Введение к работе
Актуальность темы
Активация химических элементов нейтронами, приводящая к образованию радиоактивных изотопов, успешно используется для целей анализа. Нейтронно-активационный анализ сыграл особую роль в развитии аналитической химии ультрамалых концентраций элементов, по существу определив прогресс во многих областях науки и техники. Первые работы по активационному анализу были нацелены на контроль содержания следов «вредных» (прежде всего нейтроноэахватных) элементов в конструкционных материалах для ядерной энергетики. Сопутствующая активация элементов конструкционных материалов, приводящая к образованию долгоживущих радионуклидов, не вызывала каких-либо сомнений, так как их радиоактивность была несопоставимо ниже радиоактивности облученного ядерного топлива. Лишь по истечении срока эксплуатации ядерных установок как промышленного, так и военного назначения проблема утилизации их конструкций стала достаточно острой. Если для облученного топлива разработаны технологии его переработки и утилизации отходов, то для утилизации различных конструкционных материалов единая технология едва ли возможна. Особенно отчетливо эта проблема была осознана, когда встала задача разработки термомоядерного реактора, являющегося экологически привлекательной альтернативой обычной ядерной энергетике, основанной на реакциях деления. Хотя термоядерный синтез и не ведет к образованию радиоактивных продуктов, одним из результатов реакции (d,t) является образование быстрых (14 Мэв) нейтронов, обладающих высокой проникающей способностью и порождающих активацию окружающих конструкций. Поэтому при использовании конструкционных материалов, разработанных для ядерной энергетики, наблюдается образование неприемлемо большого количества долгоживущих радионуклидов.
На основании решения Координационного Совета по проблеме «Исследование и создание конструкционных материалов для термоядерных реакторов» АН СССР и Государственного комитета по атомной энергии в ИМЕТ РАН и ГЕОХИ РАН в 80-х годах были начаты первые в стране работы по созданию малоактивируемых материалов. Важно отметить, что эта тематика актуальна не только для термоядерной энергетики, но и для традиционной ядерной, особенно с учетом приоритетного развития реакторов на быстрых нейтронах.
Первым шагом при разработке малоактивируемых материалов является расчет ядерных трансмутаций, протекающих при облучении материалов нейтронами произвольного энергетического распределения, определенного для каждой конкретной установки. Очевидно, что обычный формализм, описывающий активацию тепловыми нейтронами, не работает и необходимо решение задачи в общем виде с использованием дифференциальных сечений, включая рассмотрение многочисленных реакций, протекающих при длительном облучении. Последний
фактор диктует необходимость учета ядерных реакций высокого порядка (как показала практика — вплоть до 6-го), вовлекающих как изотопы исходных элементов, так и продуктов их активации/распада (стабильные и радиоактивные изотопы), что заметно усложняет расчетную задачу.
С другой стороны, разработка малоактивируемых материалов подразумевает строгий контроль элементного состава, в том числе и по микропримесям. Для решения этих задач подходит инструментальный (недеструктивный) нейтронно-активационный анализ (ИНАА). Так как анализируемые объекты достаточно сложные, то применение полупроводниковой гамма-спектрометрии и программных средств для обработки данных является обязательным условием при разработке эффективного метода анализа. В свою очередь инструментальный активационный анализ отличается высокой производительностью, поэтому без эффективных средств обработки и хранения получаемой информации трудно обойтись. В данной работе впервые предложено использовать реляционные базы данных в качестве основы для организации системы хранения и обработки результатов нейтронно-активационного анализа и обеспечения его качества. В работе предложена концепция и создана интегрированная информационная среда на основе реляционных баз данных как для нейтронно-активационного анализа, так и для разработки малоактивируемых материалов.
Цели и задачи работы
Компьютеризация активационного_а.нализа и гамма-спектрометрии:
разработка новых алгоритмических моделей и программ для обработки полупроводниковых гамма-спектров при проведении нейтронно-активационного анализа, измерения радиоактивности окружающей среды,
разработка способа оценки эффекта истинных совпадений для гамма-слектрометрии объемных радиоактивных источников,
разработка и тестирование компараторного (без использования стандартных образцов сравнения) варианта активационного анализа по короткоживущим радионуклидам с элементами внутренней самодигностики качества результатов анализа и разработка базы оцененных ядерно-физических данных для компараторного НАА,
разработка системы обработки лабораторной информации на основе реляционных баз данных при проведении рутинного нейтронно-активационного анализа,
создание средств и методов для оценки качества обработки данных в полупроводниковой гамма-спектрометрии.
