Введение к работе
Актуальность проблемы.
Примерно в конце шестидесятых годов в научной литературе начали обсуждаться идеи о возможности проведения исследований на стыке ядерной физики и физики высокотемпературной плотной плазмы. Постановка таких проблем стала естественным этапом развития науки, а их решение сулит в будущем не только получение ценной научной информации, но и внедрение результатов исследований в области высоких технологий. В частности, в ряде работ, в том числе и экспериментальных, уже шла речь о разделении изотопов урана и получении с помощью лазерной плазмы практически 100 обогащенного 235и, обсуждались идеи создания инверсной заселенности ядерных уровней для гамма-лазера, или использования возбуждаемых в плазме нуклидов для последующей диагностики горячей плотной плазмы и ряд других. При этом вопросы о сечениях процессов, о механизмах и эффективности возбуждения атомных ядер в плазме возникают одними из первых. Именно предметное рассмотрение указанных проблем, фактически, и явилось тем отправным пунктом исследований, из которого постепенно выросли и выделились в самостоятельные направления научные работы, результаты которых представлены в диссертации.
Первоначально наибольшие надежды специалисты связывали с механизмом возбуждения ядер при переходе электрона в атомной оболочке (в англоязычной литературе - NEET, от Nuclear Excitation by Electron Transition). Объектом исследования был избран природный уран, один из изотопов которого (235П) имеет низколежащеё с энергией 76,8 зВ и периодом полураспада примерно в 25 минут изомерное состояние. Предполагалось, что после ионизации в плазме с температурой в несколько десятков элпктронвольт некоторых внутренних оболочек атома урана, при заполнении соответствующих вакансий будет происходить эффективное возбуждения ядер 235U на указанный низко-лежащий уровень. После остывания плазмы распад изомера по каналу внутренней электронной конверсии приведет к ионизации атомов ура-на-235, в результате чего последние и могут быть выделены из смеси изотопов внешним электрическим полем. Ранняя модель NEET давала столь оптимистические значения для величины вероятности рассмотренного процесса, что были предприняты довольно интенсивные исследования возбуждения 235U в плазме и поставлены специальные экспе-
рименты (на электронном пучке, с помощью синхротронного излучения, и т.д.) по изучению NEET на других ядрах, где возбуждались уровни с энергиями в несколько десятков килоэлектронвольт. В результате, в настоящее время имеются крайне противоречивые экспериментальные данные по вероятности NEET (в частности, для ядра 1890s и 197Аи) и теоретические оценки, значительно различающиеся как между собой, так и не соответствующие экспериментальным значениям для 197Аи, 237Np, 235U. С другой стороны, процесс NEET важен для физики ядра. Он может дать, например, информацию о ядерных переходах, практически ненаблюдаемых в традиционной ядерной спектроскопии (как в 1890s). Для 1-запрещенных и запрещенных по асимптотическим квантовым числам ядерных переходов (то-есть, в области наблюдающихся аномалий в коэффициентах внутренней конверсии (КВК)) измерения вероятности NEET позволят получить новые данные об аномалиях в NEET. Последние могут иметь вообще уникальный характер, так как для тех же ядерных переходов, с которыми в NEET взаимодействует К-оболочка (а именно на ней аномалии проявляются максимально сильно), внутренняя электронная конверсия энергетически разрешена лишь с L- и более высоких оболочек, где, из-за уменьшения амплитуд электронных ВФ внутри ядра, проявление аномалий значительно слабее. ч
В такой ситуации возникла естественная необходимость построения максимально строгой и точной теоретической модели, которая позволила бы, с одной стороны, трезво оценить точность имеющихся экспериментальных результатов и корректность применяемых при измерениях методик, а с другой, наметить пути дальнейших теоретических исследований.
