Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обзор и анализ известных исследований 14
1.1. Граница применимости континуальных моделей переноса в ; НЗС 14
1.2. Профиль порозности в НЗС при N > 4 19
1.3. Гидравлика в НЗС из частиц без сквозных каналов, в отсутствие пристенных эффектов (N > 20) 23
1 .4. Радиальный тешюперенос в НЗС из частиц без сквозных каналов, в отсутствие пристенных эффектов (N > 20) 28
1.5. Влияние пристенных эффектов на гидравлику и конвективную радиальную теплопроводность в НЗС из частиц без сквозных каналов 36
1.6. Профиль аксиальной скорости потока в НЗС из частиц без сквозных каналов 40
1.7. Гидравлика и конвективная радиальная теплопроводность в ядре НЗС из частиц со сквозными каналами 43
1.8. Заключение и постановка задач диссертации 45
Глава 2. Экспериментальные исследования к параметров радиального теплопереноса в НЗС 47
2.1. Установка для измерения температурных полей в НЗС 47
2.2. Методика измерений 51
2.3. Обработка экспериментальных данных 52
2.4. Анализ результатов 58
2.5. Заключение 64
Глава 3. Гидродішамическая модель трубчатого аппарата с НЗС 65
3.1. Теоретические принципы разработки гидродинамической модели 65
3.2. Моделирование профиля порозности в НЗС из сплошных частиц 69
3.3. Расчет профилей аксиальных скоростей и перепада давления в НЗС 80
3.3.1. Гидравлика и профиль аксиальной скорости потока в НЗС из частиц без сквозных каналов 80
3.3.2. Гидравлика и профиль аксиальной скорости потока в НЗС из частиц со сквозными каналами 88
3.4. Расчет конвективной радиальной теплопроводности в яцре НЗС 92
3.5. Заключение 96
Выводы 99
Список литературы
- Гидравлика в НЗС из частиц без сквозных каналов, в отсутствие пристенных эффектов (N > 20)
- Влияние пристенных эффектов на гидравлику и конвективную радиальную теплопроводность в НЗС из частиц без сквозных каналов
- Обработка экспериментальных данных
- Гидравлика и профиль аксиальной скорости потока в НЗС из частиц без сквозных каналов
Введение к работе
Актуальность проблемы. Трубчатые аппараты с нерегулярным неподвижным зернистым слоем (в дальнейшем будем называть его «НЗС» или просто «слоем») широко используются в химической промышленности. Многие крупнотоннажные газофазные каталитические процессы проводятся в неадиабатических трубчатых реакторах с НЗС, работающих в стационарном режиме. Это и эндотермические процессы (например, паровая конверсия углеводородов, процессы дегидрирования), и экзотермические процессы (например, процессы окисления, гидрирования, синтез Фишера-Тропша и синтез метанола). Трубчатый реактор с НЗС часто оказывается предпочтительнее других типов реакторов из-за технологической простоты и легкости в управлении. Кроме использования в качестве химических реакторов, трубчатые аппараты с НЗС зачастую используются как теплообменники, адсорберы, хроматографические колонки и т.п., однако каталитический реактор является наиболее обобщающим и интересным примером трубчатого аппарата, который сочетает в себе весь комплекс происходящих в НЗС физических и химических процессов. Поэтому все поставленные в диссертации проблемы рассматривались, прежде всего, с точки зрения возможности применения получаемых решений к описанию работы трубчатого каталитического реактора.
Кроме характеристик катализатора и параметров проводимого каталитического процесса при конструировании трубчатого реактора с НЗС должны учитываться следующие технологические факторы, определяющие эффективность его работы: удельная внешняя поверхность НЗС, которая определяет степень использования катализатора, его удельную активность и селективность; радиальный тетоперенос в НЗС, от интенсивности которого зависят выбор диаметра реактора, определяющий производительность, а также параметрическая чувствительность и управляемость каталитического процесса; гидравлическое сопротивление НЗС, от которого зависят затраты на прокачку газа через реактор.
Известно, что использование зерен сложной формы, в частности колец и многоканальных таблеток, позволяет существенно повысить эффективность процессов, осуществляемых в трубчатых реакторах. Существуют ли оптимальные форма и размеры зерна, обеспечивающие наибольшую эффективность работы конкретного трубчатого реактора? Для ответа на этот вопрос необходимо понять закономерности влияния формы и размеров зерна на перечисленные выше технологические факторы, учитывая при этом характеристики проводимого каталитического процесса.
Расчет удельной внешней поверхности слоя из идеальных частиц не представляет особой сложности даже для самой изощренной формы зерна и требует лишь знаний из области геометрии. Для реального НЗС, безусловно, следует учитывать неидеальность частиц и их распределение по размерам, однако задача остается решаемой. Тогда как оценка влияния формы и размеров зерна на радиальный теплоперенос и гидравлическое сопротивление в НЗС - задача действительно сложная, принципиально не имеющая точного решения. Найденные на полуэмпирическом уровне приближенные решения содержат параметры, определить которые для конкретного слоя можно только экспериментальным путем.