Разработка теоретических и практических подходов к созданию нового класса конструкционных материалов для ядерной энергетики — малоактивируемых материалов, отличающихся ускоренным спадом наведенной радиоактивности:
расчет активации и динамики спада наведенной радиоактивности во времени, а также оценка ядерных трансмутаций при облучении конструкционных материалов нейтронами с задаваемым энергетическим распределением,
исследование различных факторов, влияющих на динамику спада радиоактивности во времени и выдача соответствующих рекомендаций по оптимизации состава материалов,
исследование взаимосвязи ядерных трансмутаций и фазовой стабильности материалов,
разработка вариантов переработки облученных материалов с целью их возращения в производственный цикл.
Научная новизна
Разработаны оригинальные методы и алгоритмы для обработки гамма-спектрометрической информации как для первичного анализа спектров (поиск и идентификация пиков, обработка накладывающихся пиков), так и изотопной идентификации радионуклидов, количественного варианта нейтронно-активационного анализа;
создан метод для оценки эффекта истинных совпадений при измерении радиоактивности объемных источников с использованием полупроводниковых детекторов;
разработан оригинальный метод двухкомпараторной стандартизации при проведении НАА по короткоживущим изотопам, включающий самодиагностику и контроль результатов анализа;
разработана концепция и алгоритмы лабораторной информационной системы (UMS) для обработки результатов НАА и обеспечения его качества;
разработаны теоретические и экспериментальные основы для создания нового класса конструкционных материалов, отличающихся ускоренным спадом наведенной радиоактивности;
разработана модель и создана компьютерная программа для оценки ядерных трансмутаций высокого порядка при облучении нейтронами произвольного энергетического распределения;
оценено влияние примесных элементов и изотопного состава различных материалов на активацию и кинетику спада наведенной радиоактивности;
исследовано влияние ядерных трансмутаций при нейтронном облучении на фазовую стабильность ряда материалов.
Практическая ценность
Разработаны новые методы, алгоритмы и на их основе компьютерные программы
для обработки полупроводниковых гамма-спектров для нейтронно-
активационного анализа и измерения радиоактивности образцов окружающей
среды, которые внедрены в десятках лабораторий страны. Лицензионная версия
программного обеспечения распространялась вместе с многоканальными
анализаторами серии NUC (Венгрия).
Впервые разработано программное обеспечение (ACTIVA) для оценки ядерных трансмутаций и активации при облучении химических элементов (изотопов) нейтронами задаваемого энергетического порядка и с учетом ядерных реакций высокого порядка.
Предложена концепция атласа активации и разработана его структура на основе многотабличной реляционной базы данных, содержащей результаты расчетов трансмутаций. Созданный атлас активации используется для проведения оценок активации, кинетики распада, изменения химического состава и других материалов конкретного состава с использованием разработанного набора запросов и макропрограмм.
-Разработанное программное обеспечение ACTTVA и атлас активации успешно
использованы для разработки нового класса конструкционных малоактивируемых материалов.
Создана база данных результатов панорамного анализа большого числа продуктов и прекурсоров, выпускаемых отечественной промышленностью, которые могут быть использованы для получения малоактивируемых материалов. Эта база данных использована для оценки активационных свойств потенциальных шихтовых материалов и оптимизации их выбора при практической выплавке новых малоактивируемых материалов, таких как хромомарганцевая сталь (10-20)Х12Г20ВФ, ряда ферритных сталей (10Х9ВФА и 10Х12ВФТ), сплавов на основе ванадия, как традиционного состава (V-4Cr-4TI), так и оригинальных V-Ga. .^,-^
Показано, что пятиокись ванадия,-полученная при регенерации топочных газов ТЭЦ, в отличие от традиционной технологии ее получения иэ железорудного сырья, имеет более благоприятный микроэлементный состав для создания малоактивируемых материалов.
Разработана система взаимосвязанных баз данных для проведения различных расчетов, использующих нейтронную активацию: это разработка малоактивируемых материалов, нейтронно-активационный анализ, включая компараторный вариант стандартизации. Созданная реляционная база данных для обеспечения компараторной стандартизации в НАА размещена на сервере ИЮПАКа в свободном доступе для пользователей: .