В конце семидесятых годов были опубликованы результаты экспериментов по возбуждению низколежащего изомерного состояния 235U в лазерной плазме. Они дали новый импульс теоретическим исследованиям по поиску механизма, который мог бы объяснить наблюдавшийся в зксперименте, и слишком большой для NEET, выход изомеров урана-235. Для дальнейшего осмысленного продвижения в этой области необходимо было последовательно проанализировать все возможные механизмы возбуждения атомных ядер в плазме и провести сравнительный анализ их эффективности. Такая работа была проделана автором, и ее результатом стало понимание всех основных процессов, приводящих к возбуждению фотонами и электронами плазмы тех или иных ядер, с различными энергиями и мультипольностями переходов. Особое внимание было уделено численным оценкам, давшим представление о реаль-
пых количествах изомерных ядер, которые могут быть получены в экспериментах.
Несколько неожиданным следствием указанной работы стало теоретическое объяснение результатов экспериментов, проведенных в 1989 году в ИАЭ им. И.В.Курчатова на установке "Тритон", по возбуждению изомера 235ти в плазме, создававшейся на поверхности металлического урана сильноточным электронным пучком. Большой выход изомеров в этом эксперименте, с учетом имевших место параметров плазмы, не укладывался ни в одну из имевшихся теоретических схем. Стало ясно, что механизм образования возбужденных ядер здесь был, в некотором смысле, альтернативным уже известным "плазменным" механизмам: электроны пучка, имевшие энергии 300 - 500 кэВ, в результате неупругого рассеяния на ядрах урана-235 возбуждали высо-колежащие ядерные уровни, при распадах которых и заселялось долго-живущее изомерное состояние с энергией 76,8 эВ.
Совпадение результатов численных расчетов с экспериментальными данными позволило сделать ряд предложений о возможности использования сильноточных электронных ускорителей - генераторов плазмы для исследований в области традиционной ядерной физики, в частности, ядерной спектроскопии. Известно, например,: что у некоторых даже стабильных и долгоживущих ядер до сих пор не известны времена жизни первых возбужденных низкорасположенных уровней (201Hg, 05РЬ...). Часто причиной этого является плохое заселение указанных состояний в ядерных процессах. Отсутствие экспериментальных данных по величинам ядерных матричных элементов переходов между основным и изомерным уровнями затрудняет изучение самих ядер и их свойств. Между тем, получение больших количеств изомеров с последующим измерением времени распада при значительном превышении полезного сигнала над фоном возможно, как мы видели, на сильноточных электронных ускорителях, используемых для создания высокотемпературной плотной плазмы. Именно такие ускорители и могут быть инструментом для определения важной для ряда областей ядерной физики информации. Тем более, что подобные установки, как правило, обладают практически всей нужной для измерений аппаратурой.
При изучении механизмов возбуждения ядер фотонами и электронами плазмы особое внимание было уделено той позитивной роли передаточного усиливающего звена, которую может, при определенных условиях, сыграть атомная оболочка с ее относительно большими ширинами уровней. В третьем порядке теории возмущений по константе
электромагнитного взаимодействия е появляется механизм обратного электронного моста (ОЭМ), названный так по аналогии с известным прямым процессом - девозОуждением ядер через электронный мостик. В процессе ОЭМ ядра возбуждаются фотонами, переизлученными атомной оболочкой. Свойства механизма ОЭМ могут оказаться очень полезными для исследования уникального ядра тория-229, у которого в 1990 году был открыт аномально низколежащий уровень с энергией меньшей 5 эВ. Дело в том, что ни детальные экспериментальные измерения энергий и интенсивностей гамма-переходов в 229Тп в основное и в первое возбужденное состояния с уровней, заселяемых при а-распаде ядер 233U, ни исследование реакции 230Тп(й,t)229Th не позволили до настоящего времени точно определить энергию и измерить время жизни низколежащего изомера. Неизвестны также каналы распада первого возбужденного уровня. Относительно слабая заселяемость изомера (менее 2%) при а-распаде урана-233 заставляет всерьез рассматривать альтернативные возможности. Одной из них может быть схема с быстрой, за времена меньшие, либо сравнимые с периодом полураспада, "накачкой" изомерного состояния (например, лазерным излучением по механизму обратного электронного мостика) с целью получения большого количества возбужденных ядер тория-229. Это позволило ы проводить исследования канала распада уровня при существенном превышении полезного сигнала над фоном. Но для более осмысленной постановки эксперимента крайне желательно знать возможные каналы распада и характерные времена жизни изомерного состояния в зависимости от величины энергии уровня Eis. Для этого необходимы предварительные теоретические расчеты.