За последние полвека интенсивного изучения трубчатых аппаратов с НЗС появились сотни подобных полуэмпирических корреляций для описания процессов теплопереноса и гидравлического сопротивления. Наиболее плодотворным оказался подход, основанный на представлении НЗС как некоторого континуума с непрерывным и дифференцируемым распределением порозности, температуры и концентраций реагентов. Плотности потоков вещества и тепла в континуальных моделях описываются аналогами используемых в молекулярно-кинетаческой теории газов законов Фика и Фурье с некоторыми эффективными параметрами переноса вместо молекулярных коэффициентов диффузии и теплопроводности.
Континуальный подход к описанию тепло- и массопереноса в НЗС из сплошных, без сквозных каналов, частиц дал весьма полезные для инженерной практики результаты. Надежные корреляционные зависимости эффективных параметров переноса от свойств газа, твердой фазы и от скорости потока были найдены для НЗС из дробленых частиц и частиц в форме шаров и цилиндров.
Для НЗС из частиц со сквозными каналами обобщить корреляционные зависимости и построить физически обоснованную модель переноса до сих пор не удавалось. Одной из причин является недостаточность и противоречивость имеющихся экспериментальных результатов, полученных разными авторами. Другой причиной является отсутствие понимания физического смысла некоторых используемых полуэмпирических зависимостей и избыточное количество подгоночных коэффициентов.
Главным направлением исследований диссертационной работы было создание и верификация континуальной модели нерегулярного монодисперсного НЗС из частиц «округлой» формы, которая была названа «гидродинамической» и позволяет описать процессы конвективного радиального переноса тепла и импульса в слое. Т.к. процессы конвективного переноса тепла и массы подобны [11], то методы разработанной гидродинамической модели напрямую распространяются и на описание конвективного радиального массопереноса в НЗС.
Под частицей «округлой» формы в работе подразумевалось зерно, не имеющее острых выступающих углов и значительных по площади плоских граней, что благоприятствует увеличению прочности зерна и равномерности укладки нерегулярного слоя. Дополним определение тем, что такие частицы в НЗС должны иметь только точечные контакты между собой и со стенкой трубы. Отметим, что для зерен с внешней формой цилиндра обеспечение равномерности укладки в нерегулярном слое при значениях отношения //d меньше 0.5 или больше 2 является проблематичным, поэтому слишком вытянутые или сплюснутые цилиндры уже нельзя считать округлыми частицами.
В диссертации рассматривались только нерегулярные НЗС, сходные по своим характеристикам с используемыми в промышленных трубчатых реакторах. Главной чертой таких НЗС, обеспечиваемой способом загрузки зерен округлой формы в реактор, является равномерность их распределения в слое, как в поперечном сечении, так и по высоте.
Известно, что изменение порозности НЗС по радиусу промышленного трубчатого реактора становится главной причиной неоднородности распределения локальной скорости потока в поперечном сечении слоя. В нерегулярном слое из частиц округлой формы значение порозности вблизи стенки намного превышает значение средней порозности в ядре, достигая единицы. Это приводит к канальному эффекту (или проскоку газа) в пристенной зоне. При этом конвективная составляющая радиальной теплопроводности в НЗС определяется аксиальным профилем скорости потока.
Несмотря на большое число экспериментальных работ по определению распределения скоростей в НЗС, а также публикаций по вопросу моделирования этого распределения, проблема количественного описания поля скоростей и перепада давления в НЗС в рамках континуального подхода остается открытой. В особенности это относится к слоям из частиц сложной формы со сквозными каналами.
Так как для построения гидродинамической модели необходимо понимание механизмов влияния геометрической структуры НЗС, т.е. плотности слоя и геометрии каналов внутри него, на гидродинамическую обстановку в слое, то важной частью работы была разработка обобщенного метода описания распределения порозности в НЗС из частиц произвольной округлой формы.
Форма зерна и отношение диаметра слоя к характерному размеру зерна, шероховатость поверхности зерен и стенки трубы, реологические свойства слоя, характер внешней нагрузки на слой - вот факторы, которые влияют на формирование геометрической структуры НЗС в трубчатом аппарате. Известно также, что не только равномерность, но и плотность НЗС существенно зависят от способа загрузки зерен в аппарат. При моделировании распределения порозности в НЗС из всех перечисленных выше факторов учитывалось только отношение диаметра слоя к характерному размеру зерна. Будем называть эту величину «относительным калибром» и обозначать буквой N. Считалось, что остальные факторы влияют только на плотность слоя, которая характеризуется одним физически понятным и легко определяемым экспериментально параметром — порозностью НЗС при N-»o (см. раздел 3.2).
Следующим шагом на пути разработки гидродинамической модели был критический анализ применяющихся в рамках континуального подхода методов для расчета распределения газового потока в НЗС. На основе проведенного анализа была предложена оригинальная методика расчета аксиальных профилей скоростей в межзерновых и внутризерновых каналах, а также перепада давления в НЗС, исходя из геометрии зерна, радиального распределения порозности, теплофизических свойств газа и величины его массового расхода (см. разделы 1.6 и 3.3).
Заключительным шагом построения модели стала разработка и экспериментальная проверка метода определения конвективной радиальной теплопроводности в ядре НЗС из сплошных зерен и частиц со сквозными каналами (см. раздел 3.4).
