Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Чайванов Дмитрий Борисович

Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах
<
Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах
>

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - бесплатно, доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Чайванов Дмитрий Борисович. Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах : диссертация ... кандидата физико-математических наук : 01.04.17.- Москва, 2007.- 98 с.: ил. РГБ ОД, 61 07-1/607

Содержание к диссертации

Введение

Глава 1 Химическая теплодиффузионная неустойчивость . стр.20

1.1. Критерий устойчивости для нестационарных режимов одной химической реакции в неподвижной среде стр.22

1.1.1. Случай постоянных и равных коэффициентов диффузии и температурапроводности стр.22

1.1.2. Обобщение критерия устойчивости стр.30

1.2. Исследование устойчивости нестационарных режимов нескольких химических реакций стр.35

1.2.1.Сведение исследования устойчивости к задаче на собственные значения стр.35

1.2.2. Случай постоянных и равных коэффициентов диффузии и температурапроводности стр.41

1.2.3.Понижение порядка характеристического уравнения стр.44

Глава 2 Сферически симметричные , стационарные, диффузионные, ламинарные пламена стр.49

2.1.. Одностадийные, сферически симметричные, стационарные, диффузионные, ламинарные пламена стр.50

2.1.1. Решение стационарных уравнений ламинарного массотеплообмена стр.52

2.1.2. Существование точного стационарного решения стр.59

2.1.3.Применимость стационарных уравнений ламинарного массотеплообмена стр.60

2 .2 Двухстадийные, сферически симметричные, стационарные, диффузионные, ламинарные пламена стр.62

2.3. Движение сферически симметричных, стационарных, диффузионных, ламинарных пламен стр.71

Глава 3 Модель образования горячих точек стр.77

Глава 4 Химическая теплодиффузионная неустойчивость в дуговом разряде стр.82

Глава 5 Критерии устойчивости окисления оболочки ТВЭЛА ВВЭР в условиях тяжелой аварии стр.89

Заключение стр.92

Литература стр.94

Введение к работе

Проблема устойчивости химически реагирующих сред на протяжении многих десятилетий привлекает внимание исследователей. Фундаментальный научный интерес к этой проблеме связан с многообразием связанных между собой физико-химических процессов, сопровождающих протекание экзотермических химических реакций в подобных средах и определяющих характер явления. К числу таких процессов следует в первую очередь отнести химические превращения, изменяющие состав среды, тепловыделение, скорость которого нелинейным образом зависит от температуры, отвод тепла за счет молекулярной теплопроводности, диффузия реагентов в область протекания реакции и диффузионный отвод продуктов реакции. Все это делает задачу описания подобных систем с учетом пространственных неоднородностей температуры, концентраций компонентов и, в ряде случаев, скоростей макроскопического движения газовых потоков, весьма сложной в математическом отношении. Системы нелинейных дифференциальных уравнений, возникающие при исследовании подобных ситуаций, требуют развития специальных методов решения, основанных на качественном анализе и использовании физических моделей.

Наряду с этим, указанная проблема имеет важное прикладное значение, что связано, с одной стороны, с задачами взрывобезопасности объектов, содержащих запасы горючих веществ, а с другой стороны, с необходимостью осуществления стабильной работы устройств, где протекают химические реакции (горелки, сопла, двигатели и пр.). К настоящему времени усилиями многих исследователей, заметное место среди которых занимают работы

советских физиков Я.Б.Зельдовича, Д.А.Франк-Каменецкого и др., развиты подходы к изучению устойчивости систем, в которых возможно протекание экзотермических химических реакций [9,10]. Так было выделено единственное устойчивое решение из целого ряда решений, описывающих распространение сферически симметричного пламени [10]. Однако, как в сами уравнения, описывающие распространение сферического пламени, так и в уравнения, описывающие возможные возмущения, заложена определенная симметрия. Поэтому, неустойчивости, не обладающие такой симметрией, выпадают из рассмотрения (обзор работ с подобным подходом можно найти в [9,10]). Разработанный в настоящей работе подход позволяет учесть такие неустойчивости.

