Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Исследование когерентных электромагнитных и акустических процессов II
1.1. Поляризационное эхо 12
1.2. Спиновое эхо и фазовая релаксация 15
1.2.1. Метод уравнений Блоха ;; 17
1.2.2. Метод оператора эволюции 19
1.2.3. Состояние эксперимента 21
1.3. Аппаратурный комплекс, используемый для решения поставленной задачи 23
ГЛАВА 2. Исследование поляризащонюго эха в монокрис таллах 27
2.1. Поляризационное эхо в сегнетоэлектрическом монокристалле KN2 Р&4 29
2.2. Поляризационное эхо в монокристалле BOgrtaWrOff 32
2.3. Макроскопическое стимулированное поляризационное эхо в сегнетоэлектриках 35
2.4. Формирование поляризационного эха в сегнетоэлектриках, помещенных во внешнее электрическое и магнитное поле 41
2.4.1. экспериментальные результаты в магнитном поле 42
2.4.2. экспериментальные результаты в электрических полях 53
ГЛАВА 3. Исследование электронного спиноюго эха и фазовой релаксации в монокристаллах, содержащих парамагнитные примеси группы железа, и стеклах 58
3.1. Электронное спиновое эхо в монокристаллах 58
3.1.1. Экспериментальные результаты в рубине 59
3.1.2. Теоретическая интерпретация экспериментов с рубином 65
3.1.3. Экспериментальные результаты в Aez03:Fe3+ 68
3.1.4. Модуляция огибающей сигнала электроного спинового эха 70
3.1.5. Экспериментальные результаты в /г/ґЩ.-^е3*.'. 75
3.2. Аналоги электронного спинового эха в стеклах 77
3.3. Двухчастотное измерение фазовой релаксации в железо-иттриевом гранате 82
ГЛАВА 4. Исследование распространения коротких акустических импульсов через резонансно-поглощащую среду 9І
4.1. Акустическая самоиндуцированная прозрачность в LweDs:FeZ4' 91
4.2. Укорочение необратимых времен релаксации в 3+ ltft/B03 :Fe под действием гиперзвука 95
Заключение 100
Литература 104
- Спиновое эхо и фазовая релаксация
- Поляризационное эхо в монокристалле BOgrtaWrOff
- Теоретическая интерпретация экспериментов с рубином
- Укорочение необратимых времен релаксации в 3+ ltft/B03 :Fe под действием гиперзвука
Спиновое эхо и фазовая релаксация
Распределение ловушек близ зоны проводимости практически непрерывно. Ими предложены две модели формирования ПЭ в этих кристаллах. Первая модель аналогична модели спинового эха [i] , вторая модель - параметрическая. Последняя модель особенно интересна в случае, когда первый импульс имеет частоту со , а второй импульс -OJ , , /2 3c J . При этом авторы [28] детектировали сигналы ПЭ на частотах 4g а) , /2 » Ы » 3cJ . Ряд экспериментов подробно обсужден в [30-33] .
В настоящее время твердо установлено, что сигналы ПЭ имеют электрическую природу, связанную с возникновением в кристалле неравновесного распределения объёмного электрического заряда или электрической поляризации после подачи первого импульса. Эта поляризация состоит из элементарных электрических диполей, описываемых, как уже упоминалось, осцилляторной моделью с бесконечным энергетическим спектром.
В этом случае равновесная матрица плотности системы будет: где N - число осцилляторов; 7 - температура; ( - матрица, имеющая только один матричный элемент 6 - Ф О , &// / ; Qg и &- операторы рождения и уничтожения -го осциллятора, удовлетворяющие правилам коммутации бозонных операторов; кБ - постоянная Больцмана. Среднее значение неравновесной электрической поляризации Р может быть вычислено как где l(t) - оператор эволюции системы; С jT ACJg 1р-%) = /уЪ 2 «Я (t - TJ}; - время включения /р -ого возбуждающего импульса; о%ЛО) — .AoJg(a Q -f- i) ; cJ„ - частота в -ого осцилля-тора ffe =ZCcC, afe "& + аа/е- " 0; Of и о„ - постоянные взаимодействия импульсов с осцилляторами. Расчет показывает [б] , что неравновесная поляризация среды в момент генерации эха равна: где Эр - площадь импульса - параментр, обусловленный углом поворота электрического диполя в эффективном поле -ого импульса; . Jd/ - величина элементарного электрического диполя.