Т.к. при определении оптимальной формы и размеров зерна необходимо учитывать все механизмы радиального теплопереноса в НЗС, то для описания пристенной конвективной теплопроводности, теплообмена газ-зерно и «неконвективных» механизмов радиального теплопереноса (радиационного, скелетного и т.д.) в диссертации предлагается использовать известные из литературы корреляции (см. разделы 1.4 и 1.5).
Как показано ниже, разработанная гидродинамическая модель имеет некоторые ограничения, но применима в наиболее важных для практических приложений областях.
Первое ограничение связано с режимами течения газового потока через НЗС, и накладывается на значения числа Рейнольдса: Reo 300. В этом случае в межзерновом пространстве газофазного трубчатого аппарата реализуется турбулентный режим течения, что некоторым образом упрощает описание процессов переноса в НЗС (см. раздел 1.3). Так как характерная для промышленных трубчатых реакторов рабочая область чисел Рейнольдса варьируется в пределах от 102 до 104 [46, 72], а для теплообменных аппаратов числа Рейнольдса могут быть еще выше, то ограничение Reo > 300 не снижает практическую ценность разработанной модели.
Второе ограничение связано с возможностью применения континуальных моделей для описания порозности и процессов переноса в НЗС (см. раздел 1,1) и накладывается на значения относительного калибра: N 2 4. Насколько существенно такое ограничение для практики?
В промышленных аппаратах с НЗС, таких как неадиабатические реакторы или теплообменники, определяющее влияние на эффективность работы аппарата оказывает интенсивность процессов конвективного радиального теплопереноса. Еще в 1947 году Leva в работе [74] привел экспериментальные данные, свидетельствующие о существовании максимума величины коэффициента теплоотдачи от стенки трубы к слою при значении N « 6.5. В последующем влияние относительного калибра на эффективность теплопередачи многократно подтверждалось для НЗС из зерен различной формы [43, 51, 89]. Существование оптимального для теплопереноса значения N привело к тому, что современные трубчатые неадиабатические реакторы и теплообменники, как правило, работают при значениях относительного калибра от 4 до 10 [53]. Хотя для некоторых высокоэкзотермических каталитических процессов, когда необходимы одновременно очень большие скорости течения газа для эффективного удаления тепла из зоны реакции и приемлемые значения перепада давления по длине НЗС, значения N могут быть и меньше четырех.
Таким образом, большая часть наиболее важной для химико-технологических приложений области значений относительного калибра перекрывается условием применимости разработанной гидродинамической модели N > 4.
В качестве третьего ограничения были сформулированы критерии, позволяющие выделить приемлемые для промышленного использования и, соответственно, изучения в диссертационной работе типы зерен округлой формы: простота изготовления зерен (желательно экструзией, таблетированием или шликерным литьем), достаточная прочность зерна, равномерность укладки зерен в НЗС.
Таким образом, в качестве объекта исследования были выбраны НЗС из шаров, сплошных цилиндров, цилиндров с продольными каналами, от колец до многоканальных таблеток, и частиц из перекрывающихся цилиндрических долей - трилистников (см. рис. 6 в разделе 2.3).
В диссертации были получены экспериментальные данные относительно радиального теплопереноса в НЗС из частиц указанных выше форм. Значения относительного калибра варьировались в пределах от 3.9 до 7.3.
Научная новизна и ценность диссертационной работы заключается как в полученных экспериментальных данных, так и в разработанной гидродинамической модели НЗС.
Гидродинамическая модель может применяться для расчета аксиальных профилей скоростей, коэффициента радиальной теплопроводности за счет механизма конвективного перемешивания (далее «конвективный коэффициент радиальной теплопроводности») в ядре слоя и перепада давления в НЗС из частиц округлой формы при турбулентном режиме течения газа в межзерновых каналах слоя. Модель подтверждена как литературными данными, так и собственными экспериментами. К главным достоинствам гидродинамической модели можно отнести то, что она построена на физически обоснованных представлениях о структуре нерегулярного монодисперсного НЗС и процессах конвективного радиального переноса в нем, что позволило строго определить рамки применимости и добиться значительного сокращения числа параметров модели. Все входящие в гидродинамическую модель параметры могут быть экспериментально определены независимо друг от друга.
При построении гидродинамической модели была разработана концепция о взаимосвязи процессов конвективной дисперсии тепла и импульса в межзерновьгх каналах слоя при турбулентном режиме течения газа (см. раздел 3.1). Предложенная концепция обладает большим потенциалом, т.к. может быть применена для описания связи между процессами конвективного переноса тепла и импульса не только в НЗС, но и в других пористых средах.
Для описания конвективного радиального теплопереноса в НЗС из частиц со сквозными каналами впервые применен подход, учитывающий принципиальное различие гидродинамики течения в межзерновых и внутризерновых каналах слоя. Интегральная конвективная теплопроводность рассматривается при этом как сумма двух параллельных процессов теплопереноса через две взаимопроникающие системы каналов.
