Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Радиоактивные отходы АЭС, проблемы и пути их решения . 13
1.1. Развитие мировой атомной энергетики 13
1.2. Радиоактивные отходы. 19
1.3. Классификация РАО. 21
1.4. Обращение с РАО. 24
1.5. Конденсирование РАО. 28
1.6. Переработка и хранение РАО низкого уровня активности. 32
1.7. Переработка, хранение низкоактивных иловых ТРО. 33
1.8. Переработка, хранение РАО средней и высокой активности. 35
1.9. Обеспечение экологической безопасности при обращении с РАО. 40
1. 10. Защитные материалы для хранения РАО. 42
Выводы. 45
Глава. 2. Методы и объекты исследования. 47
2.1. Правовая основа и нормативная база в области обращения с РАО . 47
2.2. Физико-механические, спектральные и микроскопические испытания. 51
2.3. Ядерно- физические испытания. 52
2.4 Расчет ослабления фотонного излучения. 56
2.5. Метод математической обработки физических констант. 62
2.6. Объекты и материалы исследований. 63
Выводы. 65
Глава 3. Кондиционирование низкоактивных иловых ТРО АЭС с РБМК . 66
3.1. Исследование физико- химических свойств иловых ТРО . 66
3.2. Методы переработки иловых ТРО. 69
3.3. Стабилизация иловых ТРО гидротермальной обработкой. 71
3.4. Кондиционирование стабилизированных иловых ТРО
путем цементирования. 73
3.5. Кондиционирование стабилизированных иловых ТРО в радиационно- защитные цементно- магнетитовые матрицы. 77
3.5.1. Технология полусухого прессования мелкозернистого бетона с компактированными иловыми ТРО. 78
3.6. Кондиционирование иловых ТРО, загрязненных нефтепродуктами. 93
3.7. Упаковочный защитный комплект на основе мелкозернистого прессованного бетона для отвержденных иловых ТРО. 100
3.8. Химическая устойчивость отвержденных иловых ТРО в защитных упаковках. 102
Выводы. 105
Глава 4. Радиационно-защитные характеристики строительных конструкционных упаковочных комплектов для радиоактивных иловых отходов . 109
4.1. Моделирование процессов прохождения гамма- излучения в защитных материалах. 109
4.2. Т еоретические основы методов расчета радиационной защиты. 122
4.3. Спектрометрический анализ радиационно- защитного кирпича, полученного на основе мелкозернистого прессованного бетона. 130
4.3.1. Защита от точечных у- источников. 132
4.3.2. Защита от объемных у-источников. 137 4.4. Защитные характеристики упаковочных комплектов на основе мелкозернистого прессованного бетона по ослаблению МЭД. 141 Выводы. 147
Глава 5. Опытно- промышленные испытания по кондиционированию и утилизации иловыхТРО АЭС . 14)
5.1. Варианты технологической схемы консервации радиоактивных илов. 14')
5.2. Расчет параметров термообработки иловых ТРО. 161
5.3. Технические характеристики радиационно- защитных бетонных упаковочных комплектов с конденсированными в них низкоактивных иловых радиоактивных отходов. 162
Выводы. 164
Общие выводы. 165
Литература.
- Развитие мировой атомной энергетики
- Правовая основа и нормативная база в области обращения с РАО
- Исследование физико- химических свойств иловых ТРО
- Моделирование процессов прохождения гамма- излучения в защитных материалах.
Введение к работе
В настоящее время, в связи с ростом производства и возрастанием потребностей человечества происходит рост потребляемой энергии. Однако путь беспощадной эксплуатации земных источников энергии неэкологичен.
Мировое производство энергии сегодня в основном базируется на сжигании органического топлива (уголь, газ, нефтепродукты). При сжигании одной его молекулы выделяется около 6 эВ энергии, а чтобы эту молекулу добыть, переработать, транспортировать, превратить в электроэнергию и ликвидировать продукты сжигания, требуется в 1,5-2 раза больше энергии. Масштабы сжигания ведут к нарушению природных биологических циклов, а истощение дешевых и легкодоступных месторождений нефти, газа и угля - к удорожанию энергии.
