Введение к работе
Актуальность темы.
Оптические методы исследований органических примесных молекул дают нам информацию od электрон-колебательной взаимодействии в этих системах, получить которую иным способом зачастую невозможно. То, насколько успешно нам удается связать оптические параметры с параметрами электрон-фононного взаимодействия во многом зависит от структурности оптического спектра. Наиболее информативными в этом смысле являются однородные спектры, под которыми мы понимаем оптические полосы отдельных примесных центров. К сожалению, реально наблюдаемые в эксперименте оптические полосы далеки от однородных. В последние годы методами .. селективной спектроскопии было установление, что главной причиной относительной бесструктурности оптических спектров примесных молекул является сильное неоднородное . уширение. Методы селективной спектроскопии позволяют частично устранять это неоднородное уширение и получать так называемые селективные спектры. Однако И они не- являются строго говоря однородными по двум причинам. Во-первых, кроме селективно устранимого разброса по резонансной частоте существует неустранимый разброс по другим параметрам, например, по динамическому взаимодействию с окружением,
_влияющий на- форму однородной оптической полосы. Во-вторых, в полимерах и стеклах имеет место явление так называемой спектральной диффузии, т.е. зависимость параметров оптической
. полосы от временной шкалы эксперимента. Это могет приводить к дополнительному, уширенив .'оптического спектра, еще более уменьшая его однородность. По этиы причинам теоретическая обработка измеренных .селективных спектров более сложная задача, чеа обработка однородных спектров примесных центров. Чтобы существенно продвинуться в ее решении необходимо построить теории однородной полосы, теорию усреднения однородных полос и, пакояоц, теорию спектральной диффузий. В диссертации построена пока только теория однородной полосы примесного центра. Эта теория позволяет рассмотреть в блихайоеи <5удукем проблему усреднения однородной спектральной полосы, а такке включить в
- г -
рассмотрение эффект спектральной диффузии. Лишь после выполнения всей этой программы экспериментальные данные по селективным спектрам примесных центров смогут получить адекватное теоретическое описание.
Цель и основные задачи работы, Принципиальная возможность селективного возбуждения связана о с наличием в спектре поглощения примесных центров так называемых бесфононных линий СБФЛ), отвечающих переходам без изменения числа элементарных возбуждений примесного центра. В кристаллах такими возбуждениями являются фононы. В полимерах ц стеклах необходимо еще учесть.взаимодействие с так называемыми туннельными системами, определяющими энергетический спектр этих сред при низких температурах. Элементарные кванты возбуасдония туннельных систем нияе для краткости называется туннелонамн. В отличии от фононов, туннелонч подчиняются фермневской статистике.
Форма, положение и ширина БФЛ определяются частью олектрон-колебательного взаимодействия, квадратичной по фононным її туннелонным операторам. Это взаимодействие не монет быть учтено по теории возмущений, из за возникающих при этом расходимости»! соответствующих рядов. Поэтому целью настоящей работы является исследование влияния квадратичных ояектрон-фоношюго к электрон-туннелошюго взаимодействий на однородные спектры примесных кристаллов и аморфных сред боа использования теории возмущений по этим взаимодействиям. В диссертации решались следующие основные задачи:
1. Объяснить, почему известные выражения для полусирины БФЛ
уСТЗ к времени фазовой релаксации Т2 (Т), получещшо в разных
работах, ке соответствуют друг другу.
2. Показать, что наилучшее согласие с экспериментом дает общая
теория полуширины БФЛ [1], не использующая теорию возмущений по
электрэн-фоношюму взаимодействию.
3. Получить аналитические выракешц, позволяющие проводить
расчет всей системы бесфононных переходов в окрестности БФЛ,
учитывающий квадратичное электрон-фонотюо и
электрон-т;чнелонное взаимодействия.
Научная новизна работы состоит в следущем: В рамках адиабатической теории электрон-фононного взаимодействия и без использования теории возмущения по этому взаимодействие построена теория, едини/ образом описывающая форму полной оптической полоси С БФЛ + «КО, учитывающая влияние квадратичного взаимодействия примесного центра, как с туннельными, так и с колебательными степеням) свободы.
Практическая значимость работы состоит, в дальнейшей развитии теории формы однородных полос примесных кристаллов и аморфных сред. Она мокет быть использована теорией для анализа разнообразных явлений, исследуемых линейноЛ и нелинейной спектроскопией, таких, как фотонное эхо, спектральная диффузия к т. д.. Полученные результаты могут слугзіть основой дл# последовательного теоретического описания селективных спектров, получаемых методами селективной спектроскопии.
Положения, выносите на защиту:
-
Доказано, что процессы фазовой релаксации электронных возбуждений с одной стороны к процессы уиирения бесфононной линия с другой ыогут быть объяснены на осново единого подхода, учатизавдэго влияние квадратичного электрон-фононного взаимодействия.
-
Построена теория орма однородной оптаческоЗ полосы, учатыгаваая вес систему беспокойных переходов и пр:; произвольной сила взаимодействия оптических электрояоэ крдааского центра с колебаниями ядер и- возбуждениями туннельное еиетеы пояш'эроа а стокоя.
Апробация рззуяьтатоа работы. Осиознкз результаты работы докладывались на научи» "сеиаяараг !ШГУ.
Публикации, По tsmo диссертации опубликовано 4 статьи.
Обь?м л структура рпбети. Диссертация состоит аз 2РЄД5НЯЯ, четырех глаз, заклоченая, штештзчоского прнкоггяяя а спяска литературы. Обьеи работа составляет 130 странна, по них І2І основного текста, 7 рисунков. Бкбяиогргфэя ьгмазчае?
103 наименования. "---,