Практическая значимость разработанной гидродинамической модели состоит в том, что ее использование открывает возможность применения методов математического моделирования для разработки новых и оптимизации существующих трубчатых аппаратов с НЗС, В работе даны рекомендации относительно стратегии определения внешней формы и внутренней геометрии зерна, оптимальной для конкретного каталитического процесса.
Применение предложенной стратегии позволило выбрать оптимальную форму зерна для промышленного процесса паровой конверсии природного газа. На оптимизированный таким образом катализатор и способ получения синтез-газа оформлен российский патент и международная заявка.
Апробация работы проведена на шести Международных конференциях: International Conference Chemreactor-15, 2001, Helsinki, Finland; Russian - Dutch Workshop "CATALYSIS FOR SUSTAINABLE DEVELOPMENT", 2002, Новосибирск; 17th International Symposium on Chemical Reaction Engineering, ISCRE-17, 2002, Hong Kong, China; 1st International School-Conference on Catalysis "Catalyst Design", 2002, Новосибирск; NATO ASI Upgrading of Natural Gas, 2003, Vilamoura, Portugal; ISMR-3 & CCRE-18, 2003, Bath, UK, Часть результатов диссертации докладывалась на ежегодном конкурсе научно-исследовательских работ Института катализа СО РАН (III премия, 2003).
Основной материал диссертации опубликован в 11 научных работах, в том числе 4 статьях, 5 тезисах докладов, 1 патенте и 1 международной заявке.
Диссертация состоит из введения, трех глав, выводов, списка литературы и списка публикаций. Объем диссертации составляет 111 страниц, включая 30 рисунков и 6 таблиц. Список литературы содержит 123 наименования.
Работа проводилась в соответствии с планами НИР Института катализа СО РАН и при поддержке гранта NATO SfP-972557.
В заключение этого раздела автор выражает признательность и приносит благодарности: своим родителям и семье за всестороннюю поддержку; зав. ЛПКП ИК И.А. Золотарскому за помощь и руководство при постановке задач и обсуждении результатов диссертации; своему учителю и научному руководителю к.т.н. В.А. Кузьмину за умелое руководство; зав. ЛММП ИК профессору В.А. Кириллову за помощь и настойчивые побуждения к написанию диссертации;
В.Б. Захарченко за ценную помощь в модернизации оборудования и создании экспериментального стенда;
А.В. Музыкантову] за продуктивную совместную работу в проведении экспериментальных исследований;
В.П. Захарову, А.П. Кагырмановой, к.т.н. Н.В. Берниковской и всему коллективу ЛПКП ИК и Dr. А.Е. Kronberg (Twente University, The Netherlands) за плодотворные обсуждения результатов работы.
Гидравлика в НЗС из частиц без сквозных каналов, в отсутствие пристенных эффектов (N > 20)
В этом разделе рассмотрено влияние формы зерна и других структурных параметров слоя на гидравлическое сопротивление в НЗС с относительным калибром N 20, когда слой можно считать однородным, а влиянием пристенных эффектов на скорость течения в ядре слоя пренебречь. Следует отметить, что точного решения задачи о движении газа и теплопереносе в НЗС не существует, поэтому определяющие параметры и общий вид искомых корреляций находят с использованием методов теории подобия [3, 11, 23].
При описании гидравлического сопротивления в НЗС применяются два подхода: слой рассматривается либо как система пересекающихся каналов (внутренняя задача), либо как ансамбль обтекаемых потоком газа частиц (внешняя задача). Оба подхода приводят к эквивалентным результатам [3, 9], однако удобнее и проще воспользоваться капиллярной моделью (внутренняя задача), и для начала рассмотреть течение газа в прямом канале постоянного сечения.
Потери давления на длине L канала постоянного сечения вычисляются по формуле Дарси-Вейсбаха [15]: L Р-и2 ьр=ї Ч- (6), где ы - средняя скорость газа в канале, dhydr = — гидравлический диаметр канала (V и s S — объем канала и площадь его стенок, соответственно). Удобным оказывается использование эквивалентного (будем называть его гидравлическим) критерия Рейнолъдса: Re»» = " " (7). М
Коэффициент сопротивления / при ламинарном режиме течения газа (до Re fr « 2000) не зависит от шероховатости стенок канала и равен /«- - (8) Точное равенство в формуле (8) выполняется для канала круглого сечения (закон Гагена-Пуазейля), а также для начального участка некруглого канала, когда толщина гидравлического пограничного слоя еще очень мала. Для каналов с поперечным сечением некруглой формы при установившемся, стабилизированном течении в формулу (8) вводятся поправки [15].
В переходном режиме течения (Retry между 2000 и 4000) коэффициент сопротивления сначала растет с увеличением Re , ., а затем, уменьшаясь или увеличиваясь в зависимости от относительной шероховатости стенок, выходит на постоянное значение, характерное для третьего, турбулентного режима течения (начиная с Rshytjr « 10s). Наибольшее значение коэффициента сопротивления, соответствующее относительной шероховатости стенок катализаторов или сорбентов, в последних двух режимах течения может быть оценено сверху величиной порядка 0.1 [15].