Интенсивность дипольного излучения в единицу телесного угла а ш A7yjgfZ/J/b-c e/sA%t/гЩ St 2? , где cf - угол между с/ и направлением излучения. Генерируемое поле в момент формирования эха пропорционально величине где - фаза генерируемого поля.
Поскольку в монокристаллах в качестве объектов, формирующих сигнал эха могут встречаться "дефекты" с весьма высокими собственными частотами, то возможна постановка экспериментов в гигагерцовой области частот, которые были нами выполнены.
Спиновое эхо - это когерентный электромагнитный отклик системы примесных центров на воздействие двух или более сдвинутых во времени радиочастотных импульсов.
Длительность импульсов АҐр (/ -/,2... /г) и время между ними 2Х_2 должны удовлетворять следующим условиям: Ъ 7 2 2 т2 rj Ъ,Тг , (I.2.I) где Tf - время продольной (энергетической ) релаксации; Т -время поперечной (спин-спиновой и фазовой) необратимой релаксации; /2 - время поперечной обратимой релаксации, обусловленное разбросом электрических и магнитных полей вследствие дефектов кристалла.
Первое экспериментальное наблюдение этого сигнала для системы резонирующих ядер осуществлено в 1950 г. Ханом [i] . Состояние экспериментальной методики для ЭСЭ подробно описано в монографии [34] .
Оптимальные условия для наблюдения спинового эха при 2-х импульсном воздействии (первичное эхо) следующее: //У,лг = ; г4 =- , (І.2.іа) где ff - гиромагнитное отношение; /if и - амплитуды напря-женностей магнитного поля возбуждающих СВЧ-импульсов; Aff и At - длительности возбуждающих импульсов.
Обычно на практике для возбуждения сигналов эха часто пользуются СВЧ-импульсами длительности Л tf =А t2 =А Т , создающими одинаковую напряженность магнитного СВЧ поля в резонаторе Uf=M2-// В этом случае сигнал эха максимален при упДГ-- и равен 0,76 от величины сигнала при выполнении условий (1.2.1а). На рис.1 изображена схема возбуждения спиновых индукций и эха. Воздействие третьего возбуждающего импульса в момент времени Г, приводит к генерации стимулированного и вторичных эха в момент Tf+ , 2 -2? 2zf 7; , Tf соответственно.
Поляризационное эхо в монокристалле BOgrtaWrOff
Гомологический ряд водородсодержащих сегнетоелектриков характеризуется низкой температурой фазового перехода. Однако, анализ существовавших на момент появления работы [Ш5] экспериментальных и теоретических данных показывал, что явление ПЭ связано с характерными свойствами упорядоченной сегнетоэлектрической фазы вещества, а не с конкретными особенностями какого-либо из ферроэлектриков, поэтому необходимо было продолжить поиск явления и в кристаллах с высокой температурой фазового перехода Тс» Ю0С, представляющие большой интерес для квантовой оптики. Нами было обнаружено ПЭ в полидоменном кристалле Ba2NaNSs01s , который известен под названием "банан".
"Банан" является одним из наиболее перспективных оптических нелинейных кристаллов, известных в настоящее время, т.к. под действием больших оптических мощностей он не подвержен оптическому разрушению [51] И разбросу оптических параметров по объёму образца. В нем удалось осуществить непрерывную генерацию зеленого света под действием гранатового неодимового лазера [57] и перестройку частоты в интервале 0,88 1,06 мкм [53] .
Физические свойства "банана" изучались в работе [54] . Кристалл плавится при температуре І440С, в параэлектрической фазе обладает симметрией А/т или А/ттт, Ниже точки - 585С обладает тетрагональной симметрией, точечная группа 4 mm . Ниже 300С кристалл приобретает орторомбическую структуру, точечная группа 2 mm . В кристалле имеются различного рода дефекты: вакансии которые входят в кристалл по формуле а х 2-2х) 7о за ( = 0,13 - характерный пример); протоны и дейтерий, локализованные в пустотах П ; микроскручивание, которое сохраняет направление оси С , но переставляет оси О. и о в различных участках монокристалла ниже 300С. 0 генерации звука частоты У 10 Гц в "банане" сообщалось в работе [55] .
