Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обоснование преимуществ выполнения оптических исследований в условиях поверхностного плазмонного резонанса 13
1.1. Природа поверхностных готазмонов и эволюция их характеристик с изменением частоты 14
1.2. Реализация методов оптической рефлектометрин при возбуждении зондирующим излучением поверхностных шгазмонов ...22
1.2.1. Эллипсометрия в условиях возбуждения ПП 24
1.2.2. Микроскопия в условиях возбуждения ПП 26
а) Амплитудная плазмонная микроскопия 26
б) Фазовая плазмонная микроскопия 28
в) Эллипсометрическая ГЩ-микроскопия 29
1.2.3. Отражательная оптическая спектроскопия проводящей поверхности в условиях ППР 33
1.2.4. Рефрактометрия металлов методом ППР 35
1.3. Спектроскопия поверхностных плазмонов среднего инфракрасного диапазона 36
1.3.1. Абсорбционная спектроскопия проводящей поверхности 38
1.3.2. Фазовая ПП-спектроскопия 39
1.3.3. Рефрактометрия металлов 40
Выводы к Главе I 42
Глава 2. Разработка методов оптометрии, использующих поверхностные плазмоны видимого диапазона 43
2.1. Исследование медной поверхности методом эллипсометрии в условиях плазмонного резонанса 43
2.2. Разработка способов и устройств реализации плазмонной микроскопии 47
2.2.1. Регулирование глубины резкости и контраста изображения в плазмонной микроскопии 47
2.2.2. Плазмонный акселерометр 52
2.3. Голографическая интерферометрия переходного слоя проводящей поверхности 56
2.4. Поляриметрия поверхности металлов, сопровождаемая возбуждением поверхностных плазмонов зондирующим излучением 62
2.4.1. Поляриметрический метод детектирования фотонного возбуждения ПП 62
2.4.2. Экспериментальные исследования 67
Основные результаты исследований, описанных в Главе II 71
Глава 3. Разработка метода абсорбционной спектроскопии поверхностных плазмонов, генерируемых терагерцовым излучением лазера на свободных электронах 72
3.1. Регулирование поглощения поверхностных плазмонов терагерцового диапазона тонкоплёночным покрытием 74
3.2. Определение показателя преломления поверхностных плазмонов терагерцового диапазона интерференционным методом 81
3.2.1. Описание схемы ГШ-интерферометра и экспериментальной установки 81
3.2.2. Методика обработки результатов измерений 83
3.2.3. Результаты экспериментов и их обсуждение 85
3.3. измерение длины распространения поверхностных плазмонов терагерцового диапазона 91
3.4. Устройство для одновременного измерения показателя преломления и длины распространения ПП в дальнем ИК диапазоне 96
Основные результаты исследований, описанных в Главе III 101
Заключение 102
Список использованной литературы 105
- Реализация методов оптической рефлектометрин при возбуждении зондирующим излучением поверхностных шгазмонов
- Отражательная оптическая спектроскопия проводящей поверхности в условиях ППР
- Разработка способов и устройств реализации плазмонной микроскопии
- Определение показателя преломления поверхностных плазмонов терагерцового диапазона интерференционным методом
Введение к работе
Оптические методы исследования поверхности твёрдого тела широко применяются в современных яанотехнологиях микроэлектроники, интегральной оптики, лазерной техники, в поверхностном катализе, биологии и медицине. К таким методам относятся оптическая микроскопия, спектроскопия, интерферометрия, эллипсометрия, рефрактометрия и др. Основными достоинствами перечисленных методов являются их бесконтактность, незначительное энергетическое воздействие на объект исследований, возможность применения в естественных условиях, электро- и взры-вобезопасность, сравнительная простота реализации. Однако, существующие оптические методы не всегда отвечают требованиям современных технологий и уровню выполняемых научных исследований. Необходимо всё больше повышать их точность, чувствительность, разрешение, информативность и сокращать время измерений.
Одним из современных оптических методов исследования поверхности твёрдого тела является метод поверхностных плазмонов (ПП), генерируемых зондирующим излучением на поверхности образца [1-4]. В этом методе ПП, возбуждаемые резонансным образом, являются посредником между излучением и объектом исследований. В результате этого увеличивается эффективность и длина взаимодействия излучения с объектом (самой поверхностью образца или её переходным слоем), что обуславливает повышение точности и чувствительности измерений [5]. Наиболее продуктивной областью применения ПП в оптических измерениях оказалась лазерная инфракрасная (ИК) спектроскопия сверхтонких (толщиной от 1 до 100 нм) слоев на поверхности, когда расстояние взаимодействия излучения со слоем достигает 103 и более длин волн [6,7].