Использование гидроэнергетики как основы глобальной энергетической системы связано с крупномасштабными изменениями биосистем и влечет за собой нарушение природных циклов. Последствия непредсказуемы и при ликвидации последствий подобной деятельности энергозатраты на восстановление биосреды превысят произведенную энергию.
Технологии, использующие возобновляемые источники энергии (солнце, ветер, приливы, биоэнергия и др.), достаточно хорошо проработаны и в принципе удовлетворяют изложенным требованиям. Однако их использование эффективно только в диапазоне мощности установок от 1 кВт до 1 МВт. Создание более мощных установок такого типа затруднено в связи с малой концентрацией мощности источников энергии. Доля установок на возобновляемых источниках энергии может составлять несколько процентов глобального производства энергии.
Природа оставила нам единственный вариант развития глобальной энергетики -это ядерная энергетика, основанная на делении тяжелых ядер: изотопов урана,
плутония и тория. При делении одного ядра выделяется примерно 200 млн. >В энергии и осколки деления в виде изотопов. Энергозатраты на добычу и транспортировку топлива, производство энергии и уничтожение всех видов технологических отходов, включая радиоактивные, т.е. на всем замкнутом цикле, по самым высоким оценкам не превышают 50 МэВ, т.е. эффективность такой энергетики составляет около 150 МэВ на одно деление. Притом, природных запасов урана и тория (при современном уровне потребления энергии) хватит на миллионы лет.
Использование ядерной энергии сдерживается не столько по соображениям надёжности ядерных реакторов, сколько из-за проблемы создания материалов, подходящих для использования в реакторах.
Проблема развития атомной энергетики также состоит в накоплении большого количества радиоактивных отходов (РАО) [1].
Ядерные отходы производятся на всех стадиях топливного цикла: добыча, обогащение, изготовление топлива, производство энергии и переработка отработавшего топлива. Основную и наиболее опасную их часть составляет отработавшее ядерное топливо. В настоящее время обращение с ним в основном сводится к изоляции и захоронению.
Франция, Россия, Япония, США и некоторые другие страны накопили достаточный опыт работы с РАО на специализированных предприятиях. Этот опыт и уровень развития технологий переработки в разных странах различный. Выход в том, чтобы соединить усилия, опыт и технические возможности в единой международной программе и реализовать их в рамках единого мирового замкнутого топливного цикла.
Особенно острой проблема утилизации и захоронения РАО атомнь х электростанций становится в настоящее время, когда наступает время демонтажа
7 большинства АЭС в мире (по данным МАГАТЭ, это более 65 реакторов АЭС и 260 реакторов, использующихся в научных целях). За время работы АЭС все элементы станции становятся радиоактивно опасными.
Проблема РАО - составная часть "Повестки дня на XXI век", принятой на Всемирной встрече на высшем уровне по проблемам Земли в Рио-де-Жанейро (1992) и «Программы действий по дальнейшему осуществлению, принятой Специальной сессией Генеральной Ассамблеи ООН (1997 г.). В последнем документе, в частности, намечена система мер по совершенствованию методов обращения с радиоактивными отходами, по расширению международного сотрудничества в этой области, по ужесточению ответственности государств за обеспечение безопасного хранения и удаления РАО [2].
В России разработаны Федеральные Целевые Программы: "Ядерная и радиационная безопасность России на 2000-2006 г.г", утвержденная постановлением Правительства РФ от 22.02.2000 г. №149 и "Обращение с радиоактивными отходами и отработавшими ядерными материалами, их утилизация и захоронение на 1996-2005 годы", утвержденная постановлением Правительства РФ от 23.10.1995 г. № Ю30 которые являются необходимой предпосылкой ядерной и радиационной безопасности страны.
Общая характеристика работы
Актуальность. Использование атомной энергии и применение радиоактивных материалов в различных отраслях народного хозяйства неизбежно связано с образованием радиоактивных отходов (РАО), представляющих потенциальную опасность для человека и окружающей природной среды.
Существует актуальная проблема, имеющая огромное экологическое, социальное и экономическое значение - проблема обращения с РАО, накопленными в результате
8 многолетней эксплуатации предприятий ЯЭТЦ, объектов Министерства обороны, в других, использующие радиоактивные источники. В настоящее время проблема усугубляется в связи с начавшимся выводом из эксплуатации и реконструкцией отдельных блоков АЭС, промышленных реакторов, радиохимических производств, ЯЭУ, что прямо связано с дополнительным образованием больших количеств РАО.