Проблема прямого взаимодействия интенсивного лазерного излучения с атомными ядрами дискутируется уже около двадцати лет. Создание в семидесятых годах лазеров с интенсивностями на уровне 1016 Вт«см~2, и наметившаяся перспектива достижения еще больших интенсивностей на новом поколении излучателей, вызвала целую серию публикаций о возможности наблюдения интересных явлений, связанных, в частности, с прямым воздействием лазерного излучения на атомные ядра. Следствием такого воздействия может стать, например, изменение времен жизни ядерных уровней относительно 7-распадов. В научной литературе определенного мнения касательно того, сколь значительно будет увеличение интенсивности ядерного 7-перехода, до сих пор не сложилось. Об этом свидетельствует периодическое появление публикаций с неоправданно оптимистическими
оценками на ожидаемую величину эффекта и относительную простоту экспериментальных работ. Связано это, по-видимому, с недопониманием тех физических процессов, которые собственно и приводят к ускорению 7-распада ядерных уровней в поле интенсивного лазерного излучения. Так, согласно некоторым расчетам, для ряда ядер, чтобы удвоить вероятности т-распада изомерных состояний, будет достаточно лазерного луча с интенсивностью на уровне 1013 Вт«см~2. Такие оптимистические (а главное, неверные) теоретические результаты могут неправильно сориентировать экспериментаторов и привести к заведомо бесполезной растрате сил и средств. Именно поэтому и возникла необходимость получения реальных оценок на эффект ускорения 7-распада, и определения критериев для отбора наиболее подходящих ядер, если в будущем подобные экспериментальные исследования станут проводиться.
Огромное количество информации накопленное в Банках данных после Чернобыльской аварии постепенно обрабатывается и исследуется на предмет выявления наиболее достоверных результатов, которые затем можно было бы использовать при решении различных научных и прикладных задач. Анализ и сопоставление измеренных в населенных пунктах 100 километровой зоны вокруг ЧАЭС экспозиционных доз гамма-излучения с дозами, рассчитанными на основе радионуклидного состава проб грунта, важно как с точки зрения взаимной проверки методик измерений, отработки моделей распространения радионуклидов и гамма-излучения в среде, так и для получения самосогласованных данных по радиационной обстановке в зоне загрязнения. Важность этих задач в настоящее время очевидна.
Понятна также и постоянно растущая обеспокоенность населения, проживающего в районах расположенных вблизи работающих атомных станций, последствиями возможных гипотетических аварий на ядерных объектах. Для быстрого и адекватного реагирования при возникновении аварийной ситуации, для оценки величины возможного радиоактивного загрязнения и дозовых нагрузок, необходимо, в частности, знать реальное количество активности, содержащееся на данный конкретный момент в реакторе, и радионуклидный состав активной зоны. Для этих целей была разработана модель активной зоны реактора па тепловых нейтронах "Источник", позволяющая на персональном компьютере за времена порядка десяти секунд рассчитывать накопление в реакторе в течение кампании примерно 130 важнейших радионуклидов. Эта программа определяет также остаточное тепловыделение в актив-
ной зоне на любой момент после остановки реактора и некоторые другие характеристики, которые могут оказаться полезными для оценки последствий аварий. Необходимость программы "Источник" была еще раз подтверждена в январе 1991 года, когда с ее помощью были выполнены оценки возможных последствий разрушения авиацией США иракских исследовательских реакторов.
Цель работы.
