Введение к работе
Актуальность темы. Оксиды семейства перовскита (ОСП) известны своими разнообразными применениями в электронике. Характеристики оксидов зависят от степени окисления и восстановления образцов, что обычно связывается с наличием в кристалле некоторой концентрации кислородных вакансий. Изучение этих дефектов проведено в настоящей диссертации на основе подхода, позволяющего учесть взаимодействие электрона, захваченного вакансией, с поляризацией. Актуальность этих исследований вызвана, с одной стороны, заметной ролью, которую играет восстановление образцов в формировании электрических и оптических характеристик оксидов, с другой — обязана необходимости дальнейшего развития теории точечных дефектов в оксидах. В этой связи, на основе последовательного микроскопического подхода исследованы локальные поля, создаваемые микроскопическими примесями в оксидах.
В диссертации изучается электронное строение ряда тройных оксидов семейства перовскита. Актуальность этого исследования связана с тем, что электронное строение тройных оксидов в литературе еще почти не обсуждалось, тогда как именно в многокомпонентных оксидах ожидается появление улучшенных рабочих характеристик прикладных материалов и даже новых свойств, как это было найдено в слоистых оксидах меди (свойство высокотемпературной сверхпроводимости).
Целью данной работы является дальнейшее теоретическое исследование точечных дефектов в кубических ОСП, в частности кислородной вакансии, Vo, особенностей поведения локального поля, создаваемого точечными заряженными примесями в ионных кристаллах; прогнозирование электронного строения тройных ОСП с изменением их элементного состава.
Научные положения, выносимые на защиту:
I. В оксидах семейства перовскита симметрия одноэлектрон-ной волновой функции связанного состояния однозарядной кислородной вакансии может быть пониженной из-за взаимодействия электрона с поляризацией решетки.
И. В простой кубической решетке, состоящей из точечно-поляризуемых узлов, точечный заряд в одном из узлов приводит к следующим особенностям локальных полей: отношение локального поля на узлах решетки к среднему на малых расстояниях от заряда сначала увеличивается, достигая некоторого максимального значения, а затем уменьшается до асимптотического значения, из-
вестного из литературы. Абсолютная величина этого отношения максимуме и ширина этой зависимости увеличиваются с росте статической диэлектрической проницаемости.
III. Ширина запрещенной зоны в упорядоченных тройных о сидах семейства перовскита с общей формулой АВхВ[_х03 болыи чем в двойных ОСП АВОз с тем же самым ионом В, если перв свободное электронное состояние иона В' имеет большую энерги] чем первое свободное состояние на ионе В.
Научная новизна. Все положения, выносимые на защиту, н вы. Впервые решены следующие задачи:
-
показано, что в КТаОз энергетически выгодно дипольні состояние полярона на кислородной вакансии Vol
-
промоделировано поведение локального поля, создаваемо: заряженными примесями в ионных кристаллах;
-
в рамках метода сильной связи показана зависимость и менеиия ширины запрещенной зоны в тройных ОСП АВхВ[_хОъ < положения энергетического уровня атома В'.
Научная и практическая ценность
В главе 2 показано, что однозарядная кислородная вакансі-в ОСП может быть дипольным центром вследствие взаимодейс вия электрона однозарядной вакансии с поляризацией решетю Это может представлять большой интерес при исследовании влиа ния точечных дефектов на различные физические свойства крі сталлов ОСП. Модель, развитая при изучении данной проблемі можно применять для исследования других точечных дефектов, полученные результаты могут быть использованы при интерпретг ции спектров ЭПР и генерации второй оптической гармоники восстановленных оксидах.
В главе 3 численно изучено поведение локального поля, создг ваемого заряженными примесями в ионных кристаллах. Это може представлять интерес при исследовании рассеяния медленны электронов примесями.
В главе 4 показана зависимость ширины запрещенной зоны тройных ОСП АВхВ[.х03 от элементного состава, что может пред ставлять непосредственный интерес для прогнозирования диэлев трических свойств тройных ОСП. Методы исследования, использс ванные при рассмотрении данной проблемы, могут послужить от правкой точкой для дальнейшего изучения электронного строєнії тройных ОСП.
Использование ЭВМ. При выполнении диссертационной рабе ты широко применялись численные расчеты на ЭВМ. Для проведе ния этих расчетов автором составлены и отлажены:
программа для нахождения равновесного положения иона Li в решетке КТаОз ',
программа для определения энергии поляризации решетки в кубических кристаллах ОСП вблизи кислородной вакансии;
- программа для расчета локальных полей, создаваемых заряженными примесями в ионных кристаллах;
- комплекс программ для нахождения ширины запрещенной
зоны в тройных ОСП.
Апробация работы. Материал, изложенный в диссертации докладывался на 7-м Международном семинаре по физике сеше-тоэлектриков полупроводников IMFS-7, (г. Ростов-на-Дону, 24-27 сентября 1996), Международной научно-практической конференции "Строительство^", (г. Ростов-на-Дону, РГСУ, 10-13 апреля 1997), Международной научно-практической конференции "Строительство-93", (г. Ростов-на-Дону, РГСУ, 10-13 апреля 1993).
Публикации и вклад автора. Основные результаты диссертации опубликованы в 9 печатных работах, написанных в соавторстве. Все результаты расчетов, приводимые в диссертации, положения и выводы, выносимые на защиту, принадлежат лично автору. Автор внес значительный вклад в разработку моделей, позволяющих учесть взаимодействие электрона, захваченного вакансией, с поляризацией; численного расчета локального поля, создаваемого заряженными примесями в ионных кристаллах; численного анализа ширины запрещенной зоны в тройных ОСП.
Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, 4 глав и заключения, содержит 119 страниц, 16 рисунков, 3 таблицы, библиографический список из 207 наименований.
