] рассматривалась вероятность туннельного переноса для частицы, взаимодействующей с ангармоническим термостатом, для времени - зависимого приближения Хартри. Общее выражение для вероятности переноса было представлено в форме функций Келдыша для среды. Показана температурная зависимость энергии реорганизации и перенормированной теплоты реакции.