Главной причиной сегодняшних проблем обращения с РАО является существовавшая в течение последних 50-ти лет практика минимизации затрат, предназначенных на создание современных технологий по консервации, переработки и хранению РАО, особенно твердых низкоактивных радиоактивных отходов (НАО). Существующая сегодня в России система обращения с твердыми НАО предусматривает, в основном, временное хранение в различного рода наземных хранилищах на территории промышленных площадок АЭС. Технологии переработки, хранения твердых НАО в большинстве устарели и не соответствуют современным нормативным требованиям. На АЭС с РБМК не перерабатываются твердые "иловые" отложения в виде НАО, накопленные на станциях в значительных количествах.
Разработка универсальной технологии утилизации твердых НАО АЭС решает актуальные вопросы радиационной и экологической безопасности.
Работа выполнялась в соответствии с программой НИР по единому заказ-наряду "Научные исследования высшей школы по приоритетным направлениям науки и техники" Минобразования РФ, Федеральной целевой программе "Обращение с радиоактивными отходами, облученными ядерными материалами, их утилизация и захоронение на 1996-2005г.г."(гюстановление Правительства РФ №1030 от 23.10.95г). Цель работы. Разработка технологии производства стеновых материалов для строительства временных инженерных сооружений и хранилищ отходов на территории АЭС с компактированием в них низкорадиоактивных ТРО.
9 Для достижения цели в работе решались следующие задачи:
Исследование состава и свойств низкорадиоактивных твердых отходов (иловых отложений: И-ТРО) и разработка технологии производства вяжущих на их основе;
теоретическое обоснование и определение технологических принципов кондиционирования И-ТРО путем их включения в цементно-магнетитовую матрицу;
синтез и изучение свойств стеновых материалов с компактированными в них И-ТРО;
разработка технологической документации на кондиционирование И-ТРО при производстве стеновых материалов для хранения РАО.
Научная новизна. Сформулированы теоретические положения синтеза
стеновых материалов с использованием ТРО, основанные на связи функциональной
роли термооактивированных и стабилизированных И-ТРО различного
гранулометрического состава и радиоактивности на процессы твердения цементно-магнетитового композита, что позволяет прогнозировать физико-механические и радиационно-защитные показатели композиционного материала с высоким наполнением И-ТРО.
Разработаны принципы синтеза гидросиликатов и гидроалюминатов кальция в процессе гидротермальной обработки И-ТРО, что способствовало коагуляционному структурированию системы "ТРО-известь" в присутствии радионуклидов и придать отходам гидравлические вяжущие свойства.
Установлено, что в процессе тепло-влажной автоклавной обработки в присутствии извести аморфная структура И-ТРО переходит в кристаллическую, отличающуюся высокой дефектностью.
Выявлен характер прохождения гамма- излучения через модельные
радиационно- защитные экраны на основе ЦМК в зависимости от энергии фотонного излучения, толщины и плотности композита, что позволило разработан принципы проектирования по утилизации низкорадиоактивных И-ТРО АЭС с различной радиоактивности, обеспечивающие соблюдение норм радиационной и экологической безопасности.
Практическое значение. Предложен новый способ и технология утилизации низкорадиоактивных отходов (иловых отложений) АЭС с РБМК в цементно-магнетитовые матрицы с получением конструкционных ЦМК, обеспечивающие радиационную и экологическую безопасность в соответствии с нормативными документами ОСПОРБ-99, СПАС-99 и ПРБ-99.
Определены оптимальные составы и технологические параметры для формования конструкционных ЦМК с компактированными в них И-ТРО Установлено корреляционное математическое уравнение расчета проектной механической прочности ЦМК от его химического, гранулометрического состава и давления прессования.
Показано, что использование технологии включения И-ТРО в высокоплотную цементно-магнетитовую матрицу с созданием инженерного барьера в виде упаковочного защитного комплекта для радиоактивных отходов является перспективным направлением для их локализации долгоживущих ТРО с повышенной радиоактивностью для обеспечения их безопасной изоляции.
