Введение к работе
Ь\\Ъ
Актуальность темы. Дендритная форма кристалла является наиболее общей формой затвердевания, наблюдаемой в природе. Изучение физики дендритного роста актуально для прикладных и фундаментальных исследований. Первое определяется ее важностью для металлургии, так как процесс образования боковых ветвей и корсенинг определяет в итоге масштабную шкалу микросегрегации примеси в слитке, а также многие биографические и физические свойства поликристаллических металлов и сплавов, зависящие от размеров зерна и состояния границ зерен (предел текучести, предел прочности, ударная вязкость, хрупкость, предельная деформация, склонность к сверхпластичности, проводимость, магнитная восприимчивость и т.д.). Второе определятся тем, что дендритная кристаллизация является типичным примером формирования пространственно неоднородных диссипативных структур в первоначально однородной неравновесной нелинейной среде, в которой макрокопическая динамика определяется диффузионным полем. В математическом аспекте проблема дендритной кристаллизации сводится к решению уравнения диффузии с граничными условиями на движущейся межфазной границе (проблема свободной границы) [1-3]. Подобные задачи возникают при анализе неустойчивостей фронтов химической реакции в пористой среде, диффузионного горения, диффузионной агрегации частиц, популяции бактерий и т.д. Поэтому дендритная кристаллизация имеет множество аналогов в природе и ее исследование важно не только для кристаллофизики, но и для минералогии, химической физики, геологии, биологии и даже медицины, где дендритные формы некоторых кристаллов используются для диагностики заболеваний.
Наиболее сложным и нерешенным в настоящее время вопросом дендритообразования является процесс образования боковых ветвей. В литературе рассматривается два основных механизма этого процесса применительно для роста кристаллов из однокомпонентных расплавов: механизм селективного усиления шума, приложенного к вершине дендрита [4,5], и осцилляторный механизм, в котором первые боковые ветви образуются вследствие колебаний вершины дендрита [2]. Первый из них экспериментально верифицирован на ряде модельных материалов (ксенон [6], N^Br [7]), а второй подтвержден в единственной работе на основе анализа обнаруженных тонких осцилляции вершины дендритов пивалиновой кислоты в условиях микрогравитации [8]. В этой работе высказано предположение, что нестационарное поведение вершины дендрита является фундаментальным свойством дендритного роста и его исследование представляет современную нерешенную составляющую проблемы свободной границы.
Цель настоящей диссертационной работы состояла в экспериментальном исследовании механизмов образования боковых—ветвей—дендритов льда, растущих в переохлажденной воде. Сист;иЙ'<7ій^йсШ'^|Й|^а%^ в качестве
99 ИЮ/ її
объекта исследования, во-первых, как удобная однокомпонентная модельная система, так как она прозрачна, имеет низкую температуру равновесия и легко достижимую область переохлаждений ДГот 0.4 до 4С. в которой реализуются собственно дендритные формы кристаллов льда, а во-вторых, система лед вода интересна сама по себе и играет очень важную роль в природе и практической деятельности человека.
В сооїветствии с поставленной целью были сформулированы следующие задачи исследования
создать экспериментальные условия для in situ исследования с высоким пространственным и временным разрешением кинетики и морфологии роста изотермических дендритов льда в переохлажденной чистой воде;
выявить область переохлаждений воды, соответствующих преимущественно диффузионному росту льда, для сопоставления результатов исследования с предсказаниями теорий дендритообразования, так как последние основаны на предположении, что основным каналом теплоотвода является диффузия тепла от фазовой границы в твердую и жидкую фазы;
экспериментально верифицировать предсказания теорий образования боковых ветвей, основанных на механизме селективного усиления шума, приложенного к вершине дендрита в отношении, главным образом, температурных зависимостей положения первой боковой ветви, отсчитанного от вершины дендриіа, и фрактальной размерности контура всего дендрита:
исследовать влияние поверхностной кинетики на особенности морфологии дендритов льда, растущих в переохлажденной воде;
экспериментально исследовать проблему нестационарного роста вершины дендрита в контексте верификации осцилляторного механизма образования боковых ветвей;
проанализировать полученные экспериментальные результаты и сделать заключение о физической природе образования боковых ветвей и охарактеризовать роль динамики вершины кристалла в процессе ветвления дендритов льда.