Новые возможности для метода ПП-спектроскопии открылись с созданием лазеров на свободных электронах (ЛСЭ) ~ плавно перестраиваемых от ультрафиолетового до субмиллиметрового диапазона источников мощ- ного когерентного излучения [8]. Наибольший интерес, с точки зрения молекулярной спектроскопии, представляет терагерцоеыи (ТГц) диапазон (длина волны от 3 мкм до 300 мкм, что соответствует частотам от і 00 до 1 ТГц или волновым числам от 3000 до 30 см"), поскольку именно в нём находятся линии поглощения молекул, соответствующие их колебательным и/или вращательным переходам. Кроме того, длительность импульса излучения ЛСЭ может быть меньше времени релаксации молекул, что позволяет с высокой точностью контролировать химические процессы с участием выделенных связей.
В связи с выше изложенным, очевидна актуальность разработки оптических контрольно-измерительных методов, реализуемых в условиях возбуждения зондирующим излучением поверхностных плазмонов, особенно применительно к ещё не освоенному терагерцовому диапазону.
Цель работы - развитие оптических методов контроля проводящей поверхности при возбуждении зондирующим излучением поверхностных плазмонов видимого и терагерцового диапазонов спектра, а также разработка способов и устройств, реализующих эти методы.
Основные задачи диссертации, определяемые поставленной целью, состоят в следующем:
Разработать и апробировать новые способы и устройства для выполнения измерений методами оптической микроскопии, эллипсометрии и поляриметрии в условиях поверхностного плазмонного резонанса;
Провести комплекс экспериментальных исследований по возбуждению и детектированию поверхностных плазмонов терагерцового диапазона. Разработать методику определения их характеристик по результатам интерферометрических измерений;
3. Разработать и апробировать способ определения диэлектрической проницаемости металлов в терагерцовой области спектра по измеренным характеристикам поверхностных плазмонов.
Научная новизна работы состоит в том, что в ней впервые измерены характеристики (показатель преломления и коэффициент затухания) поверхностных плазмонов (ПП) терагерцового (ТГц) диапазона, определена диэлектрическая проницаемость алюминия в этой области спектра, а также экспериментально установлена высокая чувствительность ТГц ПП к наличию тонкого слоя диэлектрика на поверхности металла. Предложен способ уменьшения длины распространения ТГц ПП, разработано устройство для одновременного определения действительной и мнимой части показателя преломления ПП ТГц диапазона. Рассмотрен ряд способов регулирования глубины резкости и контраста изображения при выполнении ГШ-микро-скопии, разработан способ и устройство для исследования переходного слоя поверхности методом голографической интерферометрии, а также -способ выполнения поляриметрии поверхности металлов.
Практическая ценность работы состоит в том, что в ходе её подготовки метод исследования твёрдого тела посредством поверхностных плазмонов впервые адоптирован к терагерцовому излучению, генерируемому лазером на свободных электронах. Результаты диссертации представляют интерес для научных исследователей, работающих в области молекулярной спектроскопии, для технологов, осуществляющих оптический контроль поверхностей твёрдых тел и происходящих на них процессов, для разработчиков оптических датчиков и контрольно-измерительных устройств, предназначенных для физико-химических и медико-биологических исследований, для экологического мониторинга окружающей среды и пищевых продуктов. Это утверждение основано на том, что выполненные исследования расширили возможности оптической микроскопии, спектроскопии, эллип-сометрии, поляриметрии и интерферометрии, осуществляемых при возбуждении зондирующим излучением ПП как видимого, так и дальнего ИК диапазонов.
Практическую ценность работы подтверждает также тот факт, что основные её" результаты получены в ходе выполнения соискателем, в составе группы исследователей кафедры общей физики РУДН, следующих госбюджетных и хоздоговорных НИР: "Разработка методов очистки и контроля чистоты оптических поверхностей", номер гос. регистрации №81021825, 1981-1985 г.; "Разработка методов прецизионных измерений оптических постоянных высокоотражающих поверхностей на основе ПЭВ и эллипсометрии", номер гос. регистрации № 01.86.00294474, 1986 - 1987 г.; "Исследование возможностей применения волноводнои и волоконной оптики для построения датчиков медико-биологической информации", номер гос. регистрации №0.188.0021072, 1988 г.; "Разработка и создание ПП-спектрометров видимого и среднего ИК диапазонов", № 207001 (в рамках НТП Госкомвуза РФ "Университеты России", раздел "Лазерные системы"), 1991 - 1995 г.; "Разработка оптического микроскопа сверхвысокого разрешения для исследования микрообъектов в экологии, медицине и высоких технологиях", № 207003 (в рамках НТП Госкомвуза РФ "Конверсия и высокие технологии"), 1994 - 1995 г.; "Разработка оптического микроскопа сверхвысокого разрешения для медико-биологических исследований", (в рамках НТП Госкомвуза РФ "Университеты России", раздел "Лазерные системы"), 1996 - 2000 г.; "Поляриметрия проводящей поверхности", госбюджетная НИР РУДН№ 210022, 2000 г.