Определены варианты аппаратурно-технологических схем обращения с И-ТРО различной радиоактивности и предложены компоновочные решения по размещению основного технологического оборудования.
Разработаны технологические регламенты, ТУ 5741-002-50977488807-02 и ТУ
5745-002-41902625-02 на конденсирующие материалы для приготовления стеновых изделий с использованием И-ТРО, на основе которых СГПИ "ВНИПИЭТ" Минатома РФ подготовил рабочий проект по утилизации данных отходов для Курской АЭС. Разработанная технология утилизации И-ТРО принята Курской АЭС для промышленного внедрения.
Результаты диссертационной работы использованы в учебном процессе по курсу "Радиационный мониторинг строительных конструкций" для студентов специальности 29.06 - "Производство строительных изделий и конструкций". На защиту выносятся:
Технология производства стеновых материалов для строительства временных хранилищ отходов на территории АЭС с компактированными в них низкорадиоактивных И-ТРО.
Теоретическое обоснование возможности термоактивации твердых радиоактивных И-ТРО АЭС.
Принципы подбора составов и технологических параметров формования конструкционных цементно-магнетитовых композиционных материалов, наполненных термоактивированными И-ТРО различного гранулометрического состава.
Схемы обращения с активированными И-ТРО различной радиоактивности.
Физические модели прохождения гамма- излучения через цементно-магнетитовые матрицы.
Результаты практической реализации разработанной технологии утилизации И-ТРО в форме конструкционных изделий на основе ЦМК. Физико-технические и эксплуатационные характеристики разработанных конструкционных ЦМК с компактированными в них И-ТРО
Апробация работы. Основные результаты работы доложены на: III международной научно-технической конференции "Безопасность, эффективность и экономика атомной энергетики" (г. Москва, ВНИИ АЭС, 2002 г.); XVI научно-технической конференции "Конструкции и технологии получения изделий из неметаллических материалов" (г. Обнинск, ГНЦ ОНПП "Технология", 2001 г.); I Всероссийской научной конференции "Молекулярная физика неравновесных систем" (г. Иваново, ИГУ, 1999 г.); международной научно-практической конференции "Строительство" (г. Ростов на Дону, РГСУ, 2002 г.); международной конференции "Экология, образование, наука и промышленность" (г.Белгород, БелГТАСМ, 2001 г.); международной конференции "Радиационная безопасность (г.С.Петербург", 2000 г.); XV международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (г. Харьков, 2001г.); научной конференции "Современные наукоемкие технологии" (г. Дагомыс, РАЕ, 2001 г); научно- техническом Совете Концерна "Росэнергоатом" "Обращение с РАО" (г. Курчатов, 2002 г.), международной научно-практической конференции "Качество, безопасность, энерго- и ресурсосбережение в промышленности строительных материалов на пороге XXI века" (г. Белгород, 2000 г.).
По теме диссертации опубликовано 5 печатных работ.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, 5 глав, общих выводов, списка литературы из наименований и 5 приложений. Диссертация изложена на 171 стр. и 31 стр. приложений, включающих 40 рис., 66 табл.
Развитие мировой атомной энергетики
По прогнозам МАГАТЭ, сделанным в 70-е годы, количество ядерных энергетических установок в мире должно было в 2000 г. достичь 4500 единиц. В действительности все оказалось иначе. Основные производители реакторов прекратили расширение своих программ, например, в США последний заказ на ЯЭУ был сделан еще в 1973 г. В Западной Европе, кроме Франции, не было размещено ни одного заказа с 1980 г. И даже в ядерной Франции строительство новейшего реактора было завершено в 1999 г.
Общее количество реакторов в мире достигло своего первого пика в 1989 г. -429 единиц и абсолютного пика в 1996 г. - 440. В 1999 г. произошло снижение до 436 единиц, менее чем на 10% от прогноза МАГАТЭ. Производство электроэнергии на ЯЭУ достигло своего абсолютного пика в 2430,8 тераватт/ч в 1998 г. В 1999 г. производство электроэнергии снизилось до 2394,6 ТВ/ч. Только пять стран в настоящее время производят более 100 ТВ/ч ядерной электроэнергии (США, Франция, Россия, Япония и Германия) - это составляет 70% ядерной электроэнергии во всем мире. Ядерная энергия составляет около 8% первичной коммерческой энергии во всем мире [1].