Значительное число работ по данной тематике посвящено исследованию устойчивости химической реакции в однородной среде. В этих работах предполагается пространственная однородность возмущений, при этом члены, описывающие диффузию и теплопроводность, искусственно приравниваются к нулю. Такой подход, использованный в работах [11,12] ^ля объяснения явлений экспериментально наблюдаемых при окислении высших углеводородов (обзор [13,9]), был также экспериментально подтвержден в [14]. В данных работах Д.А. Франк-Каменецкий совместно с И.Е.Сальниковым и Ю.Г. Гервартом описали изотермическое двухстадииное воспламенения высших углеводородов. В качестве кинетической схемы была использована модельная схема окисления высших углеводородов:

А+Х=В+2Х (продукт X образуется автокаталитическим способом), X+Y=B+2Y (продукт Y образуется автокаталитическим способом),

A+Y=B. X=Y+B

Где А-исходные , В- конечные продукты реакции, Х- молекулы и радикалы прекислого характера (R-0-0), Y-продукты альдегидного характера (R-0).

В результате математического моделирования данных процессов (без учета влияния: температуры, пространственных неоднородностей температуры и концентрации) найдены условия воспламенения и описан колебательный характер протекания реакции. Подобный подход, отличающейся, главным образом, видом модельных уравнений использован и для описания других физически сходных процессов. Б.П.Белоусов, А.М.Жаботинский, М.Д.Карзухин экспериментально обнаружили и теоретически описали развитие колебательной неустойчивости при окислении органических кислот и их эфиров броматом катализируемое ионами церия [15-18]. При этом также не принимались во внимание пространственные неоднородности концентраций и температур. Не учитывалось и влияние температуры на скорость химической реакции. В литературе в течение многих лет обсуждалось развитие колебаний при разложении перекиси водорода в присутствии иодата. Это явление описали W.C. Bray, F.O. Rice, M.G.Peard [19-22]. Опять же не принимались во внимание пространственные неоднородности концентраций и температур. С таких же позиций Н.М. Чернявская и Д.С. Чернявский описали циклические неустойчивости темновых реакций фотосинтеза [23] ранее предположенные М. Кельвином и Д.Бэсом [24].

Особое внимание в связи с практической важностью и детальностью

исследования следует обратить на описание неустойчивостей,

возникающих в реакторе идеального смешения. Наиболее весомый

вклад в решение данной задачи внесли Д.А. Франк-Каменецкий [обзор

9], М.Г. Слинько и целый ряд других выдающихся'советских ученых [25-

32].

В их работах в частности описаны:

условия потери устойчивости и развитие колебаний в реакторе идеального смешения,

автоколебания в гомогенном реакторе,

устойчивость гетерогенного катализа,

тепловой режим и неустойчивость для случая параллельных реакций.

Общим для всех этих работ является приближение реактора идеального смешения (отсутствие пространственных градиентов концентрации и температуры внутри реактора). Даже если необходимо учесть теплоотвод от реагирующей смеси рассматривается отвод тепла от всей массы целиком без внутренних градиентов температуры и концентрации. Понятно, что такое приближение практически недостижимо. Поэтому для более точных (безусловно, и более сложных и не столь элегантных) моделей необходимо принимать во внимание наличие градиентов концентрации и температуры. Что приведет к необходимости исследовать на устойчивость такие пространственно неоднородные решения. Естественно предположить также возможность нарастания несимметричных хаотических возмущений, метод анализа которых предложен в настоящей работе.

В работах [33-36], обзор которых можно найти в [10], исследовалась возможность равномерного горения смеси в сосуде. При этом предполагалось, что смесь изначально была однородна. Для получения аналогичных результатов для неоднородной смеси использован полученный в настоящей работе критерий. В ряде работ Я.Б.Зельдович, В.Б.Либрович, Г.М.Махвиладзе, Г.И.Сивашинский, Б.Е.Гельфанд, Г.М.Махвиладзе, Д.И.Рогатых, С.М.Фролов.С.А.Цыганов исследовали развития неоднородностей, возникающих при протекании химической реакции с учетом механического движения среды [37-49], но в предположении определенной симметрии, как решений, так и описываемых возмущений.