Результаты исследований используются в Научно-технологическом центре уникального приборостроения РАН, в Институте физических проблем РАН, в Институте ядерной физики СО РАН, в Корейском научно-исследовательском институте атомной энергии (Республика Корея).
На защиту выносятся следующие научные положения:
Способы и устройства для выполнения голографической интерферометрии, поляриметрии и микроскопии переходного слоя проводящей поверхности в условиях поверхностного плазмонного резонанса;
Способ определения показателя преломления поверхностных плазмо-нов терагерцового диапазона по интерферограммам, полученным на двухлучевом плазмонном интерферометре;
Способ и устройство для определения диэлектрической проницаемости металлов в терагерцовом диапазоне по характеристикам поверхностных плазмонов, направляемых образцом.
Апробация работы и публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 15 работах, в том числе: в 7 статьях в центральных научно-технических периодических изданиях и сборниках научных трудов, в описаниях 2 патентов на изобретения, а также в 6 тезисах докладов на международных и отечественных научных конференциях. Ниже приведён список публикаций по теме диссертации, выполненных с участием соискателя:
Беккауер Н.Н., Горовой А.В., Тищенко А.А., Рыжова Т.А. Эллипсо-метрические исследования поликристаллических медных поверхностей // Тезисы докл. XX научной конф. факультета физико-математических и естественных наук Университета дружбы народов. - М.: УДН, 1984. -с.15.
Горовой А.В., Козьмина Э.Я., Сусанина Т.Н., Ефремов Е.В., Рыжова Т.А. Эллипс ометрические исследования химической очистки поверхности стекол CaF? // Сборник научных трудов «Очистка оптических поверхностей». - М.: УДН, 1987. - с.41-42.
Никитин А.К., Рыжова Т.А. Регулирование контраста изображения и глубины резкости в ПЭВ-микроскопии // Письма в ЖТФ, - 1996. -Т. 22.-Вып. 9.-с.14-17.
Никитин А.К., Рыжова Т.А. ПЭВ-микроскопия с большой глубиной резкости // Тезисы докл. XXXII научной конф. факультета физико-математических и естественных наук РУДН. -М.:РУДН, 1996.-с. 31.
Никитин А.К., Логинов А.П., Рыжова Т.А. Иммерсионно-оптический датчик линейного ускорения // Тезисы докл. VII международной конференции «Лазеры в науке, технике и медицине», 26-30 сентября 1996 г., г. Сергиев-Посад. - М.: 1996, - с. 63-68.
Жижин Г.Н., Никитин А.К., Рыжова Т.А., Логинов А.П. Лазеры на свободных электронах и перспективы применения их излучения в оптической спектроскопии // Вестник РУДН (Физика). - 2002. - №10(1). -сЛОО-108.
Никитин А.К., Рыжова Т.А., Логинов А.П., Головцов Н.И. Поляри-метрия переходного слоя проводящей поверхности // Сборник науч. тр.. «Интегральная оптоэлектроиика. Моделирование. Экология» Московского научно-технического общества радиотехники, электроники и связи (МНТОРЭС) им. А.С. Попова. -М.: МНТОРЭС, 2003. - с.90-97.
Жижин Г.Н., Никитин А.К., Рыжова Т.А., Логинов А.П. О применении голографической интерферометрии для оптического контроля поверхности твердого тела // Письма в ЖТФ. - 2004. - Т.30.- Вып.21.- с.88-94.
Жижин Г.Н., Никитин А.К., Рыжова Т.А., Головцов Н.И. Определение фазовой скорости поверхностных электромагнитных волн дальнего ИК диапазона методом двухлучевой интерферометрии // Тезисы докладов XL Всероссийской конференции по проблемам математики, информатики, физики и химии (секция физики). - М.: РУДН, 2004. - с. 112-115.