Научная новизна полученных результатов состоит в том, что впервые:
детально исследован эволюционный морфологический переход «дендрит-огранная игла» в области переохлаждений от 2 до 4С и установлено существенное влияние анизотропной поверхностной кинетики на дендритообразование в этой области переохлаждения:
обнаружена нестационарная кинетика вершины изотермического дендрита, выраженная в наличии двух стадий его эволюции: начальной неустановившейся стадии с постепенным увеличением скорости вершины и последующей казистационарной стадии, характеризуемой хаотической динамикой вершины, постоянством средней ее скорости и фрактальной размерности контура всего дендрита:
- установлено, что флуктуации направления роста вершины дендрита и корсенинг ответственны за формирование основных особенностей трехмерной структуры дендритов льда - продолговатых утонений, составляющих угол 40-60 к оси дендрита.
Научная ценное і ь и практическая значимость работы. Научная ценность работы заключается в том, что вопреки распространенной точке зрения о стационарном состоянии вершины изотермического дендрита впервые экспериментально обнаруженная хаотическая динамика вершины дендрита, растущего в однокомпонентном расплаве в условиях земной гравитации, является, во-первых, фундаментальным свойством дендритообразования, ответственным за формирование разветвленной фрактальной формы кристалла, а во-вторых, еще одним примером самозарождающегося пространственно-временного динамического хаоса. Практическая значимость работы определяется возможностью использования ее результатов для разработки технологии создания новых структур, а также прогнозирования поведения материалов в сильно неравновесных условиях.
На защиту выносятся следующие основные положения:
-
Экспериментально исследованный в области переохлаждений от 2 до 4С эволюционный морфологический переход между дендритной формой кристалла льда и формой в виде огранной иглы, который обусловлен, как показано, прогрессирующим влиянием анизотропной поверхностной кинетики на рост льда в переохлажденной воде.
-
Установленный механизм формирования разветвленной дендритной структуры, основанный на экспериментально выявленной корреляции между нерегулярными осцилляциями направления и модуля скорости вершины дендрита и динамикой первого поколения боковых ветвей.
-
Установленная хаотическая природа дендритов льда с развитыми боковыми ветвями, выраженная в стохастическом характере фазовых портретов временных зависимосгей ускорения вершины дендрита, и выявленная область переохлаждения воды, в которой фазовый портрет дендрита приобретает свойства странного аттрактора, что, как предполагается, обусловлено влиянием поверхностной кинетики на хаотическую динамику вершины дендритов льда.
-
Установленные механизмы формирования особенностей трехмерной структуры дендритов льда, выраженных в наличии продолговатых утонений кристалла, которые связаны с флуктуациями формы вершины дендрита и корсенингом - поглощением отдельных боковых ветвей соседними.
Апробация работы. Полученные результаты были представлены на следующих конференциях и семинарах:
Тринадцатая международная конференция по росту кристаллов ICCG-13 (Киото, Япония, 2001 г.); Всероссийская научная конференция «Дефекты структуры и прочность кристаллов» (Черноголовка, 2002 г.); X национальная конференция по росту кристаллов НКРК-2002 (Москва, 2002 г.); IV
международная конференция «Рост монокристаллов и теїіломассоперенос» ICSC-2003 (Обнинск, 2003 г.); III международная конференция «Микромеханизмы пластичности, разрушения и соггутствуюших явлений» на базе XLI международного семинара «Актуальные проблемы прочности» (Тамбов, 2003 г.); Вторая международная конференция по физике кристаллов «Кристаллофизика 21-го века» посвященная памяти М.П. Шаскольской (Москва, 2003 г.); Международный междисциплинарный симпозиум «Фракталы и прикладная синергетика» ФиПС-2003 (Москва. 2003 г.): Всероссийская конференция «Дефекты структуры и прочность кристаллов», посвященная памяти академика Г.В. Курдюмова (Москва. 2004 г)' V Международная конференция «Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в современном материаловедении» (Воронеж, 2004 г.); II Всероссийская конференция «Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах» («ФАГРАН-2004») (Воронеж, 2004 г.).
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 7 статьях и 17 тезисах докладов на международных и всероссийских конференциях.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, списка цитированной литературы, содержащего 183 наименования и приложен. Полный объем составляет J48 страницы машинописного текста, в том числе 44 иллюстраций и приложение.
Личное участие автора в получении результатов, изложенных в диссертационной работе. В работах, написанных в соавторстве, автору принадлежит разработка, создание и отладка экспериментальных установок, проведение экспериментов, обработка результатов, а также участие в планировании экспериментов, обсуждении результатов и написании статей