В данной диссертации в развитие указанных подходов разработана методика исследования на устойчивость произвольного пространственно неоднородного и нестационарного процесса в химически активной, механически неподвижной среде. Результат получен для двух случаев.

В первом случае протекающую в среде химическую реакцию (или многие реакции) можно описать одним модельным уравнением. В этом случае исследование на устойчивость сводится к проверке выполнения простого аналитического критерия (сравнению частных производных от скорости реакции). Очевидно, что если в среде протекает множество химических реакций, отличающихся различными значениями энергии активации, то каждая из них будет преимущественно протекать в своем температурном диапазоне, т. е. в различных областях пространства. Развитый подход легко обобщается на этот более общий случай.

Во втором случае исследование обобщается на случай произвольного количества химических реакций, протекающих в одной точке пространства. В этом случае задачу удалось свести к решению характеристического уравнения. Порядок уравнения равен количеству уравнений, описывающих диффузию и теплопроводность. Рассмотрены ситуации, когда порядок может быть понижен.

Полученный в работе критерий устойчивости может найти применение во многих задачах физики горения и взрыва. Например, при исследовании на устойчивость сгорания топлива в отопительных котлах и двигателях внутреннего сгорания. Неравномерное воспламенение смеси в цилиндре дизельного двигателя может привести к его быстрому износу. Развитие неустойчивостей при сжигании топлива в котле может привести к разрушению горелки и теплообменных поверхностей. Учет развития неустойчивости на ТВЭЛе атомного реактора в условиях тяжелой аварии повысит надежность существующих расчетных программ. Исследование устойчивости электрического разряда в химически активной среде необходимо, например, при исследовании работы электрических коммутирующих устройств и генераторов, работающих в химически активных средах (химические производства, газовые котельные, газовые турбины, ГРП и т.д.). Такое исследование важно и при выяснении устойчивости воспламенения от искры смеси в двигателе внутреннего сгорания или пламени горелки котла. В качестве примера, данный аппарат был применен для исследования на устойчивость:

- газового разряда, в котором протекает химическая реакция,

- химически и температурно-неоднородной газовой смеси,
сжимаемой в цилиндре дизельного двигателя,

горения в водяном паре ТВЭЛа водно-водяного атомного реактора (что имеет место при тяжелых авариях на АЭС),

сферически симметричного, стационарного, диффузионного, ламинарного пламени.

Следует отметить что:

Исследование устойчивости электрической дуги без учета химической реакции и отвода тепла выполнено А.А. Фридманом [72]. В настоящей работе исследование проведено с учетом химической реакции и отводом тепла.

В ряде работ [62-67] (обзор [68]) было экспериментально обнаружено, что возникновению детонации в двигателе внутреннего сгорания предшествует появление очагов самовоспламенения в случайных местах сжигаемой смеси. Боуден и Иоффе [69] рассмотрели три модели образования очагов самовоспламенения: адиабатическое сжатие газовых пузырьков, трение кристалликов друг об друга или об внешние тела, и, наконец, вязкий нагрев при пластическом трении. Дальнейшие исследования этих механизмов были проведены в [70,71]. В работах [33-36], обзор которых можно найти в [10], исследовалась возможность равномерного горения смеси в сосуде. При этом предполагалось, что смесь изначально была однородна. В действительности же топливная смесь, образующаяся в двигателе внутреннего сгорания изначально неоднородна. Экспериментальному исследованию развития неустойчивости в неоднородной смеси был

посвящен ряд работ обзор [74]. Здесь особое внимание было уделено развитию детонации. В связи со сложной и до конца неизученной кинетикой химических реакций, а также сложного механического движения теоретическое описания данного процесса весьма затруднено. В данной работе предпринята попытка рассмотреть один из многих возможных механизмов развития неустойчивости.

