Введение к работе
АплііушіЬНОСЇЇіЬ pSvOiiiui
Оксидные расплавы находят всё более широкое применение в различных отраслях техники. Среди них особое место занимают расплавы чистых тугоплавких оксидов, бинарных и тройных соединений на их основе. Расплавы оксидов циркония и алюминия используются при получении монокристаллов этих соединений, а в случае расплавов их бинарной системы - при получении бакоровых огнеупоров. В последнее время возрос интерес к этой системе в связи с необходимостью исследования свойств кориума (расплав, образующийся при тяжёлой аварии из продуктов деградации топливных элементов и функциональных защитных материалов реактора) для обоснования безопасности ядерных реакторов типа ВВЭР. В последнем случае расплавы системы ZrQr-AbOa являются, с одной стороны, составляющей частью многокомпонентной системы при взаимодействии кориума с функциональными защитными материалами реактора ("жертвенными" материалами), с другой стороны - имитаторами самого кориума, благодаря высокой температуре расплава и близости теплофизических свойств (ТФС). Для всех этих целей необходимы достоверные данные о температурной зависимости плотности, поверхностного натяжения и вязкости расплавов этой системы. Кроме того, необходимо внести ясность в характер кристаллизации компонентов этой системы, о диаграмме состояния которой в научной литературе имеются противоречивые сведения.
Недостаток знаний в столь важной с научной, экологической и экономической точек зрения области обусловлен неудовлетворительным уровнем современных экспериментальных средств исследования высокотемпературных оксидных расплавов. В данной диссертационной работе разработан и апробирован на модельной системе гЮг-А^Оз комплекс высокотемпературных установок для подобного исследования. Разработанные экспериментальные методы могут быть применены к различным высокотемпературным оксидным системам, в том числе для изучения свойств радиоактивных расплавов типа кориума.
Цель работы
Целью работы является разработка экспериментального комплекса методов, пригодного для достоверного исследования теплофизических свойств (плотности, поверхностного натяжения и вязкости), а так же процессов плавления и кристаллизации высокотемпературных агрессивных оксидных расплавов типа кориума. Для решения поставленной задачи необходимо: во-первых, выбрать принципиальные экспериментальные методы (выбор будет сделан в аналитической части) пригодные для исследования данной системы.
Во-вторых, адаптировать выбранные экспериментальные установки для исследования высокотемпературных оксидных расплавов, разработать и отработать надежные экспериментальные методики.
В-третьих, осуществить проверку разработанных методик при помощи стандартных веществ при высоких температурах.
И, наконец, опробовать разработанные методики на выбранной оксидной системе Z1O2-AI2O3 и сопоставить полученные результаты с литературными данными.
Научная новизна
В рамках данной диссертационной работы была усовершенствована экспери-
сидных и металлических расплавов при температурах до 2350 С методом газопленочной левитации и впервые осуществлено измерение теплофизических свойств (ТФС) бинарной системы ZrC^-AbCb.
Разработаны и использованы математические модели, описывающие поведение материала в условиях газопленочной левитации. Разработка этих моделей сыграла важную роль в общем успехе проекта.
Для определения температур фазовых превращений в твердом теле и эвтектического превращения было впервые реализовано измерение электрического сопротивления ячейки с исследуемым образцом при температурах до 2050 С. Данные эксперименты были осуществлены на базе модифицированной печи Галахова (МПГ), дополнительно усовершенствованной в настоящей работе.
Основные положения, выносимые на защиту
1 .Экспериментальная методика измерения плотности, поверхностного натяжения и вязкости высокотемпературных оксидных расплавов в режиме газо-плёночной левитации (ГПЛ).
2.Математические модели, положенные в основу метода ГПЛ. 3.Результаты измерения теплофизических свойств (плотности, поверхностного натяжения, вязкости) системы гЮг-А^Оз.
4. Методика определения температур фазовых переходов, используя данные об электропроводности системы.
Практическая ценность
Совокупность экспериментальных методов, разработанных и апробированных в рамках данной диссертационной работы, имеет самостоятельную методическую ценность и может быть рекомендована к внедрению в лабораториях, занимающихся исследованием свойств высокотемпературных расплавов. Полученные значения плотности, поверхностного натяжения и вязкости системы гЮг-АЬОз в температурном интервале 1700-2350 С являются ценным справочным материалом для инженеров, проектирующих установки и процессы с участием расплавов этой системы.
ДоСггіОесрКОСШЬ
В ходе анализа результатов эксперимента применялся комплекс методов физико-химического анализа: рентгенофазовый анализ (ДРОН-3), анализ микроструктуры при помощи электронного микроскопа fABT-55,) с приставкой (LINK AN 10000/S85J для микрозондового анализа. Непосредственному исследованию оксидных расплавов предшествовала скрупулезная отработка экспериментального метода с помощью стандартных материалов. Полученные экспериментальные данные воспроизводимы, хорошо согласуются друг с другом и не противоречат известным положениям физической химии.
Публикации
Результаты диссертационной работы опубликованы в 6 работах.
Лпроі'ШЦІІЯ в ЬШ)Є OOI^IUOiW
Основные положення .ліссеркшии докладывались на следующих конференциях CivOmhmoісрное моделирование при оптимизации технологических процессов >ДЄКіроіСрМИЧЄСК1ІХ НрОИЧЬОдС ІВ Одс'КїроТЄрМИЯ-2г|''4У. "Р\ДОІерМПЧЄСКІ!С
псчп ('Злектроіермия-2іК>6)>.. Гсхнолоіня и (>бор\дование рудноіермических производств Олекіроіер\іия-2<)ОХ)»
Кроме іого. некоторые їлавьі диссертации были подробно доложены Hd семинарах в лаборатории DI^NJ) I \",STRI I.МЛ Ядерною Комиссариата Франции (CF Л-С adarache) во время стажировки в 2(>06-2(ЮЬ 11
Структури работы
Диссертация соеюш из введення, аналитического обзора, паны об жсперн-мснталвпых и расчетных методах, использованных и разработанных в диссертации, экспериментальной части, обсуждения результатов, заключения и списка использованных источников Работа изложена на iov страницах машинописною текста, включающего 9 таблиц. 59 рисунков и список использованных источников из 9І наименования