Атомная энергия уже играет важную роль в энергетическом балансе Земли, однако ей присущи, по крайней мере, два серьезных недостатка, а именно:
1. Опасность перехода цепной реакции деления атомных ядер горючего в неконтролируемую фазу ("Трии-Майл-Айленд", США, 1979 г.; Чернобыль, СССР, 1986 г.)
2. Загрязнение окружающей среды долгоживущими радиоактивными отходами (РАО) - продуктами деления атомных ядер горючего [4,5].
Западные страны. Франция - безусловный лидер в области "мирного атома". Около 80% электроэнергии в стране вырабатывается на атомных станциях (53 энергоблока с общей электрической мощностью 55 ГВт). Компания "Cogema" прочно удерживает ведущие позиции в области переработки ОЯТ. Министерство промышленности Франции заявило, что наиболее экономичным и целесообразным вариантом развития национальной энергетики в ближайщие 20 лет станет продление срока эксплуатации действующих АЭС.
США - первая страна, применительно к которой было употреблено выражение "ядерный резонанс" (112 энергоблоков с общей электрической мощностью 106 ГВт, 22 % электроэнергии приходится на АЭС). В стране принят новый проект энергетической стратегии, где одним из приоритетных направлений названо развитие ядерной энергетики. После долгого перерыва в стране заговорили о возможности строительства новых ядерных энергоблоков.
Германия - (23 энергоблока с общей электрической мощностью 24 ГВт). В 2001 г. парламент принял законопроект, предусматривающий закрытие всех атомных станций на территории ФРГ к 2020 г. и ограничение срока эксплуатации действующих блоков. Однако эксперты не исключают, что через 10-15 лет отношение к атомной энергии в стране изменится коренным образом, особенно если резко подорожают традиционные энергоносители.
Великобритания - (38 энергоблоков с общей электрической мощностью 13 ГВт). Британская ядерная энергетика не отличается высоким уровнем безопасной эксплуатации, что ставит много проблем с ядерной энергетикой в стране. Ведущие позиции на британском ядерном рынке являются компании "BNFL" и "British Energy"
Япония - (40 энергоблоков с общей электрической мощностью 32 ГВт, около 35% электроэнергии вырабатывается на АЭС). Многочисленные аварии на АЭС в 2001 г. стали предметом многочисленных дискуссий в японском обществе.
На АЭС Украины в эксплуатации находятся 14 энергетических реакторов (ВВЭР) , производящих 12,1 ГВт электроэнергии (Запорожская, Ровенская, Южно-Украинская, Хмельницкая) [6].
Развитие атомной энергетики России. Атомная энергетика России -ключевая отрасль для поддержания обороны, науки и развития экономики страны.
В 2001 г. ядерная энергетика обеспечила стране прибавку в производстве электроэнергии на 17 млрд. кВт/ч. Ядерная наука сегодня дает возможность создания крупномасштабной ядерной энергетики, соответствующей самым оптимистичным прогнозам развития экономики страны, такой, чтобы проблема отходов не висела угрозой для следующих поколений.
Правовая основа и нормативная база в области обращения с РАО
При разработке технологии консервации и утилизации ТРО АЭС и проведении лабораторно-промышленных испытаний руководствовались требованиями следующих нормативных документов [111-151]:
-Инициатива Президента РФ В.В. Путина на "Саммите тысячелетия" по энергетическому обеспечению устойчивого развития человечества, кардинальному решению проблем нераспространения ядерного оружия и экологическому оздоровлению планеты Земля (06.09. 2000 г.).
- Концепция национальной безопасности РФ (введена указом Президента РФ от 19.01.2001 г., №24).
-"Энергетическая стратегия России до 2020 г." и "Стратегия развития атомной энергетики России в первой половине 21 века " (находится в завершающей стадии федерального оформления). -Концепция Минатома России по обращению с радиоактивными отходами
(введена приказом Министра от 03.08.2000 г. №475).