- Развитие неустойчивостей при горении в водяном паре ТВЭЛа водно-
водяного атомного реактора было обнаружено экспериментально
Хофманом [73].

Так же в настоящей работе была развита математическая модель, описывающая сферически симметричные, стационарные, диффузионные, ламинарные пламена.

В предлагаемой модели приняты во внимание:

-диффузия газов к прогретой зоне реакции,

диффузия продуктов реакции из зоны реакции,

поток тепла из зоны реакции,

выделение тепла, поглощение и выделение веществ в ходе существенно активационной, экзотермической реакции.

Экспериментальное исследование сферических стационарных пламен было впервые проведено согласно [50] Пильшиковым, а позднее Науэром [51,52]. Барри [53-59] (обзор [50]) воспроизвел и проанализировал эти явления при атмосферном давлении. Теоретический анализ сферического пламени активных частиц (пыли) и обсуждение его связи с шаровой молнией можно найти в работе

Б.М.Смирнова [60]. Согласно Б.М.Смирнову, сферическое пламя активных частиц разбивается на две области: область предварительного нагрева вне сферы радиуса г и область горения внутри сферы радиуса г. Радиус г определяется падением скорости реакции в е раз за счет падения температуры к периферии. Это предполагает длительность горения, то есть горение аэрозоли во всей сферической области, а не только на ее поверхности. В этом и заключается отличие модели, предлагаемой Б.М.Смирновым для горения аэрозолей от рассматриваемой здесь модели, горения диффундирующих газов. Газы, как показано в настоящей работе сгорают в тонком слое на поверхности сферы реакции. Нестационарные, распространяющиеся по объему сферические пламена, представляющие большой интерес, широко исследовались как экспериментально, так и теоретически (обзор [10]).

В настоявшей работе описаны сферически симметричные, диффузионные, ламинарные пламена с двумя различными модельными уравнениями химической реакции.

В первом случае химическая реакция может быть описана одним модельным уравнением.

Во втором двумя модельными уравнениями с разными энергиями активации (данный случай типичен для горения углеводородов).

В настоящее время экзотермические химические реакции типа горения описываются большим количеством уравнений (в том числе с учетом цепных реакций и автокатализа). Это связано с наличием значительного числа промежуточных компонентов, участвующих в реакции и влияющих на характер ее протекания. Однако для детального описания кинетики подобных реакций на основе решения

системы соответствующих уравнений кинетики необходима надежная информация о константах скоростей большого количества процессов, включающих как промежуточные реагенты, так и колебательно возбужденные молекулы. Информация такого рода известна, как правило, с точностью до численного коэффициента порядка 2-3. Поэтому даже для такого практически важного случая как горение природного газа, механизм протекания реакции до конца не исследован. В частности, в литературе отсутствует единая точка зрения на вопрос о роли колебательно возбужденных молекул ОН, СО, N0 и др. Это заставляет нас применять упрощенные модельные подходы, где вместо детальной кинетики реакции используется характерное время процесса, возможно, зависящее от температуры и состава смеси. Такой подход использовался, например, при описании распространения пламени в смеси воздуха и природного газа [9]. С помощью такого подхода удается получить физически понятный и хорошо согласующейся с экспериментом результат. В работе описано равномерное движение зоны реакции в пространстве под действием незначительного градиента температуры, существующего на большом расстоянии от зоны реакции. Математическое описание подобных режимов реакции интересно как с чисто научной, так и с прикладной стороны. С одной стороны, дается теоретическое описание нового явления. С другой стороны, разработанная в данной работе математическая модель сферически симметричных, диффузионных, ламинарных пламен может найти применение при исследовании и обеспечении безопасности различных объектов. Например: - газовых котельных,

газовых турбин электростанций,

атомных электростанций (в условиях тяжелой аварии, на таких электростанциях выделяется водород, который при горении в воздухе может образовывать сферические пламена),

химических производств, в ходе которых может выделяться горючий газ и т.д..