Эксперименты проводились на цилиндрическом образце с диаметром 0,5 и длиной 0,8 см. Ось цилиндра и вектор электрического поля электромагнитной волны были параллельны оси кристалла. Электромагнитные импульсы длительности Л о J 3.10 с генерировались и принимались обычным способом jflll] . На рисунке 4 приведена одна из характерных осциллограмм, где виден как сигнал ПЭ, так и короткие гиперзвуковые импульсы, генерированные в образце. Как в случае монокристалла дигидрофосфата калия [49] , так и в "банане", звуковые импульсы не проходили через весь образец, а отражались от каких-то Рис. 4. Осциллограмма поляризационного эха и гиперзвуковых импульсов в BozNQNSsOf5 на частоте 9,46 10 Гц при температуре 4,2 К. О. к 6 - соответственно, первый и второй возбуждающие импульсы, сопровождаемые серией затухающих звуковых импульсов; С - поляризационное эхо; d и Є - звуковые сигналы, генерированные импульсом Q. . Одно большое деление соответствует 2.10 с. препятствий (возможно, от стенок доменов), расположенных на расстоянии " 2.10-1 см от торца цилиндра.
Как и в ранее изученных кристаллах [Ші] , в "банане" время обратимой релаксации для системы электрических диполей Т2 = А = ЗЛО с определяется длительностью возбуждающих импульсов. Это связано с тем, что возможный спектр колебаний системы диполей широк и At определяет ширину захвата л At этого спек-тра импульсом и тем самым и Т2 . Время fu 1,5.10" с оказалось на порядок величины короче Т2 в КИ2 04 .
Результаты эксперимента, а также обнаружение сигналов ПЭ в ниобате и танталате лития ( /.cNe03 , LlTa03 ) показывают, что метод ПЭ также применим к исследованию сегнетоэлектриков с высокой точкой фазового перехода.
Для танталата лития характерно наличие хорошо выраженного порога насыщения эха в зависимости от мощности возбуждающих импульсов. На рис. 5 приведена такая зависимость. При уровне мощности СВЧ импульсов, соответствующем максимуму сигнала эха, наблюдается генерация серии повторных эхов (рис. б), но при этом мощность оказывается не достаточной для генерации звука. С увеличением уровня мощности улучшаются условия генерации звука, однако, при этом, за счет интенсивного рассеивания фронта звуковой волны, ухудшаются условия формирования ПЭ. На рис. 7 показана картина эха на фоне переотраженных от стенок доменов звуковые импульсы.
Теоретическая интерпретация экспериментов с рубином
Из (3.1.2) получим оценку для времени Т в случае перехода 4(+1/2 - -1/2); Z; I(rI0-/ c. Обсудим теперь результаты измерения / на основании (3.1.1) и (3.1.2). Согласно (3.1.2) переход (-1/2 - +1/2) обладает более коротким временем 7 , чем переход (+1/2 - - - +3/2), эксперимент действительно дает 7 ) - 7 2fej . В соответствии с (3.I.I) отношение 2fs) .Cf)00 Ю» эксперимент же дает меньшее число / " і б. Несовпадение экспериментальных данных с теорией можно объяснить тем, что по мере роста концентрации С ухудшается качество кристалла. Это делает ионы неэквивалентными. Последнее подтверждается данными для 4/ : при Н01 С резонансные линии сильно уширены дефектами кристалла. По-видимому, это обстоятельство сильнее затрагивает переход (-1/2 1/2), чем переход (-1/2 - - - 3/2). Действительно, переход (-1/23/2) уширяется уже в первом приближении разбросом констант кристаллического поля или осей блочной структуры. Поэтому согласно (3.1.2) должно быть 5/ 7 (4) j Ґ8) эксперимент же дает обратное нера венство. Расчёты показывают, что основной вклад в J вносят диагональные элементы диполь-дипольных взаимодействий ионов Cr - -«-Cr , недиагональные же элементы дают малый вклад. Однако, общая теория локального спинового эха показывает [75] , что при наличии сильного неоднородного уширения линии резонанса, диагональные вклады не входят в расчеты времени Т2 . Таким образом, экспериментально установленное неравенство 7 /-7j 7ф , ZI o демонстрирует подавление динамических спин-спиновых взаимодействий дефектами кристалла.
Наличие тонкой структуры ЭСЭ также увеличивает объём информации о динамике спин-спиновых взаимодействий и концентрации магнитных частиц, получаемой этим методом. К сожалению, простая формула (3.1.I) не может быть непосредственно использована для измерения концентрации , так как дефекты кристалла могут значительно уменьшить эффективное значение э f .С другой стороны, именно f9 ,а не цвет кристалла, связанный с f , определяет в некоторых случаях практические свойства рубина, и этот параметр непосредственно измеряется методом спинового эха.