-Федеральная целевая Программа "Ядерная и радиационная безопасность России на 2000-2006 годы", утвержденная постановлением Правительства РФ от 22.02.2000 г. №149.
-Федеральная целевая Программа "Обращение с радиоактивными отходами, облученными ядерными материалами, их утилизация и захоронение на 1996-2005 годы"(введена постановлением Правительства РФ от 23.10.1995 г. №1030).
-Федеральная целевая Программа "Национальная технологическая база на 2002-2006 годы" (введена постановлением Правительства РФ от 08.11.2001 г. №779).
- Основы экологической политики Минатома России (Москва, 2001 г).
- Рабочая Программа по обращению с радиоактивными отходами на АЭС государственного предприятия "Концерн Росэнергоатом", утвержденная первым зам. Министра РФ по атомной энергетики Л.Д. Рябовым от 06.05.1998 г. - Правила безопасности при обращении с радиоактивными отходами атомных станций ПНАЭ Г-14-41-97. - Программа обращения с радиоактивными отходами Курской АЭС на 2002-2005 г.г., утвержденная директором КуАЭС 10.12.2001 г. - ГОСТ 13015 0-83. Конструкции и изделия бетонные и железобетонные сборные. Общие технические требования. -ГОСТ 130152-83. Конструкции и изделия бетонные и железобетонные сборные Маркировка. - ГОСТ 16327-88 . Комплекты упаковочные транспортные для радиоактивных веществ. Общие технические условия. - ГОСТ 17925-72. Знак радиационной опасности. -ГОСТ 23170-78 Упаковка для изделий машиностроения. Общие требования. - ГОСТ 27002-89. Надежность в технике. Основные понятия. Термины и определения. - ГОСТ Р 50996-96. Сбор, хранение, переработка и захоронение радиоактивных отходов. Термины и определения. - ГОСТ 30108-94. Материалы и изделия строительные. Определение удельной эффективной активности естественных радионуклидов. - ГОСТ 13950-91. Металлические бочки. -ГОСТ Р. Контейнеры невозвратные для РАО из неметаллических конструкционных материалов. Общие технические требования. - ГОСТ Р 50996. Радиоактивные отходы (РАО). Контейнер. Упаковка. Хранение РАО. Захоронение РАО. Барьер. - ГОСТ 27002. Надежность. Средний срок службы. Работоспособность. - ГОСТ 27338-93. Установки бетоносмесительные. - ГОСТ 10037-83. Автоклавы для строительной индустрии. - ГОСТ 61-13-84-Е. Прессы шнековые, горизонтальные для керамических изделий. - ГОСТ 72-84-88-Е. Прессы гидравлические ковочные. - ТУ 51-31-001-07551134. Малогабаритные установки для перемешивания и термомеханического экструдирования сыпучих и вязких сред при температуре до 200С. - СНиП 203 11-85. Защита строительных конструкций от коррозии. - ПН АЭ Г-1-001-89 ОПБ-88. Общие положения обеспечения безопасности АС - ПН АЭ Г-5-006-87. Нормы проектирования сейсмостойких АС. - ПБТРВ-73. Правила безопасности транспортирования радиоактивных веществ. - НРБ-96. Нормы радиационной безопасности Гигиенические нормативы. - ОСП 86/99. Основные санитарные правила работы с радиоактивными веществами и другими источниками ионизирующих излучений. - РД 95 10497-93. Качество компаундов, образующихся при цементировании жидких радиоактивных отходов низкого и среднего уровней активности. Технические требования. - РД 95 10498-93. Качество компаундов, образующихся при битумировании жидких радиоактивных отходов низкого и среднего уровней активности. Технические требования. - СНиП 203 11-85. Защита строительных конструкций от коррозии. - СНиП 2.01.28-85. Полигоны по обезвреживанию и захоронению токсичных промышленных отходов. - ТУ 071220-002-45814734-00. Бетон тяжелый защитный. - ТУ 5745-002-02066339-02. Конденсирующие материалы для приготовления изделий с использованием слаборадиоактивных иловых отходов АЭС. - ТУ 5745-001-50974807-02. Сухая смесь для приготовления радиационно защнтных материалов.