Возможно образование сферически симметричного, диффузионного, ламинарного пламени в одном месте и его перемещение под действием градиента температуры и концентрации в другое место с инициацией пожара или взрыва. Именно поэтому для обеспечения безопасности необходимо принимать во внимание риск образования сферически симметричных, диффузионных ламинарных пламен.

Случай постоянных и равных коэффициентов диффузии и температурапроводности

Исследование устойчивости уравнений, описывающих диффузию и теплопроводность в неподвижной среде, в случае равенства коэффициентов диффузии и теплопроводности представляется возможным свести к сравнению производных от скорости реакции по концентрации и температуре. Подобный анализ в силу своей простоты может быть применен как в научных, так и в инженерных задачах при исследовании возможности применения решений уравнений диффузии и теплопроводности с учетом химической реакции для описания реально протекающих явлений.

Рассмотрим среду с произвольным распределением температуры и концентрации N веществ, среди которых есть как продукты реакции, так и исходные вещества. В случае выполнения этого неравенства система устойчива. В противном случае она неустойчива. Таким образом, получен критерий, позволяющий исследовать устойчивость решения рассматриваемой системы уравнений в каждой точке пространства и в любой момент времени .Исследования устойчивости сводятся поэтому к проверке применимости критерия в любой точке пространства и в любой момент времени. Если критерий всюду выполнен, система устойчива, в противном случае в области, где критерий не выполнен, будут развиваться неустойчивости. Нам осталось теперь рассмотреть случай, когда длина волны возмущения столь велика, что D, а, Ьк заметно изменяются на длине волны возмущения. Для анализа этого случая выпишем уравнение (2) и первое из уравнений (I), вспоминая выражения для т ,а,Ък ,D : cpp =xAT,+Tiqaw/ar_TiCpPZ(ay5Nj, (3) Cpp% = XAT + qW.

В правой части последнего уравнения слагаемые равны по порядку величины. Так как, если мало первое слагаемое, то уравнение описывает реакцию в однородной среде , а если мало второе слагаемое, уравнение описывает теплопроводность в среде без источников тепла. Сравним теперь по порядку величины первый и второй член в правой части первого уравнения или что тоже самое отношение первого члена первого уравнения к первому члену второго уравнения и отношение второго члена первого уравнения к второму члену второго уравнения.

Исследование устойчивости решений уравнений, описывающих протекание химической реакции в неподвижной среде, необходимо проводить всякий раз, когда эти решения используются для описания реальных процессов. Поэтому, хотелось бы иметь наиболее простой и универсальный критерий. Для частного случая равных коэффициентов диффузии и теплопроводности такой критерий уже получен. Ниже будет проведено обобщение этого критерия на более общий случай постоянных и неравных коэффициентов диффузии и теплопроводности.

Очевидно, что выбором константы и произвольной функции Д) V 0. данное выражение может быть удовлетворено для любых производных дп1дг,дт1дг. Рассмотрим теперь произвольное возмущение. Его, очевидно, можно свести к набору сферически симметричных возмущений. В самом деле, любую область в пространстве можно сколь угодно плотно заполнить маленькими шариками, в которых возмущение концентрации и температуры, можно считать постоянным. В силу линейности уравнений, если критерий будет верен для каждого возмущения, то он будет верен для всей их совокупности. Таким образом, удалось обобщить полученный в 1.1.1 критерий на наиболее общий случай.

Случай постоянных и равных коэффициентов диффузии и температурапроводности

Предложенный выше алгоритм исследования устойчивости может быть существенно упрощен в том важном с точки зрения приложений случае, когда плотность вещества можно считать постоянной, а коэффициенты диффузии и температуропроводности постоянными и равными (коэффициентом температуропроводности называется отношение коэффициента теплопроводности к плотности вещества, умноженной на его теплоемкость при постоянном давлении).