Если канал имеет длину, сравнимую с диаметром, то значительный вклад в потери давления будут вносить явления сужения и расширения потока на входе и выходе из канала. Коэффициент сопротивления только за счет расширения потока на выходе из канала при его длине LCh да 4xfr составляет величину порядка единицы [15], что в десятки раз больше коэффициента сопротивления за счет трения внутри канала в переходном или турбулентном режиме течения. Кроме того, если на пути выходящего из канала потока находится препятствие, заставляющее поток изменить направление течения или разбивающее его, то потери давления возрастают еще больше.
Таким образом, определяющий вклад в величину коэффициента сопротивления для короткого канала (La, » dhydr) при больших значениях Re вносят явления перераспределения потока на входе и выходе.
Перейдем теперь к рассмотрению течения газа через НЗС. Определение среднего гидравлического диаметра в НЗС из частиц любой формы (при N 20) можно переписать в терминах средней порозности слоя Sbed и средней обтекаемой потоком удельной поверхности слоя а:
Величина средней удельной поверхности слоя при условии точечных контактов частиц в НЗС может быть выражена через удельную поверхность одной частицы аа : = v(l-««) (10). Другими определяющими параметрами задачи являются средняя скорость в пространстве и между зернами иш — — (которая входит в определение Re в качестве средней скорости в канале), плотность р и динамическая вязкость ц газа.
Для каналов в межзерновом пространстве НЗС всегда выполняется условие Lck dhytt-, а выход из канала преграждается следующими по ходу потока частицами. Отсюда следует, что основной вклад в величину коэффициента сопротивления при малых значениях Rehydr (вязкое течение) будет вносить слагаемое, похожее на описываемое формулой (8), а при больших значениях Re- (инерционное течение) — слагаемое, не зависящее от Re и имеющее значение порядка единицы. Как следует из вышесказанного, величина коэффициента сопротивления в инерционной области течения зависит главным образом от геометрических факторов, т.е. от формы зерна и плотности НЗС. Описание потери давления двучленной формулой во всем диапазоне чисел Рейнольдса физически соответствует наблюдающемуся для НЗС непрерывному и постепенному переходу от ламинарного режима течения газа к турбулентному [3]: = / -/-- , где /w= + (П) Наибольшее практическое распространение для описания потери давления при значениях относительного калибра N 20 получила универсальная формула типа (11), которую в 1952 году предложил Ergun [57]. В русскоязычной литературе она известна как формула Эргана (или Эргуна). Численные значения коэффициентов А и В, пересчитанные 8 4 из этой зависимости, равны Л = 150- — « 133 и 5 = 1.75 —» 2.33 . Они были получены на основании обработки экспериментальных данных различных авторов для НЗС из сплошных (без каналов) зерен разнообразной формы: шаров, цилиндров, таблеток и дробленых частиц. Между тем, универсальность предложенных Ergun усредненных для различных форм зерна коэффициентов имеет и обратную сторону: расхождение между расчетом и конкретным экспериментом может достигать 35% [3].
Из-за периодического слияния и разбиения потока, течение газа в каналах НЗС становится турбулентным при гораздо меньших числах Рейнольдса, чем это происходит в прямом канале. Будем считать, что отрыв пограничного слоя от поверхности зерна и возникновение пульсаций скорости в НЗС происходит при числах Рейнольдса больше некоторого характерного значения Re№r. Так как толщину ламинарного подслоя на обтекаемых турбулентным потоком газа поверхностях можно считать незначительной по сравнению с величиной d ydr, то коэффициент А не должен зависеть от формы межзернового канала при Re- : Re r-,.
Порядок величины Re-uri можно грубо оценить как значение Re , при котором вклады в коэффициент сопротивления от «вязкого» и «инерционного» слагаемых в формуле (11) сравниваются: А
Влияние пристенных эффектов на гидравлику и конвективную радиальную теплопроводность в НЗС из частиц без сквозных каналов
Процессы переноса в НЗС полностью определяются локальной гидродинамикой течения в межзерновых каналах. В случае, когда слой можно считать однородным (при относительном калибре N t. 20), его характеризуют усредненной порозностью и средним гидравлическим диаметром каналов dhydr- Кроме того, и все остальные локальные параметры задачи (скорость течения в канале, плотность и динамическая вязкость газа) принято заменять усредненными по сечению НЗС величинами.
Неоднородность распределения локальных характеристик слоя становится очевидной при N 20, когда влиянием пристенных эффектов пренебречь нельзя. НЗС в этом случае условно разделяется на две зоны: ядро слоя, которое рассматривается как однородная структура с плоским профилем порозности и скорости газа, и пристенная зона с повышенными значениями порозности и скорости фильтрации [3]. Двухзонные модели, несмотря на их упрощенность, хорошо согласуются с экспериментальными данными по теплопроводности и перепаду давления в НЗС из сплошных частиц [47, 79, 115, 116]. Применимость континуальных моделей переноса в ядре слоя при 4 N 20 обеспечивается введением полуэмпирических поправочных коэффициентов в корреляционные зависимости, характеризующие однородный слой. Физический смысл поправок сводится к попытке коррекции усредненной скорости таким образом, чтобы она соответствовала среднему значению скорости газа в каналах ядра слоя [40,47,105].
