Введение к работе
Актуальность работы С ростом количества автомобилей в городах про-лема детоксикации выхлопных газов автотранспорта становится все более акту-лыюй. Одним из путей решения этой задачи является применение трехфункцио-альных катализаторов для очистки выхлопов от СО, углеводородов и NOx. В со-гав используемых контактов входят металлы платиновой группы, что с учетом граниченности их ресурсов и высокой стоимости активизирует исследования, аправленные на поиск более дешевых катализаторов. Введение оксида церия V) в качестве носителя позволяет значительно улучшить и стабилизировать их аботу в условиях колебаний состава выхлопной смеси, а также снизить содержа-ис благородных металлов. Известно, что оксид церия обладает всеми качествами орошего носителя, а одним из основных требований, предъявляемых к носителю, вляется высокая удельная поверхность.
Анализ оригинальной и патентной литературы показал, что оксид церия с ысокой поверхностью для носителей катализаторов получают главным образом ерез гидроксиды. Данные методы достаточно трудоемки и часто требуют приме-епия золь-гель технологии и органических реагентов. Существенные затрудне-ия вызывает процесс фильтрования гелеобразного осадка. В настоящее время гдутся интенсивные исследования по разработке наиболее технологичного мето-а получения вышеуказанного материала. Одним из возможных методов является рименение карбоната в качестве промежуточного продукта при получении Се02. 'ри осаждении карбонатов образуются кристаллические легко фильтруемые садки, в отличие от гидроксидов. Карбонатный метод широко используется при олучении полирующих материалов, однако имеющийся опыт не может быть ис-ользован в полном объеме, так как получаемый в этом случае диоксид церия меет шокую удельную поверхность - всего лишь несколько квадратных метров а 1 г. Кроме того, отсутствие экспериментального материала по получению ок-вда церия с высокой удельной поверхностью карбонатным методом, также сви-етельствует об актуальности задачи.
Работа выполнялась в соответствии с грантом 1999-2000 годов Минобразования Российской Федерации «Фундаментальные иследования в области химических технологий».
Цель работы Исследование физико-химических основ получения оксида церия с высокоразвитой удельной поверхностью карбонатным методом, начиная со стадии осаждения и заканчивая стадией термообработки карбоната, и разработка рациональных технологических параметров процесса.
Научная повизпа Выявлены особенности синтеза диоксида церия с высокой удельной поверхностью с использованием карбоната церия в качестве промежуточного продукта. Впервые установлена зависимость удельной поверхности СеОг от природы осадителя и, в свою очередь, от состава осажденных карбонатов. Исследовано влияние условий термообработки карбоната церия на пористук: и кристаллическую структуру конечного продукта. Впервые изучена кинетика реакции термолиза карбоната церия для частиц пластинчатой формы (в отличие от часто изучаемых сферических частиц солей).
Практическая значимость Предложен достаточно простой и технологичный карбонатный метод получения оксида церия с развитой поверхностью да носителей катализаторов. Детально исследованы и найдены наиболее рационаш. ные режимы синтеза карбоната церия и его термообработки. На основе проведен ных исследований разработана принципиальная технологическая схема получе ния оксида церия с удельной поверхностью 100-120 м2/г карбонатным методом.
Апробация работы и публикации Результаты исследований опубликова ныв 11 работах, докладывались на XII Международной конференции молоды: ученых по химии и химической технологии "МКХТ-98" (Москва, 1998), на XII Международной конференции молодых ученых по химии и химической техноло гии "МКХТ-99"(Москва, 1999), на II Международной научно-технической конфс ренции: Актуальные проблемы химии и химической технологии "Химия-99 (Иваново, 1999), на 14 Международном конгрессе CHISA 2000 (Прага, 2000), н Первом международном форуме "Высокие технологии оборошюго комплекса
Москва 2000), на IV Международном симпозиуме "Техника и технология эколо-ически чистых производств" (Москва 2000).
Структура п объем работы Диссертация состоит из введения, шести глав, ыводов, списка литературы и приложении. Работа представлена на 130 страни-іах машинописного текста, содержит 5 табліщ, 37 рисунков, бибнлиографичсский писок из 124 наименований.