Проанализируем теперь, при каких значениях w2 собственные числа Я будут иметь наибольшие положительные значения. Так как все члены, содержащие w2,paBHbi, положительны и стоят на главной диагонали матрицы, то их наличие соответствует вычитанию из всех Я некоего положительного числа. Таким образом, из всех собственных чисел, зависящих от w2, наибольшей действительной частью будет обладать собственное число, соответствующее нулевому значению w2. Следовательно, для исследования устойчивости системы (7) и нахождения характерных времен нарастания возмущений в случае ее неустойчивости, нам будет достаточно найти решение уравнения (9) с наибольшей действительной частью, соответствующее нулевой частоте. Нам удалось свести исследования устойчивости системы (7) к решению одного алгебраического уравнения, численный анализ которого намного проще, чем анализ решений (6) при всех возможных значениях w ,w2. Кроме того, как будет показано ниже, можно получить аналитические критерии устойчивости для целого ряда простых и практически важных случаев. Заметим, наконец, что полученный тут результат полностью соответствует результату, полученному ранее для случая протекания в среде одной химической реакции. Также можно получить и соответствующий критерий устойчивости, производя элементарные преобразования строк, однако, такие преобразования весьма громоздки и тут в общем случае приводиться не будут. В случае, когда скорость реакции зависит от концентрации лишь одного реагента, а концентрации остальных реагентов можно считать постоянными, соответствующее квадратное уравнение легко решается.

Характеристическое уравнение (9) .описывающее нарастание возмущения в системе (7),имеет порядок, на единицу превышающий число диффундирующих веществ. Однако, весьма типичным является случай, когда ряд диффундирующих веществ не влияет на скорость химической реакции, протекающей в среде. К таким веществам относятся, например, продукты реакции, не принимающие участие в дальнейших превращениях. Если, кроме того, коэффициенты диффузии и теплопроводности не зависят от концентрации этих веществ, то система уравнений, описывающая диффузию и теплопроводность в неподвижной среде, разбивается на две части. Первая часть содержит уравнения теплопроводности с химическими источниками тепла и уравнения диффузии веществ, чья концентрация влияет на скорость химической реакции, но не содержит каких-либо функций от концентрации тех веществ, которые не принимают участие в химической реакции. Таким образом, первая часть системы является замкнутой и имеет решение, не зависящее каким-либо образом от решения второй части системы. Следовательно, решение этой части можно исследовать на устойчивость, ровным счетом ничего не зная о решении второй части. Предположим, что такое решение проведено и оказалось, что первая часть системы устойчива. Возникает естественный вопрос, можно ли на основании устойчивости первой части системы утверждать, что система устойчива в целом. Оказывается этот вопрос имеет положительный ответ. В самом деле, каждое из уравнений второй части описывает диффузию вещества, концентрация которого не влияет на скорость химической реакции, являясь, таким образом, по своей форме уравнением теплопроводности с источником тепла, полностью определяемым решением первой части системы. Но решение первой части является однозначно определенной и устойчивой относительно изменения параметров функцией координаты и времени. По этой причине уравнения второй части будут уравнениями теплопроводности с источниками тепла, являющимися функциями координаты и времени. Известно, что решение таких уравнений всегда устойчиво, а следовательно, из устойчивости первой части системы следует и устойчивость системы в целом. Хотя нам и удалось понизить порядок системы на число компонентов, чья концентрация не влияет на скорость реакций, тем не менее, имеются еще другие резервы для понижения порядка характеристического уравнения. Частым является случай, когда число реакций, протекающих в системе существенно меньше, чем число уравнений, описывающих теплопроводность и диффузию тех веществ, чья концентрация влияет на скорость химических реакций. Оказывается, в этом случае характеристическое уравнение имеет отличных от нуля решений, не более чем число реакций, протекающих в среде. Естественно в этом случае характеристическое уравнение можно сократить на соответствующую степень t, понизив тем самым его порядок. Однако, чтобы выполнить такое сокращение надо раскрыть определитель, что бывает затруднительно сделать в особенности для определителей большого порядка. В связи с этим хотелось бы уметь выписывать определители с меньшем на число нулевых корней порядком.

