Введение к работе
Актуальность работы
Настоящая работа стимулирована проблемой изучения тонкой структуры пленок, осаждаемых на стенках вакуумной камеры в установках для магнитного удержания высокотемпературной плазмы (токамаках, стеллараторах и др.) [1-3]. Такие плёнки являются информативным и доступным материалом, содержащим следы процессов взаимодействия плазмы со стенкой и пылевыми частицам. Их исследование важно, в частности, для оценки механизмов возможного захвата атомов термоядерного топлива (дейтерия и дорогостоящей компоненты - трития) в осажденных пленках. Сказанное актуально для экономики и безопасной работы строящегося токамака ИТЭР [4,5]. Наноразмерные структуры, в том числе структуры, образованные графеновыми хлопьями, отслоившимися от графитовых элементов установок, могут являться опасными тритиевыми ловушками ввиду их высокой адсорбционной способности.
Одним из наиболее эффективных инструментов изучения структуризации пленок в нанометровом диапазоне является рентгеновская дифрактометрия в субнанометровом диапазоне длин волн. Аморфная структура образцов затрудняет, а иногда делает невозможной интерпретацию данных дифрактометрии стандартными способами [6,7]. Решить проблему может прямой расчет рентгеновской дифракции на модельных наноструктурах различной топологии и размеров с последующим сопоставлением модельных данных с экспериментом и определением наиболее вероятного структурного состава. Решение обратной задачи предполагает использование данных других диагностик (химического состава образца и др.). Создание автоматизированных систем обработки результатов дифрактометрии таких наноматериалов с помощью современных вычислительных средств, включающих проведение параллельных и распределенных вычислений, является актуальным направлением физики материалов в различных приложениях, включая и плазменные.
Цели диссертационной работы
-
Разработка расчетно-теоретической модели для интерпретации результатов рентгеновской дифрактометрии углеродистых наноматериалов, получаемых в электрических разрядах, в том числе в установках управляемого термоядерного синтеза.
-
Интерпретация данных рентгеновской дифрактометрии углеводородных пленок, осаждённых внутри вакуумной камеры токамака Т-10, проведённой на синхротронном источнике в НИЦ «Курчатовский институт».
3. Создание численного кода для удаленной автоматизированной обработки рентгеновской дифрактометрии углеродистых наноматериалов и выявления широкого класса углеродных наноструктур.
Научная новизна
-
Разработана и протестирована новая модель, приближенно описывающая вклад графено-подобной структуры стенки нанообъектов в кривые рентгеновского рассеяния, значительно упрощающая вычисление дифрактограмм широкого класса углеродных наноструктур.
-
Создан новый параллельный гибридный (выполняющий вычисления, как на центральных, так и на графических процессорах) численный код XaNSoNS (X-ray and Neutron Scattering on Nanoscale Structures), рассчитывающий дифрак-тограммы наноструктур прямым моделированием интенсивности рассеяния рентгеновского излучения (а также нейтронов) для известного расположения атомов в структурах с учетом кластеризации наноструктур в регулярные и случайные кластеры. Сочетание указанных свойств в одном коде не имеет аналогов.
-
Сформулирована и для углеводородных пленок из токамака Т-10 решена обратная задача восстановления топологического состава углеродных наноструктур в диапазоне размеров -1-10 нм по кривой рентгеновской дифракции. Использованные методы математической оптимизации позволяют восстановить структурный состав углеродной компоненты квазиаморфных материалов внутри широкого класса углеродных наноструктур.
-
Сделан вывод о наличии структур из неплоского графена - тороидов размером ~2-3 нм - в углеводородных пленках, осаждённых внутри вакуумной камеры токамака Т-10.
-
Впервые создан веб-сервис (в распределенной среде MathCloud [8]) для удаленной автоматизированной обработки рентгеновской дифрактометрии углеродистых наноматериалов и выявления широкого класса углеродных наноструктур, включающий новый численный код для расчета дифрактограмм отдельных наноструктур и сервисы для решения оптимизационной задачи идентификации структурного состава углеродной компоненты образца.