Никитин А.К., Логинов А.П., Рыжова Т.А. Устройство для исследования переходного слоя проводящей поверхности // Патент на полезную модель RU№42661. ~Бюл. №34 от 10.12.2004 г. Bogomolov G.D., Young Uk Jeong, Zhizhin G.N., Nikitin A.K., Zavyalov V.V., Kazakevich G.M., Byung Cheol Lee, Rijova T.A. First experiments on application of free-electron laser terahertz radiation for optical control of metal surfaces II Поверхность. Рентгеновские, синхротронпые її нейтронные исследования. - 2005. - №5. — с.57-63. Zhizhin G.N., Nikitin АХ, Rijova Т.А., Zavyalov V.V., Young Uk Jeong, Byung Cheol Lee, Seong Нее Park, Hyuk Jin Cha. Aluminum optical constants in the far infrared determined from surface electromagnetic waves characteristics II Conference program ICONO/LAT (International Conference on Coherent and Nonlinear Optics / International Conference on Lasers, Applications, and Technologies), May 11-15, 2005, St. Petersburg, Russia.- p.84, Report LFC3.
Рыжова Т.А. Поглощение металлами электромагнитного излучения терагерцового диапазона в условиях поверхностного плазмонного резонанса // Тезисы докладов XLI международной науч. конференции по проблемам математики, информатики, физики, химии и методики преподавания естественно-научных дисциплин, РУДН, 2005. - с.70-71. Zhizhin G.N., Nikitm А.К., Rijova Т.А., Bogomolov G.D., Zavyalov V.V., Young Uk Jeong, Byung Cheol Lee, Seong Нее Park, Hyuk Jin Cha. Aluminum optical constants in the far infrared determined from surface electromagnetic waves characteristics II Proceedings ofSPIE (The International Society for Optical Engineering), 2005 (in press).
15. Жижин Т.Н., Никитин AX, Рыжова Т.А. Способ определения диэлек трической проницаемости твёрдых тел в инфракрасном диапазоне спектра // Заявка на изобретение №2004108093. Приоритет от 22.03.2004 г. Решение о выдаче патента на изобретение от 7.04.2005 г.
Структура и объём диссертации. Диссертация состоит из введения, 3 глав и заключения. Основная часть диссертации содержит 114 страниц машинописного текста, в том числе 46 рисунков, 3 таблицы и список литературы из 101 наименования.
В первой главе рассмотрена природа ГШ, определены основные характеристики этих поверхностных образований, являющихся разновидностью поверхностных электромагнитных воля (ПЭВ), и описана эволюция характеристик ГШ при изменении частоты излучения. Объяснены причины повышения чувствительности оптических методов исследования поверхности твёрдого тела при возбуждении ГШ зондирующим излучением в видимом и ИК диапазонах спектра. Приведён обзор оптических методов возбуждения и детектирования ПП. Описано применение ГШ в оптических контрольно-измерительных методах и устройствах, особое внимание уделено применению ПП в спектроскопии поверхности, как наиболее эффективной области использования ПП в оптометрии.
Вторая глава посвящена разработке методов оптометрии, использующих ГШ видимого диапазона. Приведены результаты исследований моно-и поликристаллических медных поверхностей методом эллипсометрии с возбуждением ГШ, выполненных с использованием гелий-неонового лазера и серийного эллипсометра ЛЭФ-ЗМ. По результатам измерений определены оптические постоянные образцов на длине волны 633 нм.
Изучен эффект поворота плоскости поляризации линейно поляризованного света в процессе возбуждения им ПП и установлена взаимосвязь между эффективностью возбуждения ПП и величиной угла этого поворота. Рассмотрена возможность применения эффекта для поляриметрии проводящей поверхности.
Исследованы возможности оптической микроскопии, выполняемой в условиях поверхностного плазмонного резонанса. Установлено, что в этом случае вертикальное разрешение микроскопии может достигать 0,1 нм при глубине резкости порядка длины волны излучения. Предложен ряд методов регулирования глубины резкости и контраста изображения при выполнении ГШ-микроскопии. Описан разработанный автором метод гологра-фическои интерферометрии переходного слоя проводящей поверхности.
В третьей главе изложены результаты экспериментальных исследований возможности использования методов оптометрии поверхностных плазмонов (ПП) в терагерцовой (ТГц) области спектра.
Описаны применявшиеся в экспериментах методики возбуждения и детектирования ПП ТТц-излучением лазера на свободных электронах. Особое внимание уделено разработке интерференционной методики определения фазовой скорости ПП, как наиболее точной и эффективной в ТГц области спектра.
Исследовано влияние тонкослойного диэлектрического покрытия на поглощение ТГЦ ПП. Установлено, что при определённой толщине покрытия длина распространения ПП может быть уменьшена (по сравнению с её величиной на поверхности образца без покрытия) на пять порядков. Этот эффект предложено использовать для уменьшения длины распространения ТГЦ ПП до величины сравнимой с размером образца.
Приведены результаты исследований по определению комплексного показателя преломления ПП, распространяющихся по поверхности алюминия. По измеренным характеристикам ПП оценена диэлектрическая проницаемость алюминия на длине волны ПО мкм.
В Заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы, сводящиеся к тому, что автору удалось существенно развить методы оптометрии (микроскопии, эллипсометрии и поляриметрии) с использованием поверхностных плазмонов видимого диапазона и впервые выполнить исследования по применению ПП в спектроскопии и рефрактометрии металлов терагерцового диапазона.
Диссертация подготовлена на кафедре общей физики Российского университета дружбы народов в тесном сотрудничестве с Научно-технологическим центром уникального приборостроения РАН, Институтом спектроскопии РАН, Институтом физических проблем РАН, Институтом ядерной физики СО РАН и Корейским научно-исследовательским институтом атомной энергии (Республика Корея).
Реализация методов оптической рефлектометрин при возбуждении зондирующим излучением поверхностных шгазмонов
Одним из методов возбуждения ПП является оптический, в котором на поверхность образца воздействуют пучком света с ненулевой -составляющей. Как отмечалось в 1.1, ПП не могут быть возбуждены при непосредственном падении излучения на поверхность ввиду того, что фазовая скорость ПП меньше тангенциальной составляющей фазовой скорости излучения в граничащей с металлом среде при любом угле падения. Поэтому, для согласования скоростей падающей и поверхностной волны, применяют специальный согласующий элемент: либо призму нарушенного полного внутреннего отражения (НПВО), либо дифракционное устройство (решётку, край непрозрачного экрана, апертуру и т.п.). Для возбуждения ПП при реализации методов оптической рефлектометрии в условиях поверхностного плазмонного резонанса используют, в основном, метод НПВО (выполняемый по схеме Отто для непрозрачных образцов и по схеме Кречмана — для прозрачных). Это объясняется простотой математической обработки результатов измерений, их бесконтактным характером, высокой энергетикой отражённого излучения в этом случае.
Возбуждение ПП зондирующим излучением приводит к резким изменениям (по сравнению с измерениями без возбуждения ПП) всех характеристик отражённой волны: её интенсивности, фазы, эллипса поляризации [14]. Причём величина этих изменений связана с эффективностью возбуждения ПП, которая в свою очередь зависит от состояния поверхности и её переходного слоя. В качестве примера на рис.4 приведены расчётные зависимости коэффициента отражения Яр и изменения фазы Др -поляризованного излучения (соответствующего поляризации поля ПП) с А,=633 нм от угла падения ср при возбуждении ПП в медной плёнке толщиной 51 нм с покровным слоем кислорода (па=2,3; а=0,265) различной толщины da. Рис.4. Зависимости амплиту дно-фазовых характеристик р-поляризованного отражённого излучения с Х- бЗЗ нм от угла падения р при возбуждении ГШ в медной плёнке толщиной 51 нм, содержащей покровный слой кислорода толщиной da: кривая 1 - da=0; 2-1 нм; 3-2 нм; 4-3 нм; 5 -4нм. Показатель преломления призмы ЫПВО«р=1,71. Сильная зависимость характеристик отражённого излучения от эффективности возбуждения ПП падающим излучением и обуславливает повышение, как чувствительности, так и точности оптических измерений в условиях ППР. Ниже рассмотрены примеры реализации основных методов рефлектометрии и повышения их возможностей при возбуждении излучением ПП. В основе идеи выполнения эллипсометрических измерений при возбуждении зондирующим излучением ПП лежит факт сильной зависимости амплитудно-фазовых характеристик -составляющей отражённого излучения от эффективности возбуждения ПП. Впервые эллипсометрические измерения в условиях плазмонного резонанса были выполнены ещё в 1972 году [23], несколько лет спустя после осуществления первых экспериментов по возбуждению ПП видимого диапазона методом НПВО [10]. В последующем метод ПП-эллипсометрии неоднократно применялся в исследованиях [24-26].
Положительный эффект, состоящий в повышении чувствительности и точности эллипсометрических измерений, формально очевиден из хода кривых Яр (ср) и Др(ф), приведённых на рис.4, и фактически следует из резонансного характера взаимодействия излучения с поверхностью при возбуждении ПП. Эти преимущества ПП-эллипсометрии обоснованы в работе [27] и позднее подтверждены аналитическими исследованиями авторов работ [28-30]. В качестве примера, на рис.5 приведён ход зависимости поляризационно- го угла i/ \rs\ от угла падения излучения р при возбуждении ПП по схеме Кречмана в структуре, описанной в подписи к рис.4 (ход аналогичной зависимости второго поляризационного угла Д=Др-Д5 не представляет интереса, так как она повторяет ход зависимости Др((р) на рис.4, ввиду того, что Д/sconst в условиях полного внутреннего отражения для s-компоненты). Здесь использованы следующие общепринятые обозначения: гр и rs - амплитудные коэффициенты отражения структуры для р- и s-компонент излучения; Др и As - изменения фаз обеих компонент излучения при взаимодействии со структурой. Из рис.5 видно, что графики зависимостей \у(ф) подобны графикам зависимостей Rp(q ), поскольку rs «1 ввиду полного внутреннего отражения 5-компоненты излучения от основания призмы НПВО. Подобие зависимостей \[/((р) и і?Д(р) позволяет применять серийные эл-липсометры для детектирования ПП видимого диапазона и для определения условий их оптимального возбуждения, при которых вся энергия р-состав-ляющей излучения перекачивается в энергию поля ПП и величина Rp (а, следовательно, и поляризационного угла \\i) равна нулю [31].