Цель» настоящей работы являлось:
развитие строгого (в рамках КЭД) подхода к проблемам возбуждения ядер в атомных переходах (NEET), и возбуждения атомных ядер в высокотемпературной плотной плазме;
корректный расчет вероятности ЫЕЕТ, и анализ имеющихся экспериментальных результатов;
сравнительный анализ механизмов возбуждения атомных ядер в плазме, оценки выхода изомеров различных ядер в плазме с заданными параметрами;
определение возможных каналов распада аномально низколежа-щего изомерного состояния ядра 229Тп; расчет сечений возбуждения низколежащего ядерного уровня в плазме и лазерным излучением; ь
оценка вероятности стимулированного интенсивным лазерным излучением распада изомерных ядерных уровней;
сопоставление измеренных и восстановленных (рассчитанных) по радионуклидному составу проб грунта экспозиционных доз 7-излучения в 100 километровой зоне вокруг Чернобыльской АЭС; создание программы экспресс-расчета наработки различных радионуклидов в топливе, его остаточного тепловыделения и других характеристик.
Научная новизна работы.
1. В рамках КЭД разработана и обоснована теоретическая модель процесса безрадиационного возбуждения ядер при переходах электрона в атомной оболочке. Определена вероятность NEET на ядрах 1890s, 197Au, 237Np, 1931г, 161Dy, 235U, 181Ta и других. Исследован вклад диаграмм третьего порядка в NEET. Показана возможность исследования в NEET проявления аномалий, аналогичных аномалиям в КВК. С помощью сопоставления экспериментальных и теоретических результатов найдены характеристики одного из редких К-запрещенных перехо-дов в Os. Объяснены противоречивые' результаты прецизионных экс-
периментов по возбуждению изомера осмия-189 в NEET на электронном пучке и пучке синхротронного излучения.
-
Впервые определены как функции энергии изомерного состояния каналы распада аномально низколежащено уровня 3/2+U .5 зВ) яд-ра Тії - прямое ядерное излучение и электронный мостик. Предложен и обоснован способ накачки низколежацего уровня с помощью лазерного излучения по механизму обратного электронного моста, и рассчитана выходы изомерных ядер 229итп в низкотемпературной плазме по механизму обратной внутренней электронной конверсии. Вычислены вероятности конверсии с возбужденных состояний атома тория при распаде 229raTh.
-
Проведен сравнительный анализ различных механизмов от первого до четвертого включительно порядка малости по константе электромагнитного взаимодействия возбуждения атомных ядер в плазме. Для нескольких ядер с низкорасположенными изомерными уровнями и ядер с близкорасположенным к изомерному уровнем вычислены эффективности возбуждения по различным механизмам. Показана возможность экспериментального обнаружения эффекта.
-
Дана теоретическая интерпретация экспериментальным результатам работ по возбуждению низколежащего изомера 235тп (76,8 эВ) в плазме, создававшейся на поверхности высокообогащенного урана электронным пучком. Выполнены расчеты по наработке ряда низколежа-щих изомеров с помощью сильноточных электронных ускорителей, используемых для создания горячей плазмы. Обоснованы предложения по использованию таких ускорителей для исследований в области ядерной физики, в том числе, для определения некоторых характеристик ядерных уровней.
-
Рассчитаны интенсивности лазерного излучения (ior), воздействующего на ядра, при которых скорость 7-РаопаДа изомерных уровней удваивается. Сформулированы критерии для отбора ядер, на которых эффект должен будет проявляться в максимальной степени. Для ряда ядер определены і при переходе через примеси уровней низкоэнергетической части спектра, а тзк же через примеси гигантских резонансов.
Научная и практическая ценность работы.
Все полученные в работе результаты приведены в виде, позволяющем экспериментальную проверку, а часть их уже имеет экспериментальное подтверждение.
Разработанная модель процесса NEET может быть использована в исследованиях электрон-ядерного взаимодействия, для изучения свойств редких ядерных переходов, в поиске аномалий в NEET, для определения внутриядерных матричных элементов проникновения.
Реализация предложенного и теоретически обоснованного способа накачки аномально низколехащего уровня в 229Тп позволит в относительно простом эксперименте измерить энергию первого возбужденного ядерного уровня торя-229, исследовать каналы распада изомера и определить характеристики ядерного перехода. Открывается возможность наблюдения уникальных явлений - ядерного излучения в оптическом диапазоне и распада изомерного состояния по каналу электронного мостика.