Проследим, каким образом учитываются пристенные эффекты в НЗС на примере расчета конвективного коэффициента радиальной теплопроводности в ядре слоя и перепада давления в слое.
Итак, пользуясь формулами (23) и (25), запишем корреляционное соотношение для конвективного коэффициента радиальной теплопроводности в ядре НЗС с позиции внешней задачи: Lv= (N) -Re0Pr (30).
Если рассматривать величину A(N) «o как скорректированную величину средней расходной скорости газа в ядре слоя исоге, то корреляционное соотношение (30) можно переписать в обобщенном виде, верном при любых значениях N 5:4: 4 4 -R Pr (Зі).
В величину Recore в качестве характерной скорости входит средняя расходная скорость в ядре НЗС.
Несколько функциональных зависимостей k(N) можно найти в работе [89]. Приведем две наиболее известные из них в явном виде:
Влияние стенки на перепад давления в слое может быть учтено двумя способами. Первый, предложенный Жаворонковым и др. [13] в 1949 году — это добавление в величину средней удельной поверхности НЗС еще и удельной внутренней поверхности стенок трубы (с некоторым поправочным коэффициентом). Полученные таким образом корреляции оказались очень живучими [3, 42, 54, 55], т.к. в формулах для расчета перепада давления фигурируют только усредненные по всему сечению НЗС параметры даже при N 20. К примеру, в работе [61], опубликованной в 2003 году, формула из [13] была признана наилучшей для расчета перепада давления в НЗС из шаров (при 1.624 N 250) в сравнении с другими наиболее известными корреляциями.
Второй путь учета влияния стенки более физичен, и заключается в коррекции величин скорости и гидравлического диаметра. Подставляя в формулу типа (11) соответствующие локальные характеристики слоя, получим верное значение перепада давления. В рамках двухзонной модели НЗС попытки расчета средних скоростей течения газа в ядре и пристенной зоне делались в работе [79]. В явном виде выражение для средней расходной скорости в ядре НЗС из шаров выведено в работе [47]:
Образование пристенной зоны в НЗС приводит не только к увеличению линейной скорости течения газа в этой зоне, но и к так называемому отражению линий тока у стенки и уменьшению интенсивности перемешивания потока. Этот эффект сильно снижает теплоперенос в пристенной зоне и согласуется с экспериментально доказанным фактом резкого изменения градиента температуры (скачка температуры) в НЗС вблизи стенки трубы. Существуют различные модели для описания пристенного радиального теплопереноса, основанные на разных представлениях относительно пространственной локализации скачка температуры.
Появившиеся Б начале 50-х годов прошлого века и до сих пор наиболее распространенные модели постулируют локализацию скачка температуры на внутренней поверхности стенки, а температурный профиль внутри НЗС описывают законом Фурье с постоянным коэффициентом радиальной теплопроводности вплоть до самой стенки трубы [3]. Удельный поток тепла через внутреннюю поверхность стенки определяется в этом случае произведением величины скачка температуры и коэффициента пристенной теплоотдачи %v (граничное условие третьего рода) [62, 108]. Главный недостаток таких моделей (о модели) состоит в том, что они не способны реалистично описать температурный профиль в пристенной зоне НЗС. Следствием этого может стать, например, неверный расчет скорости химических превращений и тепловых эффектов при моделировании трубчатого реактора. Однако в тех случаях, когда работа трубчатого аппарата не сопряжена с фазовыми или химическими превращениями, о -модели успешно используются для расчета параметров теплопереноса в НЗС.
Правильно описать температурный профиль в НЗС можно при помощи моделей, в которых локальная величина коэффициента радиальной теплопроводности зависит от расстояния до стенки, отражая зависимость интенсивности перемешивания потока [41, 115, 116]. Скачок температуры в таких моделях (/Цг)-модеіш) «размазан» по всей пристенной зоне, а температуры внутренней поверхности стенки и примыкающего к ней НЗС равны (граничное условие первого рода). Физические представления, заложенные в Л{г)-моделях, соответствуют экспериментально проверенным данным о значительных изменениях локальной порозности НЗС, скорости течения и интенсивности перемешивания газа в пристенной зоне шириной порядка йьф.
При описании работы трубчатых реакторов преимущества Яг(г)-моделей перед ov моделями были продемонстрированы на примере каталитического окисления этана в работах [108, 115]. Следует отметить, что уЦ/ )-модели наилучшим образом описывают теплоперенос не только в трубчатых аппаратах, но и в прямоугольной щели и кольцевом канале с НЗС [117].
Обработка экспериментальных данных
Для зерен каждой исследуемой формы были проведены измерения температурных полей на выходе из НЗС при варьировании высоты слоя. Такие эксперименты повторялись при нескольких (от трех до пяти) значениях расхода воздуха.
Как показали первые опыты, стационарный тепловой режим в измерительной секции наступал через 2-3 часа после включения нагревателей воздуха в двух первых секциях, водяного охлаждения в измерительной секции и установления заданного расхода воздуха. Именно из-за столь долгого времени установления режима целесообразно было за одно включение установки проводить измерение нескольких температурных полей по высоте слоя для одного сорта засыпки при одной величине расхода воздуха.