Отражательная оптическая спектроскопия проводящей поверхности в условиях ППР
Исходным импульсом развития отражательной ПП-спектроскопии послужили работы А. Отто и Е. Кречмана по фотонному возбуждению ПП методом НПВО и амплитудному детектированию этого события в отражённом излучении [10, 46]. В этих работах установлено, что резонансный провал, наблюдаемый на зависимостях Rp((f) или Rp{co) при возбуждении ПП чрезвычайно чувствителен к состоянию поверхности образца. Оказалось, что действительная и мнимая часть волнового числа ПП кх и кх связаны с угловым положением минимума провала р0 и его угловой шириной ?0 5 на уровне 0,5-(R ax+Rpmin) следующими соотношениями [47]: где п - показатель преломления призмы НПВО.
Измерив значения (р0 и р05, по формулам (13)-(14) рассчитывают к х и к"х. Определённый таким образом волновой вектор кх подставляют в дисперсионное уравнение ПП для 3-х или 4-х слойной структуры [2, 3] и решают его относительно параметров переходного слоя. Новым шагом в развитии метода ПП-спектрометрии стало выполнение Рамановской спектроскопии проводящей поверхности при возбуждении молекул слоя адсорбата полем ГШ [48-50]. Положительный эффект такого шага состоит в том, что вследствие резонансного усиления напряжённости поля при фотонном возбуждении ПП и концентрации поля ПП в приповерхностной области интенсивность спектральных составляющих рассеянного излучения увеличивается по сравнению с накачкой молекул объёмной электромагнитной волной в ІО ч-ЇО раз. Такое повышение дифракционной эффективности позволяет выполнять спектроскопические исследования субмономолекулярыых адсорбционных слоев, получая информацию о структуре и расположении молекул на поверхности.
Сотрудники Института спектроскопии РАН, с целью расширения рабочего диапазона ПП-спектрометра, использовали для возбуждения ГШ тепловой источник излучения Фурье-спектрометра [51]. Это позволило выполнять измерения в диапазоне волновых чисел Р=650-Н2500 СМ"1. Сотрудники Института общей физики РАН, с целью сокращения времени измерений и расширения рабочего диапазона измерений, предложили возбуждать на поверхности образца весь спектр ГШ видимого диапазона источником белого света и одновременно регистрировать частотно-угловые зависимости распределения интенсивности в отражённом излучении [52]. Позднее, в Российском универси таны быстродействующие широкополосные ПП-спектрометры отражательного типа, позволяющие получать усиленные спектры поглощения сверхтонких плёнок в видимом и ближнем ИК диапазонах [53, 54]. Схема одного из таких спектрометров представлена на рис.9. Здесь использован источник белого света 1, две линейки фотоприёмников 7 и 5, устройства обработки данных - 8 и 6. Возбуждение ПП с различными ш происходит на шероховатостях прозрачной металлической плёнки 3, при этом поля ПП видимого диапазона излучаются в призму 4, а поля ПП ИК диапазона - в призму 2. 1.2.4. Рефрактометрия металлов методом 1ШР Применение ПП в рефрактометрии металлов основано на следующих фактах: 1) поле ПП проникает в металл и характеристики ПП (их фазовая скорость, длина распространения и распределение) зависят от оптических свойств металла, описываемых его оптическими постоянными: показателем преломления П] и показателем поглощения к\, 2) при регистрации возбуждения ПП в отражённом излучении наиболее точно измеряемой величиной является угол падения ср0, соответствующий максимально эффективному возбуждению ПП при данных условиях эксперимента; 3) при возбуждении ПП по схеме Отто с величиной зазора h (между призмой и образцом) больше 101, влияние призмы на дисперсию ПП пренебрежимо мало и угол (р0 определяется главным образом оптическими постоянными образца и окружающей среды.