Структура энергетических уровней иона / Є в / изображена на рис. 22 [76,77] . РІами исследовался при комнатной температуре спектр ЭПР этого иона при продольной и поперечной ориентаци-ях оптической оси С относительно И с . При этом получено удовлетворительное согласие с результатами работ [76,77 . Концентра-ция парамагнитных ионов составляла 5.10 . Формула линии являлась промежуточной между гауссовой и лоренцевои. В направлении оптической оси параллельном внешнему магнитному полю наблюдается пять линий ЭПР в соответствующих магнитных полях, отвечающих пра вилу отбора. В перпендикулярной ориентации И01С наблюдались 3 линии ЭПР в полях 1362,3 Э, 3374,6 Э, 7287 .
Методом ЭСЭ получены более подробные данные при различных углах G между осью С и магнитным полем. Во всех ориентациях наблюдается модуляционный характер спада как первичного, так и стимулированного эха. Модуляция обусловлена тонкими 3+ 57 "% 27 и сверхтонкими взаимодействиями Fe, которые хорошо обнаруживаются методом ЭСЭ. Характерная кривая спада I(Z) в поле //0 = 7396 Э приВ = 0, изображена на рис. 23. Для этого случая найдены значения времен релаксации: го 4.10 с, Tf 2,2.10 с. Модуляция огибающей сигнала электронного спинового эха. В случае сверхтонкого и суперсверхтонкого взаимодействий реализуется механизм, рассмотренный в работе [78].
Пусть образец помещен в постоянное магнитное поле //0 , обеспечивающее резонансное расщепление электронных уровней парамагнитных центров. Помимо этого поля в местоположении каждой частицы будет существовать дипольное поле как электронного S , так и ядерного Т спинов. При этом поле электронов на ядре /гэ составляет приблизительно 10 Э, а поле ядра на электроне составляет около I Э. На ядерный спин одновременно действуют как поле //0 , так и дипольное поле /г электронного спина, которое в зависимости от того, в основном или возбужденном состоянии находится электронный спин $ » будем соответственно обозначать /гэ или h .
Укорочение необратимых времен релаксации в 3+ ltft/B03 :Fe под действием гиперзвука
Железо-иттриевый гранат (ЖИГ) является перспективным веществом для исследования физической природы ферромагнетизма и различных процессов релаксации коллективных квазичастиц [90] . После синтезирования этих материалов [9l] их магнитные и упругие свойства были исследованы методами ферромагнитного и магнитоупругих резонансов. Однако, на базе каждого стационарного резонансного эффекта могут быть развиты техника и методика наблюдения импульсных сигналов типа эха на тех же резонансных переходах [2j.
Впервые ферромагнитное эхо на магнитостатических модах колебаний было обнаружено в работе [з] , где теоретическая интерпретация эффекта была дана на основании уравнений Блоха, содержащих время продольной релаксации 7 и время релаксации поперечной компоненты намагниченности Т2 . При этом частотная ширина охвата магнитостатических мод описывалась обратным значением длительности возбуждающего импульса.
Нами было экспериментально исследовано ферромагнитное эхо в более высоком частотном диапазоне [Шб] . Ферромагнитное эхо и индукция на частоте 10 ГГц наблюдались нами на установке, описанной в главе І [Ші] . Аналогичные эксперименты мы провели на частоте го 40 ГГц. В экспериментах использовались два образца }КИГ с поверхностями, обработанными по 7 классу чистоты. Образец А - диск диаметром Ы = 4 и толщиной I мм с осью кристалла [iOO], расположенной перпендикулярно плоскости диска; образец Б - сфера с радиусом 0,75 мм.
Спектры ферромагнитного резонанса при комнатной температуре образцов А и Б, снятые на частотах 10 и 40 ГГц, приведены на рис.27,28 и обусловлены возбуждением магнитостатических мод образца [92] .