Практическая значимость
Разработанный программный комплекс, анализирующий наноструктурный состав углеродистых образцов в диапазоне размеров -1-10 нм по данным рентгеновской дифракции, а также численный код как отдельный модуль могут быть использованы для решения широкого круга задач контроля структурных
свойств новых наноматериалов. Комплекс может быть обобщен на случай нейтронной и электронной дифракции, а также на случай произвольного (не только углеродного) состава исследуемых образцов. Численный код XaNSoNS передан в НБИКС-Центр НИЦ «Курчатовский институт» для дополнительного тестирования и использования. Веб-сервис для удаленной автоматизированной обработки рентгеновской дифрактометрии углеродистых наноматериалов и выявления широкого класса углеродных наноструктур доступен в тестовом режиме после регистрации по ссылке или через редактор сценариев MathCloud, : 8444/.
Работа по численному моделированию рентгеновской дифракции на углеродистых наноструктурных пленках поддержана грантом РФФИ-12-07-00529-а.
Личный вклад
Автор разработал метод приближенного расчета вклада графено-подобной структуры нанообъектов в кривые рентгеновского рассеяния. Автор создал численный код XaNSoNS и провел все расчеты этим кодом. Обратная задача восстановления топологического состава углеродных наноструктур в образце в диапазоне размеров -1-10 нм сформулирована и решена совместно с сотрудниками Центра грид-технологий и распределенных вычислений Института системного анализа РАН. Соответствующий решению этой задачи компонент созданного веб-сервиса разработан сотрудником центра В.В. Волошиновым. Автором дана интерпретация полученных в НБИКС-Центре рентгеновских ди-фрактограмм углеводородных пленок, осаждённых внутри вакуумной камеры токамака Т-10.
Автором выносятся на защиту
-
Модель для приближенного расчета вклада графено-подобной структуры нанообъектов в кривые рентгеновского рассеяния.
-
Параллельный гибридный численный код XaNSoNS, рассчитывающий ди-фрактограммы наноструктур прямым моделированием интенсивности рассеянного рентгеновского излучения для известного расположения атомов в структурах с учетом кластеризации наноструктур в регулярные и случайные кластеры.
-
Формулировка и метод решения обратной задачи для восстановления топологического состава широкого класса углеродных наноструктур в диапазоне размеров -1-10 нм по рентгеновской дифрактометрии квазиаморфных сред.
-
Объяснение рентгеновских дифрактограмм углеводородных пленок, осаждённых внутри вакуумной камеры токамака Т-10, наличием структур из неплоского графена в диапазоне размеров 1-10 нм.
-
Компоненты (численный код, рассчитывающий дифрактограммы отдельных наноструктур, и сервисы визуализации промежуточных и конечных результатов) веб-сервиса, разработанного совместно с ИСА РАН в распределенной среде MathCloud для удаленной автоматизированной обработки рентгеновской дифрактометрии углеродистых наноматериалов и выявления широкого класса углеродных наноструктур.
Достоверность результатов
Модель, приближенно описывающая вклад от графено-подобной структуры стенки нанообъектов в кривые рентгеновского рассеяния, протестирована на нескольких типах точно рассчитываемых наноструктур, включая фуллерены, нанотрубки и торелены (тороидальные нанотрубки).
Численный код XaNSoNS протестирован сравнением модельных дифрактограмм с опубликованными экспериментальными и расчетными дифрактограм-мами для целого ряда нанообъектов.
Алгоритм решения обратной задачи восстановления топологического состава углеродных наноструктур по кривой рентгеновской дифракции протестирован на модельных дифрактограммах для известного структурного состава.
Апробация работы и публикации
Основные результаты опубликованы в работах [А1-А10]. Результаты работы докладывались на семинарах в НИЦ «Курчатовский институт» - Институте физики токамаков и НБИКС-Центре, на Курчатовских молодежных научных школах 2009 и 2010 гг., конференции РСНЭ-НБИК-2009, XVII Международной конференции по вычислительной механике и современным прикладным программным системам (ВМСППС'ОП), 36-й Европейской конференции по физике плазмы, 4-й Международной конференции «Распределённые вычисления и Грид-технологии в науке и образовании» в Дубне, XIII Российской конференции «Распределенные информационные и вычислительные ресурсы» в Новосибирске, VI Международной научно-практической конференции «Современные информационные технологии и ИТ-образование».
Структура и объем диссертации
Объем диссертации составляет ПО страниц, включая 53 рисунка, 4 таблицы и список цитированной литературы из 96 наименований.