Решение стационарных уравнений ламинарного массотеплообмена

В рассматриваемой модели предполагается, что скорость реакции из-за малости температуры мала везде, кроме зоны, где газовая смесь сильно прогрета. Будем решать уравнения, описывающие ламинарный массотеплообмен в предположении сферической симметрии. В силу стационарности все тепло, выделяющееся в шаре с радиусом г, должно вытекать через поверхность шара. С другой стороны, выделяемые и поглощаемые в ходе реакции вещества, должны компенсироваться их диффузионным притоком или оттоком через поверхность того же шара. Следует подчеркнуть, что уравнения (3),(4) не содержат каких-либо характеристик процесса, однако, такие характеристики, безусловно, необходимы для нахождения температуры как функции координаты. Рассмотрим теперь два возможных механизма протекания процесса. Первый случай, рассмотренный Смирновым для двухкомпонентной смеси с избытком окислителя, предполагает, что не один из компонентов не выгорает полностью вплоть до центра сферы реакции. Поэтому, если учесть подобие полей концентрации и температуры, а также экспоненциальную зависимость скорости реакции от температуры, то будет очевидно, что скорость реакции монотонно падает от центра к периферии. Во втором случае один из компонентов выгорает полностью на некотором радиусе г0 и внутри радиуса г0 реакция не идет ,а температура постоянна. Согласно уравнениям (4) .можно найти температуру и концентрации всех остальных компонентов внутри сферы радиуса г0. Естественно концентрации должны быть положительными, так как в противном случае реакция прекратилась бы раньше на большем радиусе, который и следовало бы взять в качестве г0. Если теперь предположить обычную степенную зависимость скорости реакции от концентраций и экспоненциальную зависимость от температуры, а так же линейную связь концентраций и температуры, то очевидно, что при большой энергии активации реакция будет идти с ощутимой скоростью только в области, где достигается максимальная температура, а концентрация близка к нулю, но еще не равна ему. То есть, реакция будет идти в тонком сферическом слое радиуса г0. Таким образом, поле распределения температур будет следующим: внутри сферы радиуса г0 будет поддерживаться максимально возможная температура, соответствующая полному выгоранию одного из компонентов.

В связи со сделанными выше приближениями возникает вопрос о существовании точного сферически симметричного решения рассматриваемой задачи. Для начала заметим, что система уравнений (3) имеет и притом единственное непрерывно дифференцируемое решение при любых функциях %(T,N) и Dk(T,N) . Это уравнение имеет решение, если %(T,N) дважды непрерывно дифференцируемо. Таким образом, задача имеет решение, приближение которого и было найдено выше . 2.1.3. Применимость стационарных уравнений ламинарного массотеплобмена.

Для того чтобы рассматриваемые выше уравнения были применимы, необходимо наложить условия, исключающие возможность свободной конвенции. Подробное исследование этих условий применительно к стационарным, сферическим пламенам проведено Смирновым [60] и здесь рассматриваться не будет. Кроме того, необходимо уточнить понятие большой энергии активации. Энергию активации будем называть большой в том случае, если количество вещества, выгорающего в сферическом слое радиуса г0 и толщиной о « г0 (д)( много больше количества вещества, выгорающего во всем остальном рассматриваемом пространстве, то есть. Зная скорость реакции как формулу концентраций и температуры, вычислим производные и затем подставим выражение для концентраций от температуры согласно (4). Таким образом, неравенство (11) свелось к сравнению двух функций от температуры в интервале температур от Т0до Ттах, если оно всюду выполнено, рассматриваемая теория применима. Итак, уравнения (5-8) описывают распределение концентраций и температуры в сферически симметричных, стационарных пламенах в предположении постоянных коэффициентов диффузии и теплопроводности и при выполнении условий (10,11).