Сигналы индукции и эха на частоте со 10 ГГц наблюдались в двух ориентациях: магнитное поле //0 направлено вдоль оси [Ю0], при этом И0 = 3400 Э, 7J I0"3 с, Т2 г 2-Ю"7 с,л// = 30 Э, Tz v 3.10 с; магнитное поле И0 направлено перпендикулярно оси [Ю0] , при этом //0 = 4300 Э, Tf Ю :3 с; 7 7Л0"8 с, лИ = 30 Э и /5 го 3.10"" с. Здесь (как и выше) 7 , Тг ЬТ2 -соответственно времена продольной, необратимой поперечной и обратимой поперечной релаксаций; f/G- резонансное значение статичес кого магнитного поля и л И - ширина линии ферромагнитного резонанса, на которой наблюдалось эхо.
На рис. 29 приведена осциллограмма ферромагнитной индукции на частоте 10 ГТц. Осцилляции, сопровождающие спад сигнала индукции, могут быть обусловлены генерацией магнитоупругих волн. Величина потерь на преобразование этих сигналов на два порядка превосходила потери, найденные в работе [93] для магнитоупругих волн на частоте 8,5 ГГц при комнатной температуре. Это может быть связано с дефектами кристалла и менее качественной обработкой его торцов.
На рис. 30 приведены сигналы двух возбуждающих импульсов и сигнал эха на частоте 40 ГТц когда направление внешнего магнит ного поля совпадает с направлением оси [іОО] . В этом случае Н0 = 13500 Э, Tf Ю 3 с, Т2 КГ7 с, З.Ю"8 с, //= 300 Э.
Время продольной релаксации 7/ определялось по спаду интенсивности эха в зависимости от частоты повторения возбуждающих импульсов. Спад сигнала стимулированного ферромагнитного эха, который также наблюдался в данных экспериментах, определял время 12 7 2. » отвечающее за ферромагнитную кроссрелаксацию, т.е. перенос энергии от возбуждающего пакета ферромагнитных мод к соседним близколежащим по частоте модам. Это согласуется с тем фактом, что в наших образцах А Н - неоднородная ширина линии, т.к. времени Т2 соответствует однородная ширина линии j// 0,25 Э, a Tz определяется длительностью возбуждающих импульсов 7 At и задается частотной шириной охвата ферромагнитных мод возбуждающим импульсом. Несовпадение по порядку величины времен І2 и // свидетельствует о том, что они вызваны различным физическим механизмом взаимодействия. По нашему мнению, 7? может быть обусловлено: 1) всеми типами магнон-решеточного взаимодействия с участием тепловых фононов; 2) фурье-компонентами флуктуирующего поля от посторонних магнитных примесей, если их частота релаксации попадает в область ферромагнитного резонанса, область фазовой релаксации однородной прецессии; 3) всеми магнон-магноиными взаимодействиями, которые пространственно искажены дефектами решетки (т.е. существуют в малых частях образца, а возникновение и уничтожение магнонов происходит в различных областях).
Измерение времени 5 показывает, что трехмагнонный процесс, который переводит однородную по образцу прецессию намагниченности в магноны той же энергии в результате рассеяния на неоднороднос-тях границы образца [90] определяет значение Tz
Действительно, Tz соответствует поле 0,25 Э, а неоднородности порядка R 5.10 см. уже дают Л И - 6 Э. Отдать предпочтение какому-нибудь из механизмов трудно, они, безусловно, вносят вклад в Т2 .Из того факта, что при 4,2 К в наших образцах исчезают сигналы эха, можно сделать вывод о возможном присутствии в них посторонних парамагнитных примесей с коротким временем релаксации при комнатной температуре, поэтому и механизм "3" может участвовать в определении Tz . Статические механизмы уширения, определяющие АН VL Т , также разнообразны: 1а) разброс по образцу размагничивающих полей; 2а) разброс внутренних полей, обусловленных замороженными при помощи дефектов спинами; За) локальное поле от примесей на частотах гораздо больших частот ферромагнитного резонанса; 4а) магнон-магнонные взаимодействия, распространяющиеся на весь образец.
Возрастание Л И в 10 раз при увеличении //0 в 4 раза может быть объяснено, по-видимому, механизмами 1а и 4а. В последнем случае трехмагнонныи процесс может дать наблюдаемое значение при / 2.10 см. Спин-решеточная релаксация редкоземельных ионов с анизотропным о. - фактором также может дать возрастающий с Н0 вклад в АН .
Существенное различие между ферромагнитным и поляризационным эхом, кроме причин ответственных за возникновение, заключается в том, что при температуре жидкого гелия ферромагнитное эхо подавляется из-за наличия посторонних примесей и дефектов в образце
