Введение к работе
Актуальность темы
Многие интересные явления, активно изучаемые в последнее время, наблюдаются в соединениях для которых характерна как структурная сложность гак и наличие нескольких конкурирующих типов взаимодействий, что затрудняет применение подходов, развитых ранее. Так механизм высокотемпературной сверхпроводимости в купратах и фуллеритах, а также природа перехода кристаллической структуры льдов и гидратов под давлением в аморфную фазу до сих нор не ясны. Теоретические модели этих явлений, предложенные но горячим следам, как правило, имели оценочный характер и не могли быть согласованы с полным набором имеющихся экспериментальных данных. В ряде последних теоретических работ прослеживается стремление к более детальному моделированию свойств упомянутых выше соединений с целью исследования реалистичности тех предположений, из которых исходит та или иная модель. В результате таких исследовании могут быть получены, хотя бы на модельном уровне, ответы на. вопросы, являющиеся узловыми для понимания природы данных явлений. К таким актуальным вопросам можно, п частности, отнесли вопросы, исследуемые в данной диссертации: о знаке статической диэлектрической проницаемости в R ГСП купратах , о роли межмолекулярных либо внутримолекулярных фононных мод в сверхпроводящих фуллеритах, о роли эффекта Яна-Теллсра в перестройке зонной струкгуры фуллеритов при допировании, о динамической или о термодинамической природе нестабильности льдов и гидратов при аморфнзации под давлением. При этом модельное описание должно быть максимальным образом приближено к реальности для достоверности полученных результатов. Цель работы заключалась в решении следующих конкретных задач:
1. .Апробация для купратных сверхпроводников комбинированной модели динамики, учитывающей помимо ионного взаимодействия как наличие ковалентних связей, так и неизотропную поляризуемость ионов. Получение общего выражения для диэлектрической проницаемо сти ( ДП ) системы в рамках этой модели. Расчет фононного спектра, и счатической ДМ системы для сверхпроводника ТІ2<.'а!іа,( 'iioOs-
:i
-
Проверка адекватности описания динамических и термодинамических свойств фуллсритов в некоторых динамических моделях.
-
Моделирование зонной структуры ряда КгСбо (х=0,1,2,3,4 ) с учетом статических Ян-Теллеровских искажений молекулы С«о в рамках обобщенной SSH модели.
4. Получение общих аналитических выражений для вычисления
упругих модулей молекулярных кристаллов. Исследование на их основе
вопроса о природе явления перехода под давлением из кристаллической
в аморфную фазу на примере льда 1с.
Научная новизна
-
Расчеты статической продольной ДП для ТЬСаВазСизОз при значениях параметров модели, удовлетворительно описывающих данные по ЙК и КР спектрам, показали, что она отрицательна в широкой области вблизи границы зоны Бриллюэпа. Данный результат, несмотря на ограниченность использованной модели (неучет вклада делокализован-ных электронов ), может рассматриваться как аргумент в пользу того, что модели типа БКШ не могут быть отброшены при объяснении природы электронного спаривания в ВТСП. Ранее аналогичные результаты были получены только для простых соединений.
-
В рамках простой модели динамики впервые удалось рассчитать полный фононный спектр для КзСео, который в целом удовлетворительно согласуется с экспериментальными данными, несмотря на грубость модели.
3. Получено, используй один из вариантов модели заряда на свя
зи, согласованное описание внутрсмолекулярных мод молекулы Сєо и
динамических и термодинамических характеристик низкотемператур
ных фаз твердого Cgo, определяемых межмолекулярными модами, чего
не делалось в других работах.
1. Расчеты зонной структуры ряда КхСеа (х=0,1,2,3,4) с учетом Ян-Теллеровских искажений молекулы Geo, позволили объяснить экспериментальные данные по электропроводности для этого ряда, что трудно реализовать в расчетах с использованием модели "жестких" зон.
5. Анализ аналитических выражений и конкретные расчеты для
льда 1с указывают на то, что, по-видимому, в льдах и гидратах пере
ход в аморфную фазу связан с нестабильностью термодинамического
типа. Природа этого типа нестабильности характеризуется макроскопической неустойчивостью кристалла относительно неравновесных деформаций при сохранении устойчивости его фононного спектра. В теоретических работах по исследованию природы аморфизацин рассматривался ранее только динамический тип нестабильности, связанный с нестабильностью акустических фононных мод. '
Научная и практическая значимость состоит в важности некоторых полученных результатов для понимания природы исследуемых явлений. Разработанные аналитические методики и комплекс программ позволяет проводить дальнейшие исследования по обсуждаемой тематике.
Положения, выносимые на защиту:
-
Получение общего выражения для продольной ДП системы в рамках комбинированной модели динамики. Результаты расчета фононного спектра и статической ДП для сверхпроводника ТІгСаВагСіьОз в рамках этой модели.
-
Результаты моделирования фононного спектра K3Q0 в рамках простой модели.
-
Результаты моделирования вибрационного спектра молекулы С.?у в рамках адиабатической модели заряда на связи.
1. Результаты моделирования динамических и термодинамических характеристик для низкотемпературной структуры твердого Gjq.
-
Результаты расчета зонной структуры для КгСе'о ( х=0,1,2,3,4 ) с учетом статических Ян-Теллеровских искажений молекулы Сбо.
-
Получение общих выражений для упругих модулей молекулярных кристаллов. Анализ различных типов нестабильности кристалла. Результаты расчета упругих модулей для льда 1с и широком диапазоне температур и давлений.
Апробация работы
Большая часть основных результатов, вошедших в диссертацию, докладывалась на 29 Совещании по физике низких температур (Казань, 1992 г.), на I Межгосударственной конференции "Материаловедение высокотемпературных сверхпроводников" (Харьков, 1993г.), на 30 Совещании по физике шізких температур (Дубна, 1994г.), па II Международном семинаре "Фуллерены и атомные кластеры" (Санкт Петербург,
1995г.), и на V Международном симпозиуме "Неоднородные электронные состояния" (Новосибирск, 1995г.)
Публикации но работе
По теме диссертации опубликовано G статей и 9 тезисов докладов.
Структура и обьем работы
Диссертация состоит из введения, обзора литературы, трех глав, содержащих основные материалы диссертации, заключения, приложения и списка цитированной литературы . Список литературы содержит 130 наименований. Обьем диссертации составляет 78 страниц, в том числе 11 рисунков и 6 таблиц.
Похожие диссертации на Модельное описание свойств сложных кристаллических структур на примере ВТСП купратов, фуллеритов и льдов