В первых рефрактометрических экспериментах с возбуждением ПП по методу НПВО с применением различных (по показателю преломления пр) призм значения щ и к\ определяли путём подстановки в дисперсионное уравнение ПП углу р0 и угловой ширине резонансного провала cpQ 5 на зависимости Rp{(p) [10, 46]. Эти эксперименты можно рассматривать скорее как качественные, поскольку точность определения щ и к\ составляла десятки процентов.
Разработка способов и устройств реализации плазмонной микроскопии
Существенным недостатком ПП-микроскопии, которым приходится «расплачиваться» за её высокое вертикальное разрешение является малая глубина резкости D, не позволяющая исследовать разновеликие неоднородности. В этой связи, задача регулирования контраста и глубины резкости изображения является актуальной. Пути решения этой задачи предложены в работе [65]. Рассмотрим их в деталях.
Под термином «контраст изображения» в ПП-микроскопии, выполняемой в -поляризованном монохроматическом излучении, понимают физическую величину, рассчитываемую по формуле: где Rpmin- коэффициент отражения, соответствующий оптимальным условиям возбуждения ПП в однородном участке данной волноведущей структуры, Rpmax\ - коэффициент отражения за пределами резонансного провала, R - коэффициент отражения от участка структуры, содержащего неоднородность. Анализ формулы (17) показывает, что чем больше угловая ширина резонансного провала, т.е. чем меньше добротность оптического резонатора, тем больше глубина резкости D и тем меньше контраст К изображения, полученного методом ПП-микроскопии. Поэтому можно выделить три основные возможности регулирования D и К: 1) изменение длины волны зондирующего излучения, 2) изменение показателя преломления окружающей среды, 3) изменение угла падения излучения; 4) внесение в поле ПП плоскогранного зонда, изготовленного из материала, отличного от вещества окружающей среды, имеющего размеры не меньше светового пятна и расположенного параллельно поверхности образца. Хронологически наиболее простой, но неоднозначный способ регулирования К был предложен в работе [66]. Он состоит в изменении угла падения р сколлимированного излучения. Действительно, при изменении р изменяется и коэффициент отражения R от однородного участка структуры, он станет больше величины Rpmin, что приведёт, согласно (17), к изменению К. Однако данный способ не позволяет изменять глубину резкости D изображения и поэтому его лучше применять в сочетании с предложенными выше методами регулирования D и К. Рассмотрим эти методы подробнее на примере конкретной структуры. В качестве объекта визуализации выберем решётку из LiF (па =1,39) толщиной da, сформированную на поверхности медной плёнки толщиной 50 нм, нанесённой на грань призмы с и =1,51. Значения оптических постоянных меди возьмём из [67]. На рис.17 (а) приведены зависимости K(da) для описанной структуры при различных X. Анализ хода этих зависимостей показывает, что при =0,6 мкм контраст изображения решётки достигает своего максимального значения при da =20 нм. Это означает, что при выполнении ПП-микроскопии в этом случае слои LiF с Й?Л 20 нм неотличимы друг от друга. При использовании излучения с Х=0,58 мкм глубина резкости D (т.е. возможность дифференцировать толщины слоя LiF) повышается до 30 нм, а при А=0,55 мкм - до 50 нм. Конечно, увеличение глубины резкости сопровождается уменьшением контраста изображения.
Отличие максимальных значений К от 100% объясняется отличием от нуля величины Rpmin, так как для всех использованных X структура не являлась оптимальной с точки зрения возбуждения ПП. Рассмотрим возможности регулирования контраста и глубины резкости посредством изменения показателя преломления окружающей среды п2 и путём внесения в поле ПП зонда. На рис. 17 (б) приведены зависимости К{ da) для описанной выше структуры при размещении плёнки-образца в воздухе (и2=1,0) и воде (/7,=1,33) и использовании излучения с Х=0,6 мкм (кривые 1 и 4 соответственно). Видно, что при помещении образца в воду глубина резкости возрастает более чем в два раза и превышает 50 нм. На этом же рисунке приведены результаты численного моделирования изменения К при размещении в поле ПП на расстоянии h от поверхности образца медного зонда с плоской поверхностью (при /72=1,0 и А=0,6 мкм), кривые 1-нЗ. Анализ графика показывает, что для увеличения глубины резкости до 50 нм зонд необходимо приблизить к поверхности образца на расстояние h&Q, 1 мкм. Из трёх описанных выше методов регулирования контраста и глубины резкости в ПП-микроскопии, наиболее приемлемым является метод предполагающий смену длины волны зондирующего излучения. Это утверждение основано на следующих фактах: во-первых, это полностью бесконтактный метод (методы со сменой окружающей среды и внесением зонда в поле ПП нельзя назвать таковыми безоговорочно), во-вторых, этот метод безынерционный, что важно для исследования быстропротекающих процессов, и, наконец, он наиболее эффективный, так как позволяет в более широких пределах изменять регулируемые величины. Поэтому мы предложили способ исследования поверхности проводящих образцов методом ПП-микроскопии, состоящий в том, что на образец воздействуют не одним сколлимированным пучком монохроматического излучения, а несколькими такими пучками с различными X, направленными через призму НПВО на образец под различными углами падения, обеспечивающими возбуждение ПП в образце (рис.18) [68]. Регистрацию интенсивности излучения во всех отражённых пучках также осуществляют одновременно.