Все температурные измерения проводились при фиксированном положении измерительного креста по высоте, через каждые 30 градусов его поворота в плоскости, поперечной слою.
Последовательность проведения эксперимента была следующей. Первоначально в измерительную секцию загружался НЗС максимальной высоты (до 500 мм). После выхода на стационарный режим и проведения измерений температурного поля на выходе из НЗС часть зерен вынималась из трубы. Через 10-15 минут после этого можно было проводить температурные измерения при новом значении высоты слоя. Температурное поле,
Измеренное при Некоторой МИНИМалЬНОЙ ВЫСОТе СЛОЯ В Измерительной СеКЦИИ Zfl (от 150
до 200 мм в различных экспериментах), считалось температурным полем входящего в НЗС потока воздуха, а значения высоты слоя во всех предыдущих измерениях данного эксперимента отсчитывались от Ьц.
Во-первых, смещением начала слоя устранялось влияние опорной решетки на распределение порозности и аксиальной скорости потока в НЗС. Во-вторых, было исключено влияние процессов тепловой и гидродинамической стабилизации, происходящих при втекании потока воздуха из пустой трубы в НЗС, на процессы конвективного переноса в слое.
По окончании эксперимента все вынутые из трубы зерна взвешивались. Средняя порозность протестированного НЗС рассчитывалась на основе измеренных значений высоты вынутого слоя, его массы и средней удельной плотности зерна.
Полученные в экспериментах двумерные поля температуры усреднялись по азимутальному углу и рассматривались как аксиально-симметричные профили для каждого значения высоты слоя. Такое упрощение было необходимо в рамках использованной для определения параметров теплопереноса в НЗС модели (см. следующий раздел).
Измерения температурных полей были проведены в НЗС из сплошных шаров, сплошных цилиндрических частиц с различным отношением высоты к диаметру и зерен сложной формы (см. рис. 6). В качестве зерен сложной формы использовались цилиндрические частицы с различным числом и формой сквозных каналов и трилистники, сплошные и с круглыми каналами.
Для определения параметров теплопереноса в НЗС на основе экспериментально полученных данных использовалась двумерная псевдогомогенная модель слоя. При этом предполагалось, что измеренное непосредственно на выходе из НЗС высотой L температурное поле не отличается от такового на отметке L внутри идентичного, но большего по высоте НЗС, если массовый расход воздуха, температура стенки трубы вдоль слоя и температурный профиль на «нулевой» высоте одинаковы. При использовании псевдогомогенной модели физические свойства воздуха были усреднены по НЗС и считались постоянными во всех экспериментах (см. таблицу 2).
Кроме того, считалось, что при проведении экспериментов выполнялись следующие допущения: 1. Система находилась в стационарном тепловом режиме, при установившейся гидродинамике течения; 2. Температура стенки трубы Tw постоянна по высоте слоя; 3. Перепад давления по зернистому слою незначителен; 4. Температурные поля в НЗС можно считать аксиально-симметричными; 5. Тепловой поток, возникающий за счет аксиальной теплопроводности слоя, мал в сравнении с потоком тепла за счет течения воздуха.
Решение (41) уравнения теплопроводности содержит два безразмерных параметра а и число Био Bi, которые определялись путем подгонки решения (41) к измеренным при различной высоте слоя температурным профилям. Для этого в системе MathCAD была написана программа, которая минимизировала сумму квадратов отклонений экспериментальных значений температуры от рассчитанных по (41): ElW j .O-rOi .Or (43). I
Для минимизации использовался встроенный в систему MathCAD итерационный метод (Levenberg-Marquardt Method), являющийся разновидностью метода градиентов. Суммирование в (43) велось только по тем точкам экспериментальных температурных профилей, которые были измерены над центральной частью слоя на расстоянии большем dp/2 от стенки трубы. Причиной ограничения в использовании экспериментальных точек служит тот факт, что применяемая для определения параметров радиального теплопереноса модель относится к разряду о -моделей (см. раздел 1.5), а потому не описывает правильным образом температурный профиль в пристенной зоне НЗС.
Через найденные оптимальные значения параметров а и ВІ определялись эффективный коэффициент радиальной теплопроводности в ядре НЗС Лс0м и коэффициент пристенной теплоотдачи а», при заданном значении расхода воздуха. Оценка показала, что при значениях а , Bi и / , соответствующих проведенным экспериментам, в бесконечной сумме решения (41) можно оставлять только первые 4-5 слагаемых, т.к. величина этих слагаемых резко падает с ростом и (почти пропорционально -а Л„ / ). Также следует отметить, что явной функциональной зависимости Л„ от числа Био не существует, поэтому при решении задачи минимизации (43) значения Л„ (п = 1,...,5) численно рассчитывались для каждого значения Bi из трансцендентного характеристического уравнения (42).