Исследование физико- химических свойств иловых ТРО
Иловые отходы, образовавшиеся на Курской АЭС представляют собой тонкодисперсный суспензионный материал, содержащий примеси органического естественного и искусственного происхождения, а также растительные остатки. Илы отличаются высокой водоудерживающей способностью. Использование вакуум -фильтров или фильтр- прессов позволяет довести содержание воды до 50-60%. Содержание органических соединений - до 40% от массы сухого ила. Состав минеральной части иловых ТРО приведен в табл.3.1.
Содержание сухого ила в пересчете на 1 м3 влажного ила в хранилище составляет 600 - 700 кг. Зольность сухого остатка составляет 60%.
Отличительной особенностью радиоактивных илов является их загрязненность нефтепродуктами. Радионуклидный состав иловых отходов приведен в табл.3.2. По данным гамма-спектрального анализа основными радионуклидами являются : 60Со, 137Cs, I34Cs, 54Mn, 59Fe, 95Zr и 95Nb. Средняя P- удельная активность отходов - около 410 "6 Ku/кг. ц-Активность не наблюдается. Основной радиационный вклад вносят радионуклиды 60Со, l37Cs и 54Мп.
Результаты исследований радионуклидного состава проб с иловых карт первой очереди Курской АЭС за несколько лет представлены в табл. 3.2. Таблица 3.2 Средние результаты гамма - спектрального анализа радионуклидного состава с иловых карт 1 очереди Курской АЭС. Как видно из табл.3.2, при разработке иловых карт и утилизации ила следует учитывать значительные колебания суммарной активности отходов. Мощность экспозиционной дозы (МЭД) на поверхности карт от 50 до 750 мкР/ч и на расстоянии 1м от поверхности достигает 350 мкР/час при среднем значении около 150мкР/час.
В целом в соответствии со СПОРО-83 и СП-АС-88/93 твердые отходы с удельной активностью более 210 " Ки/кг или МЭД на поверхности упаковок выше 100 мкбэр/ч являются ТРО 1-ой группы. Следовательно, исследованные иловые отложения Курской АЭС относятся к низкоактивным ТРО 1-ой группы (НАО).
В соответствии с "Временными критериями по принятию решений при обращении с почвами, твердыми строительными, промышленными и другими отходами, содержащими гамма- излучающие радионуклиды" отходы с МЭД от упаковок превышающие 30 мкбэр/ч считаются токсичными и не могут бьпь вывезены по штатной схеме в место захоронения нерадиоактивного ила.
Следовательно, для обеспечения хранения переработанных отходов в хранилищах необходимо проведение мероприятий по снижению мощности экспозиционной дозы на поверхности до 30 мкР/час. Это возможно при использовании на стадии переработки следующих операций: - усреднение удельной активности отходов на спецплощадке (при эксплуатации спецплощадки должны соблюдаться требования ОСТ 9510516-95 "Площадки накопительные для временного хранения твердых радиоактивных отходов"), - введение специальных наполнителей, снижающих экспозиционную дозу на поверхности изделий, включающих иловые отходы; - переработка и закладка изделий на основе ила с удельной активностью более 100 мкР/ч в упаковочные защитные комплекты .
Таким образом, необходима разработка новой технологии, позволяющая извлечь, переработать и удалить слаборадиоактивный ил с соблюдением действующих норм и правил по обращению с радиоактивными или токсичными промышленными отходами. Необходимо научно-техническое обоснование применения специальных конденсирующих смесей и технологии кондиционирования слаборадиоактивных иловых отходов АЭС, обеспечивающих производство строительных формовочных изделий с пониженной дозой радиационного излучеш я (до 30 мкР/ч) на внешней поверхности с высокими физико-техническими характеристиками.
В этом разделе проанализированы различные известные и предлагаемые технологии, позволяющие перерабатывать и утилизировать радиоактивные иловые отходы АЭС [164-170]:
1. Клинкер-технология - синтез на основе иловых отходов вяжущих материалов с последующим их твердением в составе бетонных изделий (технология НПО "Радон").
2. Гранулирование отходов - технология, включающая грануляцию, сушку и капсулирование отходов с последующим включением их в состав бетонных блоков, засыпка в контейнеры или в соответствующие хранилища.
