Введение к работе
Актуальность темы. Развитие лазерной техники, создание мощных перестраиваемых лазеров открыло новую главу в исследовании атомов и молекул. Появление новых более точных методов в лазерной спектроскопии, таких как резонансная многофотонная ионизация (РМФИ), ZEKE-спектроскопия (детектирование .фотоэлектронов с нулевой энергией) позволяет глубже проникнуть в природу элементарных процессов, происходящих при воздействии интенсивного электромагнитного излучения на молекулярные системы и, в частности, на системы с участием ридберговских молекул XY*'. Среди рассматриваемых процессов особый интерес представляют окололороговые фотодиссоциация и фотоионизация, которые схематически можно записать как:
,„, ,„ {ХГ* +е-
XY+kflco,->\ (1)
' \ х+г
(Ф/ - частота монохроматического излучения, к - число квантов внешнего поля, необходимых для ионизации молекулы) . Это обусловлено их важной ролью в различных областях физики [1], и особенно возможностью стимулировать химические реакции с помощью внешнего излучения [2].
В ходе теоретических и эспериментальных исследований был обнаружен ряд явлений, которые связаны с проявлением вращательной и колебательной структуры двухатомных молекул в процессах резонансной многофотонной ионизации (РМФИ) и диссоциации (РМФД). При этом изменение таких параметров внешнего воздействия на систему как напряженность внешнего электромагнитного поля, его частота и длительность импульса оказывают существенное влияние на ход протекания реакций (1) . Во многих случаях это влияние оказывается недостаточно изученным и многие экспериментальные данные требуют более адекватного теоретического описания. Кроме того, изучение различных схем РМФИ и РМФД позволяет обнаруживать новые эффекты, связанные с воздействием лазерного излучения на элементарные процессы. Использование таких эффектов может быть практически целесообразным, например, при формировании молекулярных пучков с заданными распределениями по колебательным и вращательным состояниям.
В связи с этим дальнейшее развитие теории, описывающей взаимодействие лазерного излучения с молекулярными системами в широком диапазоне изменения параметров внешнего воздействия, становится особенно актуальным. По сравнению с хорошо изученными атомными системами молекулярные системы обладают большим количеством степеней свободы и более сложной системой
континуумов. Колебательное и вращательное движение ядер, а также присутствие диссоциативного канала распада существенно усложняет изучение динамики ФИ и ФД даже простейших двухатомных молекул. Наиболее разработанной в теории взаимодействия лазерного излучения с молекулярными системами считается модель двухфотонной ионизации и диссоциации молекул [3], где на промежуточной стадии процесса заселяется одно или несколько невзаимодействующих друг с другом состояний. Изображенная на Рисунке 1 схема рассматриваемых в Диссертации процессов МФИ и МФД двухатомных молекул предполагает предварительное возбуждение промежуточного состояния слабым полем ж последующее воздействие на молекулярную систему сильного электромагнитного излучения. Эта схема требует учета сильных изменений, вносимых полем в исследуемую систему. Эффекты полевого воздействия на систему формируются за счет переизлучения квантов ha>,
интенсивного излучения между, промежуточным состоянием (или состояниями) и вышележащими возбужденными состояниями. При сильном полевом взаимодействии между резонирующими состояниями могут возникать условия, при которых полевое взаимодействие состояний становится сравнимым с расстоянием между вращательными подуровнями (что наблюдается при достаточно умеренных напряженностях внешнего поля (f ~ 10~ь-10"4а.е.) . Тогда в процесс МФИ вовлекаются большие группы состояний, и возникает новая динамика явления, не имеющая аналога в атомных системах 14].
Цель работы состоит в изучении особенностей проявления электронного строения возбужденных и высоковозбужденных молекул в процессах МФИ и МФД в условиях сильного полевого возмущения больших групп ровибронных состояний, учете характерного для двухатомных молекул разнообразия форм неадиабатической связи электронного и ядерного движений и подробного исследования ионной составляющей продуктов ионизации в связи с проблемой формирования ионов с контролируемым распределением по колебательно-вращательным состояниям.
Практическая значимость работы и научная новизна ее результатов заключается в
1) построении теории МФИ и МФД молекул в условиях
когерентного перемешивания больших групп ровибронных
состояний;
2) исследовании возможности получения продуктов ионизации
двухатомных молекул (СО, NO, N2) с заданными
распределениями по вращательным квантовым числам и его
проекции; обнаружении эффекта "раскручивания"
молекулярных ионов, т.е. получения ионов с высокими
значениями углового момента при трехфотонной ионизации из
вращательно невозбужденной молекулы;
-
. исследовании эффекта вращательного ориентирования ионов, т.е. возможности селективного выделения вырожденных по проекции полного углового момента энергетических состояний;
-
расчете спектров фотоионизации молекул СО, N0 и N2 и исследовании их особенностей в условиях сильного полевого возмущения больших групп состояний;
-
изучении роли предиссоционных состояний в формировании колебательных распределений ионов Н*, образующихся в процессе МФИ и их зависимости от частоты и напряженности внешнего поля.
Результаты диссертационной работы могут быть применены при изучении фотопроцессов с участием двухатомных молекул и их возбужденных состояний, а также использованы при решении задачи о получении ионных пучков этих молекул с заданными свойствами.
Апробация работы. Результаты, полученные в работе, докладывались на II Международной конференции "Modern trends in chemical kinetics and catalysis" (Новосибирск 1995); XV Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Санкт-Петербург 1995); XX Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (XX ICPEAC, Вена 1997); XVI Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (ICONO'98, Москва 1998), а также на теоретических семинарах ИХФ РАН.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 9 работ.
Структура и обьем диссертации. Диссертационная работа состоит из Введения, четырех глав,4 Заключения и списка цитируемой литературы из 86 наименований. Обьем диссертации - 90 страниц машинописного текста, включая 18 рисунков.
Похожие диссертации на Вращательное и колебательное распределение ионов при резонансной многофотонной ионизации двухатомных молекул