Химическая теплодиффузионная неустойчивость в дуговом разряде

Найдены условия локальной потери устойчивости дугового разряда с учетом химической реакции. Метод исследования неустойчивости, возникающей в системе реакция-диффузия с существенно активационным источником (глава I) можно легко использовать для исследования устойчивости системы, в которой наряду с химическим выделяется джоулево тепло. Примером такой системы может служить дуговой разряд. В настоящей работе исследуется устойчивость дугового газового разряда в химически активной среде с учетом процессов теплопроводности и диффузии. Рассмотрим плазму газового разряда, в которой идет химическая реакция, предполагая, что ее скорость и тепловыделение пропорциональны мощности, выделяемой разрядом. Легко заметить, что наиболее опасным с точки зрения нарастания будет возмущение с пространственной частотой w, отвечающей диаметру газового разряда (именно от такого возмущения отвод тепла будет наименьшим). Пространственную частоту такого возмущения легко определить после Фурье преобразования стационарного решения первого из уравнений (1).

Поскольку диаметр разряда обычно много меньше его длины, локальное изменение сопротивления (с характерным размером порядка диаметра разряда) не будет влиять на величину тока. То есть, разряд неустойчив, когда продукты реакции имеют более низкую проводимость (более высокий потенциал ионизации), чем исходные вещества. Если химической реакции в среде нет, инкремент нарастания линейного возмущения в среде стремится к нулю [72]. Если в среде идет химическая реакция, а ее продукты имеют более низкую проводимость, чем исходные вещества рост концентрации продуктов реакции приводит к уменьшению проводимости. При этом, увеличивается электрическая мощность, выделяемая в плазме разряда (Q = J2/G), ускоряется химическая реакция и увеличивается концентрация ее продуктов, то есть малые возмущения концентрации продуктов будут нарастать. Таким образом, в работе исследована устойчивость дугового разряда с учетом химической реакции. Рассмотренная неустойчивость может возникать в случае превышения проводимости продуктов реакции над исходными веществами.

В линейном приближении получен простой аналитический критерий, позволяющий определить температуру, при которой режим окисления оболочки ТВЭЛа ВВЭР становится неустойчивым по отношении к малым возмущениям.

При окислении оболочки ТВЭЛа ВВЭР после достижения некоторой температуры происходит не контролируемый разогрев оболочки ТВЭЛа ВВЭР (то есть оболочка начинает самопроизвольно нагреваться при почти неизменной температуре охлаждающего пара и других элементов сборки). Это явление было обнаружено экспериментально Хофманом [73]. Физически такой разогрев объясняется тем, что тепло, выделяющееся в оболочке ТВЭЛа за счет химической реакции, не может быть снято с нее за счет теплопроводности газа, оболочки и излучения.

В этом уравнении учтены аксиальная теплопроводность оболочки (радиальная температура оболочки предполагается постоянной), выделение тепла в оболочке за счет пароциркониевой реакции, снятие тепла за счет излучения оболочки и поглощение излучения, падающего на оболочку, а также теплообмен с топливом и охлаждающим газом. Пусть т0- решение уравнения (1) (вообще говоря, не обязательно стационарное), Т0 + Ті - возмущенное решение уравнения (1).

Получена математическая модель, описывающая развитие неустойчивости при сгорании оболочки ТВЭЛа ВВЭР в условиях тяжелой аварии. ЗАКЛЮЧЕНИЕ. В заключении приведем результаты, полученные в данной работе. 1) Получен простой критерий устойчивости одностадийной химической реакций в смесях с учетом пространственной неоднородности, диффузии реагентов и теплопроводности среды. Для случая большого числа одновременно протекающих химических реакций исследование устойчивости сведено к решению характеристического уравнения, порядок которого удается понизить в случае равных коэффициентов диффузии и температуропроводности. 2) Создана математическая модель сферически симметричных диффузионных ламинарных пламен описывающая: - одностадийные пламена, - двухстадийные пламена, -движение пламен. 3) Описан один из возможных механизмов развития неустойчивостей при воспламенении неоднородной топливной смеси в двигателе внутреннего сгорания. 4) Смоделирована неустойчивость электрического разряда в химически активной среде. 5) Найдены условия потери устойчивости горения ТВЭЛа ВВЭР в условиях тяжелой аварии.

Похожие диссертации на Механизмы развития неустойчивостей в пространственно неоднородных, химически реагирующих системах