3. Стабилизация иловых отходов - предварительная автоклавная обработка ила с последующим захоронением их в составе бетонов или керамических изделий.
4. Цементирование отходов - отверждение специальными смерями термообработанных иловых отходов (производство бетонных блоков).
Моделирование процессов прохождения гамма- излучения в защитных материалах.
Сравнение радиационно-защитных свойств материалов возможно лишь при рассмотрении конкретной ситуации в которой они используются. Рассмотрены две задачи использования разработанных материалов : 1. Создание защитных экранов; 2. Создание защитных упаковок для хранения РАО.
При решении первой задачи, качество защитного материала, определяется его толщиной (или массой слоя), которые необходимы для обеспечения заданной кратности ослабления излучения. Исследованы зависимости энергетических (потоковых) коэффициентов пропускания (величины обратной кратности ослабления дозы излучения) от толщины защитных экранов. Расчеты проводились для случая нормального падения однородного потока излучения на плоский слой, что обеспечивает получение максимальных значений коэффициентов пропускания. Именно такими значениями оперируют в практической дозиметрии при оценке эффективности защитных экранов [172,173].
При решении второй задачи, качество защитного материала определяется также толщиной защитного слоя обеспечивающего необходимую кратность ослабления излучения. Однако, в этой задаче, максимальные значения коэффициентов пропускания рассчитываются для случая точечного изотропного источника в бесконечной среде.. Кроме того, следует учитывать, что в этой задаче существенную роль играет геометрический фактор ослабления, т.е. уменьшение потока излучения пропорциональное 1/г2 при увеличении расстояния г от точечного источника. Представленные величины энергетических коэффициентов пропускания не содержат геометрического ослабления излучения.
Приведенные ниже на рисунках зависимости получены с учетом факторов накопления, содержащих как рассеянное, так и флуоресцентное излучение, образующиеся в результате фотоэффекта.
Основной процесс взаимодействия при высоких энергиях (Е 0.661 МэВ) это рассеяние фотона на электронах - эффект Комптона. При этом массовые коэффициенты ослабления фотонов слабо зависят от химического состава вещества. Поэтому, величины коэффициентов пропускания в геометрии узкого пучка, определяются лишь массовой толщиной защитных слоев. В этом случае плотность материала является основной величиной в характеристике защитных свойств материала.
Причиной изменения защитных свойств материалов может быть химический состав. Это происходит в тех случаях когда существенно рассеянное излучение. Тогда характеристиками являются факторы накопления и альбедо.
Прохождение у-квантов от источников через стенку защиты моделировалось методом Монте-Карло. [174,175].Физическая модель процессов и константное обеспечение позволили провести расчеты для энергий фотонов от 0.01 до 1.5 МэВ.
Для материалов различного состава (Приложение 1, табл.1) рассчитаны массовые коэффициенты ослабления основных элементарных процессов при взаимодействии с у- излучением.
Выполнены расчеты интегральных характеристик радиационно-защитных свойств материалов. Получены систематические данные по факторам накопления и отражения (альбедо). Рассчитаны системные данные по коэффициентам пропускания для двух моделей- мононаправленный однородный источник у-излучения нормально падающий на плоский защитный экран и точечный изотропный источник в бесконечной среде [176,177]..
Полученные системные данные оформлены в виде таблиц международного стандарта (Приложение-1, табл.), а часть зависимостей представлены графически (Рис.4.1-4.9.). Они позволяют проводить аналитические расчеты, необходимые при решении инженерных задач. Анализ произведенных расчетов показал:
1. В случае увеличения толщины защитного экрана ( или ДСП- дгины свободного пробега фотона) и энергии излучения, ЭФН (энергетический фа :тор накопления) для исследованного бетона типа СРБ-1 непрерывно возрастает (Рис.4.1, 4.2).
Для бетона наблюдается незначительное увеличение ЭФН (не более 8 %) по сравнению с металлами при малых ДСП (1,2) и до 20% - для высоких величин ДСП (4) фотона. В пределах одного значения ДСП величина ЭФН для бетона в 1.2-1.3 раза выше по сравнению с металлическим железом (сталь), и эта разница возрастает с увеличением ДСП и энергии фотона.