Определение показателя преломления поверхностных плазмонов терагерцового диапазона интерференционным методом
Как отмечалось в 3.1, отличие фазовой скорости ПП $=С/зе от скорости света С в вакууме столь незначительно (так как Дав = аз -1 и Т. О"6), что определить её можно только интерференционным методом при условии пробега поверхностной волной значительного расстояния (чтобы фазовый набег Дф=Аге -а-2и/А, ПП составил порядка тс). Идея ГШ-интерферометра, описанного в работах [61, 90], состоит в реализации такой схемы интерферометра Майкельсона, когда в одном из плеч устройства излучение проходит часть пути в виде ПП, а затем вновь преобразуется в объёмную волну. Существуя в виде ПП, зондирующее излучение накапливает информацию о поверхности образца, которая переносится на интерференционную картину.
Схема ПП-интерферометра, применённого нами в выполненных экспериментах приведена на рис.35. Излучение ЛСЭ фокусировалось линзой 1 на апертуру 2, дифрагировало на ней и расщеплялось на два пучка, один из которых распространялся под углом к поверхности образца (стеклянная подложка - 3, непрозрачная металлическая пленка - 4) в виде расходящегося пучка объёмных электромагнитных волн, а другая часть преобразовывалась в 1111, распространявшихся прямо по поверхности образца. Пройдя расстояние а, ПП приобретали фазовый сдвиг Лф=А:0-ае -а (где к0=2ж/Х) и, дойдя до края образца, преобразовывались на нём в объёмную волну, несущую информацию о поверхности металла. В области пересечения объёмных волн, исходящих от апертуры 2 и края образца, формировалась интерференционная картина - интерферограмма 5, содержащая информацию о фазовой скорости и коэффициенте затухания ПП. Интерферограмма 5 регистрировалась детектором 6, перемещаемым в вертикальном направлении на расстоянии Ъ от края образца.
Излучение ЛСЭ поступало в установку в форме макроимпульсов длительностью 3 мкс с периодом 1 с, а интенсивность излучения (нормированная на независимо измеренную интенсивность пучка) усреднялась по восьми последовательным импульсам, детектировалась и запоминалась в цифровом осциллографе.
Исследуемые образцы устанавливались как неотъемлемая часть ПП-интерферометра в специальную приставку, позволяющую изменять и замерять расстояние а с точностью 0,1мм. Обычное лезвие бритвы использовалось как дифракционный элемент для возбуждения ПП («апертурный» метод возбуждения). Режущий край лезвия располагался над поверхностью образца на расстоянии 2мм, сохранявшемся неизменным во всех экспериментах. Излучение ЛСЭ фокусировалось на образованную таким образом щель полиэтиленовой линзой с фокусным расстоянием 15 см. В качестве детектора излучения использовался охлаждаемый жидким гелием германиевый фоторезистор, легированный галлием. Входное окно криостата было ограничено горизонтальной диафрагмой шириной 2 мм. Отношение сигнал-шум выдерживалось на уровне 100, а расстояние Ъ между детектором и краем образца оставалось постоянным (200 мм) во всех экспериментах. 3.2.2. Согласно [90], условие наблюдения интерференционного максимума в точке с координатой z имеет вид: где z0 - соответствует нулевой оптической разности хода между двумя интерферирующими объёмными волнами, т = 1, 2, 3 ... - номер максимума, 6 - дополнительный фазовый сдвиг, приобретаемый излучением при срыве ПЭВ с края образца и преобразовании в объёмную волну. В этой системе уравнений содержится три неизвестных величины: z0) 0, зз . Авторы работы [90] предложили несколько графических алгоритмов определения аг в предположении, что величина 0 = 0, а значение координаты z0 совпадает с поверхностью образца. Такие упрощения (по крайней мере, второе из них) допустимы в средней области ИК диапазона, но в ТГц области частот точность определения координат максимумов должна составлять не менее 0,1 мм; только в этом случае можно претендовать на определении аз с точностью до четвёртого знака после запятой. Поэтому мы разработали новую методику определения аз по интерферограммам, полученным методом 1111-интерферометрии. Эта методика является аналитической и состоит в следующем.