Сравнительный анализ механизмов возбуждения атомных ядер в плазме позволяет получать реалистические оценки выхода изомеров в экспериментах, проводить диагностику плазмы при термоядерных исследованиях, намечает пути для изучения процессов на стыке трех наук - ядерной физики, физики высокотемпературной плотной плазмы и физики твердого тела.
Расчеты по наработке изомерных ядер на сильноточных электронных ускорителях-генераторах плазмы открывают новые возможности по определению неизвестных в настоящее время характеристик некоторых ядерных уровней.
Создание программы быстрого расчета радионуклидного состава активной зоны энергетического реактора на тепловых нейтронах, остаточного тепловыделения и активности топлива в атомном реакторе позволяет при необходимости быстро оценить последствия возможной аварии (например, утечки продуктов деления в окружающую среду), и предусмотреть привентивные меры. Длительность расчета годовой кампании реактора составляет примерно 10 секунд на персональном компьютере IBM PC АТ-286. С точностью не ниже 10 определяется наработка 130 радионуклидов, в том числе всех значимых по списку МАГАТЭ, включая плутоний-239.
Сопоставление измеренных и восстановленных по радионуклидному составу проб грунта экспозиционных доз 7-излучения в 100 километровой зоне вокруг Чернобыльской АЭС дает возможность согласованного анализа Банка данных, получения достоверной информации о степени загрязнененности местности и указывает на необходимость создания экспертной системы предварительного экспресс-анализа всей поступающей в Банк информации.
На защиту выносятся следующие основна» результаты.
-
Процесс безрадиационного возбуждения ядер при переходах электрона в атомной оболочке (NEET) описывается в рамках релятивистской теории возмущений для квантовой электродинамики (КЭД) диаграммами второго - третьего порядков малости по константе электромагнитного взаимодействия е. Механизм образования вакансии на нижней атомной оболочке не оказывает существенного влияния на вероятность NEET. Однако, ширины вакансий на нижней и верхней атомных оболочках, участвующих в процессе, вносят значительную поправку в вероятность NEET и могут быть учтены во втором порядке теории возмущений использованием электронных волновых функций с реальными ширинами уровней.
-
Разработанная модель процесса NEET позволяет рассчитать вероятности безрадиационного возбуждения ядер в электронных переходах и объяснить противоречивые результаты прецизионных экспериментов по NEET на 1890s. Механизмами, приведшими к наблюдавшимся выходам изомеров, были неупругое рассеяние электронов на ядрах осмия в эксперименте с электронным пучком и прямое фотопоглощение с возбуждением ряда вышележащих уровней осмия-189 в эксперименте с синхротронним излучением. Определены неизвестные ранее характеристики К-запрещенного первого порядка Е2-перехода между состояниями с энергиями 69,5 и 30,8 кэВ в 1890s. В некоторых ядрах NEET чувствителен к аномалиям, аналогичным аномалиям в коэффициентах внутренней электронной конверсии.
-
Эффективное возбуждение аномально низколежащего уровня 3/2+U5 эВ) ядра 229Тп возможно оптическими фотонами от лазерного излучателя в процессе третьего порядка - обратном электронном мостике (ОЭМ). При этом не требуется резонансного совпадения энергий падающих фотонов с неизвестной энергией ядерного перехода, а достаточно настройки лазера на энергии хорошо известных атомных уровней тория. Сечение возбуждения ядра по механизму ОЭМ относительно велико, что обеспечивает достаточный для исследований выход изоме-
ров в эксперименте с накачкой низколежащего уровня Тп лазерным излучением с реальной шириной линии.
4. Каналами распада низколежащено уровня 3/2+U 5 эВ) ядра
229Тп являются прямое ядерное излучение и электронный мостик. Если
энергия изомера находится в диапазоне от 0 до 1,5+2 эВ, преоблада-
ющим процессом будет прямое ядерное излучение, а время жизни изомера превысит дни. В области энергий изомерного состояния 2 - 5 эВ распад будет происходить через электронный мостик, а период полураспада составит минуты и более.
