Введение к работе
Жидкости — системы со сложной молекулярной динамикой, однако именно в жидкостях происходят важные химические процессы, и почти все процессы в живых клетках. Поскольку многие практически значимые жидкости прозрачны для излучения оптического диапазона, благодаря развитию лазерной техники за последние 40 лет активное развитие получили спектроскопические методы исследования молекулярной динамики жидкостей.
Прогресс квантовой теории и экспериментальных методов исследования молекулярной динамики привели к тому, что сегодня мы хорошо понимаем поведение электронных оболочек и вращательно-колебательную динамику молекул (начиная от простых двухатомных молекул, вплоть до сложных биомолекулярных комплексов) как на фемтосекундных временах, так и в нано-секундном диапазоне. Передовые методы экспериментов оптической спектроскопии, при наличии подходящих теоретических подходов, позволяют эффективно управлять молекулярной динамикой и, з качестве одного из практических применений, в конечном итоге управлять химической реакцией. Управление молекулярной динамикой (контроль молекулярных движений) означает контролируемый переход сложной квантово-механической системы из одного (начального) состояния в другое (конечное). В общем случае, начальное и конечное состояния определяются задачей и могут отличаться от обычных состояний, в которых система находится при отсутствии управляющего воздействия. Например, начальным состоянием могут быть реагенты, а конечным — продукты химической реакции.
Актуальность работы заключается в экспериментальном подтверждении нового метода лазерного контроля молекулярных движений в жидкости предложенного [1| и подробно разработанного [2] в КФТИ КазНЦ РАН. основанного на нерезонансном многоимпульсном возбуждении среды фемтосе-
кундными лазерными импульсами. Также актуальность заключается в экспериментальной разработке нового метода селективной спектроскопии молекул в жидкости основанном на лазерном контроле молекулярной динамики, что позволяет существенно упростить анализ экспериментальных данных.
Цель диссертационной работы заключается в осуществлении лазерного контроля молекулярных движений молекул в жидкости при комнатной температуре с помощью фемтосекундных лазерных импульсов.
Научная новизна работы состоит в том, что впервые продемонстрировано управление колебательно-вращательной динамикой молекул в жидкости при комнатной температуре (с регистрацией фемтосекундного оптического эффекта Керра) с помощью метода основанного на нерезонаксном двухимпульсной возбуждении среды. Реализована селективная спектроскопия молекул в жидкости при комнатной температуре с использованием метода двухимпульсной накачки.
Научная и практическая значимость: Работа носит фундаментальный характер, что заключается в экспериментальной демонстрации теоретически разработанного метода управления' молекулярной динамикой жидкостей. В работе экспериментально развит метод двухимпульсной накачки для селективной спектроскопии молекул в жидкости при комнатной температуре. Достоверность результатов обуславливается многократным повторением экспериментов и строгим контролем параметров. Моделирование показывает хорошее совпадение теории и эксперимента. Параметры движений молекул полученные в рамках данной работы совпадают с данными других источников.
На защиту выносятся следующие основные результаты и положения: Созданная установка (с использованием оптического эффекта Керра для регистрации молекулярной динамики) позволяет изучать и управлять молекулярной динамикой жидкостей с помощью двухимпульсной накачки и
регулируемой в широких пределах длительностью импульса.
Экспериментальное управление нестационарной анизотропией поляризуемости жидкости в субпикосекундном диапазоне при комнатной температуре с помощью нерезонансного возбуждения среды последовательностью из двух линейно поляризованных лазерных импульсов.
Управление колебательной динамикой молекул на примере жидкости хлороформа (с помощью метода двухимпульсной накачки) для получения констант молекулярной динамики при комнатной температуре. Данный метод позволяет существенно упростить моделирование и получить некоторые константы непосредственно из эксперимента.
Личный вклад автора: Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Личный вклад заключается: в участии в постановке задачи и планировании экспериментов; в участии в создании установки (установка и настройка оптической части осуществлялась лично автором); в выборе исследуемых жидкостей и пробоподготовке; в проведении экспериментов и получении экспериментальных спектров; в участии в анализе результатов, обсуждении и подготовке к публикации полученных результатов.
Апробация работы Результаты работы были доложены и активно обсуждались с коллегами на всероссийских и международных конференциях: XI международная молодёжная научная школа «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия»(Казань, 2007); XI Всероссийская научная школа-семинар «Волновые явления в неоднородных средах — Волны 2008» (Звенигород, 2008); XIII международная молодёжная научная школа «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия»(Казань, 2009); XIV международная молодёжная научная школа «Когерентная оптика и оптическая спектроско-пия»(Казань, 2010): School for Young Scientists and Engineers (ICONO/LAT-SYS) (Kazan, Russia, 2010).
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в четырёх статьях в рецензируемых журналах [А1, А2, A3, А4].
Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, обзора литературы, 4 глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации 128 страниц, включая 21 рисунок. Библиография включает 118 наименований.
