Введение к работе
Актуальность работы. В 1984 году в сверхзвуковых углеродных пучках обнаружен новый класс стабильных кластеров, среди них по данным масс - спектроскопических измерений наиболее распространен фуллерен Сл0 , в котором атомы расположены в вершинах симметрично усеченного икосаэдра. В 1991 году в продуктах дугового разряда между графитовыми электродами обнаружены углеродные кластеры цилиндрической формы - графитовые нанотрубки (тубулены), для которых имеются теоретические предсказания необычных капиллярных и электромагнитных свойств, высоких коэффициентов жесткости. Развитие технологий синтеза новых углеродных структур и получения их конденсированных фаз открывает возможности экспериментального исследования и практического использования в наноэ.чектронике, очистке веществ, синтезе новых материалов и др. Имеются сообщения об использовании фуллеренов в производстве электрических батарей, синтезе стабильного материала, по твердости превосходящего алмаз, открытии сверхпроводимости фуллереносодержащих структур при температурах в несколько десятков К.
В литературе представлены теоретические расчеты структуры и физико -химических свойств фуллеренов; для анализа электронных и фононных состояний наногрубок обычно используется модель "zone folding", заключающаяся в отборе соответствующих состояний графитовой плоскости и не учитывающая кривизну нанотрубки. Вместе с тем, не выявлены тенденции в свойствах оптимизированных нанотрубок широкого диапазона диаметров и спиральностеи, необходимые для предсказания характеристик тубуленосодержащих материалов.
Особенности электронной структуры новых углеродных кластеров, к - электронный характер состояний в окрестности уровня Ферми делают необходимым
применение в теоретических исследованиях квантовомеханических методов, явно учитывающих электронную структуру, среди которых получили распространение первопрннципные и полуэмпирические. Первопринципные методы требуют больших затрат компьютерных ресурсов, что затрудняет анализ сложных систем л выявление тенденций в классе исследуемых объектов, поэтому для решения указанных задач в основном используются полуэмпирические модели. В то асе время одной из проблем полуэмпирических методов является лоиск и исследование универсальных параметризаций, обеспечивающих удовлетворительное описание физических свойств систем, отличающихся локальным атомным окружением. Цель работы.
Исследование применимости несамосогласованного метода сильной связи к расчетам свойств новых углеродных систем: фуллерена Ст и углеродных нанотрубок.
Теоретический анализ винтовой симметрии графитовых нанотрубок.
Расчет равновесной структуры, коэффициентов жесткости, электронных и фо-нонных спектров тубуленов.
Методы исследования. При решении поставленной задачи использовался несамосогласованный метод сильной связи с параметрами, подогнанными под электронные и атомные свойства алмаза и разность энергий структур алмаза и графита. Применялись теоретико - групповой анализ, теория возмущений, численные методы матричного анализа.
Научная новизна. Впервые учтена деформация валентной оболочки при расчете фононных спектров, равновесных геометрий и упругих свойств нанотрубок в широком диапазоне диаметров и спнралыюстей. В расчетах последовательно учитывалась винтовая симметрия нанотрубок, введены в рассмотрение обобщенные блоховские функции и периодические граничные условия для винтовых систем. Выбранная параметризация впервые применялась к расчету равновесной струк-
туры и свойств фуллерена и графитовых нанотрубок.
Практическая ценность. Рассчитанные колебательные спектры, зависимости частот оптически активных иод от типа нанотрубки необходимы для идентификации нанотрубок в продуктах дугового разряда. Разработанные методы исследования винтовых структур применимы к произвольным системам, включая биологические макромолекулы. Выявленные зависимости матричных элементов от локального окружения и аналитические функции межатомных расстояний для свойств высокосимметричных систем позволяют получать новые параметризации. На защиту выносятся. Результаты расчета равновесных параметров, электронного и колебательного спектров фуллерена С60 в модели сильной связи. Использование винтовой симметрии для теоретического анализа равновесной структуры и свойств графитовых нанотрубок. Расчеты равновесных структур, энергий, упругих модулей, электронных и фононных спектров нанотрубок, выявленные тенденции изменения свойств от типа нанотрубки, сравнение с результатами, получаемыми из упрощенных моделей.
Апробация работы. Основные положения и результаты диссертации докладывались и обсуждались на следующих конференциях и семинарах:
-
Первая Российская университетско - академическая научно - практическая конференция. Ижевск. УдГУ. 1993.
-
Школа-семинар "Уроки квантовой интуиции". ОИЯИ. Дубна.1993.
-
II Internationa! Symposium on Diamond Films. Minsk. 1994.
-
Вторая Российская университетско - академическая научно - практическая конференция. Ижевск. УдГУ. 1995.
-
Школа - симпозиум по теоретической физике "Коуровка - 96". Ижевск. 1996. Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы. Содержит 130 страниц сквозной нумерации, список ли-
тературы из 121 наименований, І^рисунков и 5 таблиц.