5. Число принципиально разных механизмов возбуждения атомных
ядер фотонами и электронами в горячей плотной плазме ограничивает
ся процессом четвертого порядка малости по константе электромаг
нитного взаимодействия. Именно на этом этапе исчерпываются возмож
ности электронной оболочки атомов по расширению рабочих участков
спектров фотонов и электронов плазмы, приводящих к возбуждению
ядер на низколежащие изомерные состояния. Процессы с перерассеяни
ем на фотонах и электронах плазмы с переводом соответствующих час
тиц в "линию поглощения" ядер хоть и расширяют рабочие участки
спектров, имеют меньшие эффективные сечения возбуждения по сравне
нию с резонансными механизмами.
6. Сравнительный анализ эффективности возбуждения ядер по
различным механизмам в плазме в зависимости от энергии и мульти-
польности ядерного перехода определил как наиболее конкурентноспо-
собные следующие процессы: прямое фотовозбуждение излучением плаз-
мы, обратную внутреннюю электронную конверсию, возбуждение при не
упругом рассеянии электронов плазмы на ядрах и обратный электрон
ный мостик. Ожидаемые эффективности возбуждения в высокотемпера
турной плотной плазме ядер 201Hg, 205Pb, 235U и других, на совре
менных установках по исследованию высокотемпературной плазмы до
статочны для экспериментального обнаружения эффекта возбуждения
ядер на низколежащие изомерные состояния.
7. Возбуждение низколежащего изомера 235ви (76,8 эВ) в экспе
рименте с плазмой, создававшейся на поверхности высокообогащенного
урана электронным пучком сильноточного ускорителя "Тритон", прои
зошло в результате заселения этого состояния с вышележащих уров
ней, возбудившихся при неупругом рассеянии электронов пучка на яд
рах урана-235. Свойства образовавшейся плазмы оказались недоста
точны для эффективного включения "плазменных" механизмов возбужде
ния. Сильноточные электронные ускорители - генераторы плазмы могут
использоваться для исследований в области ядерной физики, напри
мер, для изучения свойств ядерных состояний с неизвестными харак
теристиками, в полной аналогии с экспериментом на установке "Три
тон".
8. В поле интенсивного лазерного излучения возможно увеличение вероятности гамма-распада изомерных уровней ядер при непосредственном воздействии внешнего электромагнитного поля на ядро. Вероятности стимулированных переходов в ядрах с известными на сегодняшний день свойствами как через примеси низкоэнергетической части спектров, так и через примеси гигантских резонансов, становятся заметными при интенсивностях излучения, значительно превышающих достижимые в настоящее время значения.
Личный вклад автора.
Вклад автора является определяющим в разработке рассмотренных в диссертации проблем, в проведении всех аналитических и численных расчетов и анализе имеющихся экспериментальных данных. Все приведенные основные результаты работы получены лично автором или при его непосредственном участии.
Апробация.
Основные результаты работы докладывались и обсуждались на Ш Международном симпозиуме "Слабые и электромагнитные взаимодействия в ядрах" (Дубна, 1992), на Международном симпозиуме "Коротковолновые лазеры и их применение" (Самарканд, 1990), на ХШ Международной конференции по нелинейной и когерентной оптике (Минск, 1988), на Рабочем совещании специалистов по атомной энергетике Болгарии и СССР (София, 1991). Эти результаты также докладывались на научных семинарах в Институте атомной эноргии им. И.В.Курчатова, в НИИ ядерной физики Московского государственного университета им. М.В.Ломоносова, в Институте проблем безопасного развития атомной энергетики АН России, в Институте ядерных исследований АН Украины, в Троицком институте инновационных и термоядерных исследований, в Радиевом институте им. В.Г.Хлопина. Основные результаты диссертации опубликованы в 30 печатных работах.
Структура диссертации.-
Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и приложений. Она содержит 341 страницу машинописного текста, в том числе 17 таблиц и 72 рисунка. Список литературы включает 204 наименования.
