Введение к работе
Актуальность исследований.
Триплетным возбужденным состояниям ( ТВС ) органических молекулярных кристаллов ( ОМК ) уделяют в научных исследованиях большое внимание, поскольку эти состояния играют важную роль во многих физических процессах ( фосфоресценции, замедленной флюоресценции, электролюминесценции, передачи энергии, фотопроводимости >. С другой стороны, триплетные состояния обладают большим временем жизни, которое зависит от внешних воздействий ( магнитного поля, температуры ). Это открывает перспективу для создания оперативной памяти в молекулярной электронике.
В последние годы основные направления изучения триплетних состояний сместились в область получения детальной информации на микроскопическом уровне, а также исследования триплетно возбужденных систем при экстремальных условиях ( сильные магнитные поля, низкие температуры, высокий уровень возбуждения ). Необходимость совершенствования и углубления понимания процессов, в которых участвуют ТВС ОМК и определяет актуальность настоящей диссертационной работы.
Цель исследований.
Поведение триплетних возбуждений is значительной степени определяется электрон - фононным взаимодействием. Последнее, в частности, определяет вероятность сгаш - решеточной релаксации ( СРР ) между спиновыми подуровнями триплетного состояния. Исследование процессов СРР в триплетно возбужденных примесных центрах ОМК при низких температурах и сильных магнитных полях
\ является целью настоящей диссертационной работы. / Научная новизна диссертационной работа:
- впервые в полном объеме исследован механизм СРР в ТВС
примесных молекулярных кристаллов, обусловленный связью
поступательных и вращательных движений < СПВ >. Для прямых
процессов первого порядка, рамановских первого порядка и
орбаховских процессов получены общие выражения вероятностей релаксационных переходов в зависимости от температуры, направления и величины магнитного поля. Показано, что константы спин - фотонной связи для трех типов процессов являются функциями одних и тех же параметров, определяемых динамикой решетки кристалла. Проведен численный расчет времен СРР для реальной модели решетки кристалла дейтеронафталина, основанный на методе атом - атом потенциалов;
впервые предложен и исследован механизм СРР, обусловленный связью поступательных движений молекул и внутримолекулярных колебаний ядер, модулирующими распределение электронной плотности по молекуле и, следовательно, тензор тонкой структуры ( ТС >. В рамках этого механизма подробно рассмотрены прямые процессы СРР первого порядка;
впервые исследован механизм СРР спиновых подуровней парного М - кластера в зависимости от частоты микроволнового поля;
- впервые проведен теоретический анализ скорости СРР в
зависимости от концентрации триплетно возбужденных примесных
центров в ОМК.
Практическая ценность диссертации заключается в том, что развитая теория может использоваться для интерпретации экспериментальных исследований низкотемпературной СРР в ОМК и
- і -
извлечения на основе полученных данных информации о параметрах взаимодействий, определяющих динамику кристаллической решетки, законе дисперсии акустических фононов, а также параметрах, характеризующих межмолекулярное взаимодействие в ТВС.
Достоверность полученных результатов подтверждается согласием имеющегося экспериментального и расчетного материала, обоснованностью теоретических моделей, корректным использованием адекватного математического аппарата в рамках аналитических и численных ( с использованием ЭВМ ) расчетов.
На защиту выносятся следующие положения:
-
Теория СРР в триплетно возбужденных примесных центрах (Ж, обусловленной связью поступательных и вращательных движений молекул.
-
Механизм СРР в триплетно возбужденных примесных центрах; (Ж, обусловленный связью поступательных движений молекул и внутримолекулярных колебаний ядер.
-
Механизм СРР в триплетно возбужденных парных примесных АА,- центрах, обусловленный модуляцией, возникающей вследствие спин - орбитального взаимодействия ( СОВ ), разности энергий ГС при индуцируемыми фононами переходах между даЕыдовсккми компонентами. спектра.
Апробация работы: основные результаты диссертационной работы докладывались на XX Всесоюзном съезде го спектроскопии ( Киев, 1988 ), Украинской студенческой физической конференции ( Львов, 1991 ), а также на научных семинарах в Киевском университете.
Публикации: по ' теме диссертации опубликовано 4 работы,
2 работы находятся в печати.
Структура диссертации: диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы.