Проведенные исследования и их практическая реализация позволили в дальнейшем в составе группы экспертов МАГАТЭ создать комплекс гамма-спектров, а также сопутствующих методик и рекомендаций для тестирования програмного обеспечения для гамма-спектрометрии.
На защиту выносятся:
Методы, алгоритмы и программное обеспечение для обработки полупроводниковых гамма-спектров и проведения активационного анализа.
Метод расчета поправки для учета эффекта истинных совпадений (каскадного суммирования) с целью устранения соответствующей систематической
погрешности при гамма-спектрометрическом измерении объемных образцов, содержащих радионуклиды с каскадными переходами и программное обеспечение.
Метод, алгоритмы и программное обеспечение двухкомпараторного нейтронно-
активационного анализа по короткоживущим радионуклидам с элементами
самодиагностики для обеспечения качества результатов анализа.
Концепция, алгоритмы и программное обеспечение лабораторной информационной системы (UMS) для нейтронно-активационного анализа на основе реляционной базы данных.
Теоретические и практические основы разработки нового класса малоактивируемых конструкционных материалов для ядерной энергетики, отличающихся ускоренным спадом наведенной радиоактивности:
алгоритмы и программное обеспечение для расчета активации и ядерных трансмутаций при нейтронном облучении материалов;
обоснование выбора основных и легирующих элементов для создания малоактивируемых сталей и сплавов на основе ванадия; требования к чистоте шихтовых материалов; результаты исследования перспективности применения изотопно-обогащенных элементов; результаты исследования нетрадиционного источника сырья для получения ванадия.
Результаты исследования влияния ядерных трансмутаций на фазовую
стабильность сталей при их облучении нейтронами различного энергетического
распределения.
Апробация работы
Результаты работы были представлены на большом числе конференций и совещаний: Международный конгресс по аналитической химии (ICAS-2006), Москва, 2006 г.; Asla-РасІЛс Symposium on Radlochemlstry (APSORC-2005), Beijing, China, 2005,; 2-й Международный симпозиум «Разделение и концентрирование в аналитической химии и радиохимии», Краснодар, 2005 г.,; Всероссийос конф. по аналитической химии «Аналитика России - 2004», Москва, 2004 г; 11-th International conference "Modem trends In activation analysis* Guildford, UK, 2004; VII Российско-китайский симпозиум "Новые материалы и технологии', Агой, РФ, 2003 г.; VII Международное совещание "Проблемы прикладной спектрометрии и радиометрии", п. Менделеево, 2003 г.; VII Международное совещание "Проблемы прикладной спектрометрии и радиометрии" Менделеево, 2002 г.,; 1-я Всероссийская конференция «Аналитические приборы», С-Петербург. 2002; Российская конференция «Материалы ядерной техники», Агой, Краснодарский край, 2002 г.; VI Международное совещание "Проблемы прикладной спектрометрии и радиометрии», 2002 г., г. Обнинск; VI SIno-Russlan International Symposium on New Materials and Technologies, Beijing, China 2001; 3-rd International ko-users Workshop, Bruges, Belgium, 2001; 5-th International Conference on Nuclear and Radlochemlstry, Pontreslna, Switzerland, 2000; V Russian-Chinese Symposium, Balkalsk, 1999; 4-th Intematlnal Conference on Nuclear and Radlochemlstry, September, St.Malo, France,
1996; 4-th International Conference Methods and Applications of Radioanalytlcal Chemistry (MARC4), Kallua-Kona, USA, 1997; VIII International Conference on Materials for fusion reactor (ICFRM8), Sendal, Japan, 1997; Second International ko-Users Workshop, Ljubljana, Slovenia, 1996; 3-rd International Conference "Nuclear physics for protection of the environment", Dubna, RF, 1995; VII International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM87), Obninsk, RF, 1995; III International Conference on Methods and Applications of Radioanalytlcal Chemistry, (MARC-Ш), Kona, USA, 1994 и многих других.
Публикации
Основные результаты работы изложены в 82 статьях, опубликованных в ведущих российских и международных журналах, список которых приведен в конце диссертации.
Вклад автора
Вклад автора в работы, выполненные в соавторстве и включенные в диссертацию, состоит в формировании направления и общей постановке задач, разработке теоретических решений и экспериментальных методик, проектировании и написании программного обеспечения, анализе и обобщении полученных результатов.