На рис. 7 приведены примеры экспериментально измеренных температурных профилей в НЗС из стальных и стеклянных шаров при одном из значений числа Рейнольдса. Верхними кривыми на графиках а) и б) рис. 7 представлены псевдовходные температурные профили потока воздуха (/ = 0 мм), от которых велся отсчет значений высоты слоя для других температурных измерений. Все остальные кривые на графиках представляют температурные профили, построенные по решению уравнения теплопроводности (41) при оптимальных значениях Хйоге и а ,. Как видно из рисунка, экспериментальные температурные измерения в ядре слоя удовлетворительно описываются двумерной псевдогомогенной моделью даже при больших значениях относительного калибра (в НЗС из стеклянных шаров N = 4.4).
Гидравлика и профиль аксиальной скорости потока в НЗС из частиц без сквозных каналов
На этом рисунке показано отличное совпадение положения и глубины минимума порозностй для НЗС как из цилиндров, так и из трилистников. Значительное занижение экспериментальных значений порозностй около стенки трубы - в рассматриваемом случае R — г при 0.3 - не может быть объяснено несовершенством техники измерения из-за dp конечности объема элемента усреднения ЯМР сигнала [88, 97]. Вероятнее всего, систематическая ошибка при измерениях вблизи стенки связана с применяемым в работе [98] методом приготовления НЗС из предварительно пропитанных водой частиц, т.к. при этом может происходить перераспределение плотности воды из-за контакта зерен со стенкой трубы.
Анализируя результаты расчетов и сравнений, представленных на рис. 18 - 22, можно сделать заключение, что обобщенная корреляция (55) достаточно хорошо описывает литературные экспериментальные данные по распределению порозностй в НЗС из сплошных частиц округлой формы при N 4 в широком диапазоне плотности слоя. 3.3. Расчет профилей аксиальных скоростей и перепада давления в НЗС
Гидравлика и профиль аксиальной скорости потока в НЗС из частиц без сквозных каналов
Профили аксиальной скорости в рамках континуального представления НЗС из сплошных частиц округлой формы можно рассчитать, используя модифицированное уравнение Бринкмана. Основной проблемой при этом является определение зависимостей АР двух входящих в уравнение параметров (потери давления по длине однородного слоя — и эффективной вязкости jieff) от гидродинамических характеристик НЗС. Эти зависимости полностью обусловливают профиль аксиальной скорости потока.
Практически во всех найденных в литературе работах, в которых для расчета профиля аксиальной скорости в НЗС предлагалось уравнение Бринкмана (см. раздел 1.6), использовались стандартные зависимости для описания потери давления по длине слоя (в большинстве случаев применялась зависимость Эргана), а значение эффективной вязкости определялось эмпирически из согласования расчетных профилей аксиальной скорости с экспериментально измеренными. Такой подход не привел к единому выводу относительно функциональной зависимости fag от гидродинамических характеристик НЗС. Более того, значительные различия в определении эффективной вязкости для НЗС из частиц разной формы, допускаемые в работах [40, 63, 121], с точки зрения физики необъяснимы. Тем не менее, в рассмотренных работах было подтверждено, что значение эффективной вязкости для конкретного НЗС зависит исключительно от критерия Рейнольдса. Этот факт наводит на мысль, что эффективная вязкость есть не что иное, как турбулентная вязкость. Авторы работы [40] именно так охарактеризовали величину/4у.
Между тем, при турбулентном режиме течения динамическая вязкость в классическом определении Прандтля [11, 32] характеризуется линейной зависимостью от турбулентного числа Рейнольдса:
где // - это динамическая вязкость газа, а критерий Rtiwb выражается через коэффициент турбулентного обмена, который есть произведение пути смешения (аналог длины свободного пробега в случае молекулярного переноса) и средней пульсационной скорости потока.
Подобный подход к определению эффективной вязкости был применен в работе [29]. На основе анализа уравнения сохранения импульса для однородного НЗС из шаров, и последующей асимптотической коррекции модели, в работе была предложена следующая формула (переписана в обозначениях, принятых в диссертации): (і + ЇЧ ) (57), где А и В — коэффициенты из формулы (11) для гидравлического сопротивления в НЗС из шаров. Автор работы [29] делает вывод о том, что при турбулентном режиме течения путь смешения в НЗС пропорционален d dr, а средняя скорость турбулентных пульсаций -локальной скорости газа в межзерновых каналах. Это совпадает с выводами работы [104], где гипотеза о линейной зависимости турбулентной вязкости от локального значения Re r в пристенном пограничном слое была подтверждена экспериментами по измерению теплоотдачи от стенки трубы.
В настоящей диссертации использован тот же подход к решению уравнения Бринкмана, что и в работе [29]: турбулентная вязкость задавалась по теоретической АР формуле (57), а потери давления по длине однородного слоя задавались формулой J(11). Новизна предлагаемой модели состоит в том, что значение коэффициента В, входящего в формулы (57) и (11), зависит от формы зерна и плотности слоя.
Итак, для расчета профилей аксиальной скорости в НЗС из сплошных частиц округлой формы в диссертаций использовалось модифицированное уравнение Бринкмана, подобное тем, что применялись в работах [29, 39, 63, 109]. Аксиальная составляющая линейной скорости потока была заменена в нем аксиальной составляющей удельной массовой скорости в межзерновых каналах НЗС — Ош(г), а эффективная вязкость зависящей от радиальной координаты турбулентной вязкостью, которая должна в этом случае находиться под знаком дифференциала:
