Введение к работе
Актуальность темы. В последние годы спектроскопия комбинационного рассеяния света (КРС) уверенно занимает одно из лидирующих положений среди прочих оптических методов в исследовании практически всех без исключения элементарных возбуждений в полупроводниковых кристаллах.
Процесс КРС на фононах, который осуществляется через возбужденные состояния электронной подсистемы кристалла, и итогом которого является рождение (или исчезновение) фонона и испускание кванта света, несет в себе ценную информацию о: 1) фононном спектре кристалла, 2) механизмах электрон-фононного взаимодействия, 3) механизмах фонон-фононного взаимодействия, исследования которых относятся к числу важнейших задач физики полупроводников. Наряду с изучением фундаментальных характеристик, спектроскопия КРС позволяет определять состав, структурные параметры полупроводниковых соединений, величины встроенных механических напряжений и ряд других характеристик, полезных для практики.
В этой связи, актуальность исследования методами КРС новых перспективных полупроводников не вызывает сомнений. Особую актуальность представляют исследования КРС в новых слоистых полупроводниковых соединениях, демонстрирующих большое многообразие типов фононов, вариантов фонон-фононного , электрон-фононного взаимодействия. К числу таких соединений относятся "искусственные" слоистые полупроводники: многослойные структуры с квантовыми ямами (МСКЯ) и полупроводниковые сверхрешетки (СР), где квантуются как электронные, так и колебательные возбуждения, а также и некоторые традиционные слоистые полупроводники с резко выраженной анизотропной структурой и, следовательно, большой анизотропией фононного спектра.
В данной работе проведено детальное исследование процессов КРС на фононах в ряде слоистых полупроводниковых соединений. Объектами исследования являлись МСКЯ и СР GaAs-AlAs и GaAs-InAs, представляющие наибольший научный и практический интерес в классе многослойных соединений системы А%5 и также Hgl2, который явля-
ется удобным модельным материалом в решении ряда задач физики фо-нонов слоистых соединений.
Исследование МСКЯ, СР' и других полупроводниковых структур пониженной размерности являются в настоящее время одним из наиболее актуальных направлений физики полупроводников. Значительный прогресс в этой области обусловлен развитием современных технологических методов роста многослойных полупроводниковых структур с контролируемой толщиной слоев на уровне единиц постоянных решетки и резкостью гетеропереходов на монослойном уровне. Появление таких структур открыло новое направление физики полупроводников, связанное с исследованием квантово-размерных эффектов, также как и новое направление в полупроводниковой микро- и оптоэлектронике.
Среди большого многообразия исследуемых и используемых в прикладных целях МСКЯ и СР следует выделить две системы, представляющих наибольший интерес в классе соединений А3В5; это структуры GaAs-AlAs и GaAs-InAs.
МСКЯ и СР GaAs-AlAs являются модельными как для значительного числа исследований эффектов размерного квантования, гак и для приборных разработок. Материалы GaAs и AlAs имеют хорошо согласующиеся постоянные решеток и близкие коэффициенты теплового расширения, что позволяет получать МСКЯ, СР наиболее высокого качества. Постоянные решеток GaAs и InAs, напротив, значительно отличаются, параметр несоответствия решеток составляет 7_1?%. Система GaAs-InAs может быть отнесена к модельной при рассмотрении сильно напряженных СР и МСКЯ. Интерес к напряженным СР, ге-тероструктурам неуклонно возрастает, что обусловлено, в частности, рядом успешных приборных разработок. Именно две эти системы GaAs-AlAs и GaAs-InAs были выбраны объектом исследования в диссертационной работе. К моменту начала работы электронный спектр GaAs-AlAs, GaAs-InAs был изучен достаточно подробно, фонноный -в гораздо меньшей степени. Полностью отсутствовали данные о фо-нонком спектре СР GaAs-InAs. Фононный спектр СР GaAs-AlAs исследовался, в том числе и методом КРС, однако, ряд существенных, с нашей точки зрения, вопросов оставался неизученным. В частности, данные об эффектах локализации оптических фононов в слоях AlAs были весьма немногочисленны и содержали противоречия. Отсутствовали данные о фононном спектре СР, содержащих сверхтонкие слои AlAs, структур со спаренными квантовыми ямами GaAs, разделенные
тонкими барьерами AlAs. ' Эксперементально не исследовалось влияние электрических полей на процесс КРС, возможности спектроскопии КРС для определения структурных параметров (толщин слоев, резкости гетерограниц) не были изучены в достаточной степени.
Дииодид,ртути, являющийся представителем полупроводниковых соединений А2В72, привлекает к себе пристальное внимание многих исследователей, что обусловлено рядом причин. Он является основой для создания эффективного неохлаждаемого детектора радиации. Исследования, непосредственно не примыкающие к разработке приборов на основе дииодида ртути, имеют самостоятельный интерес как с точки зрения поиска его новых применений, так и с точки зрения определения фундаментальных характеристик этого полупроводника. Причем, в ряде случаев эти исследования имеют большее значение, нежели определение электрофизических параметров конкретного нового материала. Они позволяют выявить закономерности, присущие широкому классу соединений. В этой связи достаточно упомянуть, что дииодид ртути был вторым после закиси меди материалом, где было обнаружено проявление экситона в оптических спектрах , в одном из первых, в дииодиде ртути были изучены закономерности проявления бизкситона и экситонного поляритона в спектрах люминисцен-ции. К моменту начала работы спектр электронных состояний дииодида ртути был изучен достаточно подробно, в то время как фононний спектр был изучен сравнительно слабо. Литературные данные по вопросу классификации фононного спектра и выяснению характера межатомного взаимодействия в этом материале содержали неточности и противоречия, отсутствовали данные по ряду важных задач физики фононов: не были исследованы эффекты энгармонизма фононов в дииодиде ртути. Последняя задача представлялась нам весьма актуальной по той причине, что в слоистых полупроводниках эффекты энгармонизма фононов (в частности, механизмы релаксации колебательной энергии) практически не изучались. Дииодид ртути, демонстрирующий интенсивное КРС в широком интервале температур, является идеальным объектом для проведения такого рода исследований.
На основе вышеизложенного цель диссертационной работы была сформулирована следующим образом.
Цель работы заключалась в установлении основных закономерностей процесса КРС и исследовании фононного спектра, элект-рон-фононного и фонон-фононного взаимодействия в слоистых полупроводниковых соединениях, а также в разработке методов контроля структурных параметров с использованием данных КРС. Для достижения сформулированной цели в работе решались следующие задачи:
-
Исследование процессов КРС в различных поляризационных геометриях и условиях возбуждения, расчет частот акустических и оптических фононов и сопоставление данных расчета с эксперемен-тальными значениями с целью классификации фононного спектра в слоистых полупроводниковых структурах.
-
Исследование резонансного комбинационного рассеяния света, -.влияния полевых возмущений с целью выяснения доминирующих в процессе КРС механизмов электрон-фононного взаимодействия и выяснения деталей этого взаимодействия.
-
Изучение влияния деформационных и температурных возмущений на процесс КРС для определения ангармонических параметров, выявления механизмов релаксации энергии колебательных возбуждений.
-
Исследование возможностей спектроскопии КРС для определения (уточнения) характеристик зкситонов, дисперсии фононов в исследуемых соединениях.
-
Расчет частот акустических и оптических фононов в МСКЯ и СР с учетом несовершенства гетерограниц с целью постановки метода бесконтактного и локального контроля структурных параметров СР на основании данных КРС.
Научная новизна и практическая ценность работы. Все основные эксперементальные и расчетные результаты диссертационной работы получены впервые.
Комплексный подход к вопросу классификации фононного спектра дииодида ртути (включающий температурные и поляризационные исследования, а также расчет частот фононов) позволил надежно интерпретировать особенности КРС, установить характер внутрислое-вого межатомного взаимодействия и определить величины зарядов ионов ртути и иода. Осуществлен всесторонний анализ проявлении эффектов энгармонизма, определены ангармонические параметры и установлены механизмы распада фононов, результаты обобщены для
широкого класса слоистых соединений. Проведен количественный анализ резонансных зависимостей, определена энергия связи и структура энергетических уровней экситона в дииодиде ртути.
Впервые исследованы эффекты локализации оптических и свертки акустических фононов в СР GaAs-InAs. Рассмотрение теоретических моделей, описывающих фононный спектр СР GaAs-InAs, позволило сделать вывод о возможности образования нового типа фононов: локализованного акустического фонона. Продемонстрирована возможность существования локализованных акустических фононов в ряде других СР. .
Исследование процесса КРС на локализованных в слоях AlAs сверхрешеток QaAs-AlAs позволило построить дисперсию фононов объемного AlAs и надежно подтвердить результаты микроскопического расчеты. Впервые исследование влияние электрического поля на процесс КРС в условиях резонанса. Изучены особенности рассеяния в СР со сверхтонкими слоями AlAs и структуру со спаренными квантовыми ямами, где обнаружено и интерпретировано нарушение правил, отбора, проявляющееся в одновременном присутствии четных и нечетных локализованных фононов в спектрах КРС.
Практическая ценность диссертационной работы заключается в разработке локального, неразрушающего, бесконтактного метода контроля ряда важных структурных параметров СР (периода, толщин слоев материалов, образующих СР, толщин переходных слоев, механических напряжений) на основе данных КРС о частотах свернутых акустических и локализованных оптических фононов СР. Практическую ценность работы также составляет определение ангармонических параметров Грюнайзена и изохорических ангармонических параметров. Эти параметры могут использоваться при построении термодинамических моделей кристалла, что в свою очередь может способствовать лучшему пониманию процессов роста кристаллов, совершенствованию технологии роста.
Имеют самостоятельное практическое значение некоторые мето-дичекие разработки, осуществление которых расширяет возможности спектроскопии КРС в исследовании полупроводниковых структур. Создан импульсный лазер на красителе с широким диапазоном перестройки длин волн, используемый в экспериментах по резонансному КРС, разработан и создан Рамановский микрозонд, позволяющий проводить исследования КРС высоким пространственным разрешением.
Полученные в работе экспериментальные и расчетные результаты, сделанные на их основе выводы и обобщения, являются существенным вкладом в развитие методов спектроскопии КРС полупроводниковых структур, 'значительно расширяют существующие представления о динамике кристаллической решетки слоисто-периодических структур, а также являются основой локального, неразрушающего метода определения практически значимых параметров этих структур, перспективных для создания приборов современной микро-, нано- и опто-электроники.
Основные научные положения, представляемые к защите:
-
Установление основных закономерностей распада фононов в слоистых полупроводниковых материалах.
-
Возможность определения структуры энергетических уровней экситона на основании количественного анализа резонансных зависимостей сечения КРС в экситонной области спектра.
3.Предсказание существования локализованных акустических фононов в полупроводниковых СР. Формулировка необходимых и достаточных условий образования фононов данного типа.
-
Определение дисперсии фононов объемного полупроводникового материала на основании данных КРС о частотах фононов СР.
-
Метод определения набора структурных параметров СР, основанный на совместном рассмотрении экспериментальных данных КРС и результатов решения прямой и обратной спектральной задачи применительно к частотам акустических и оптических фононов СР.
Апробация работы. Результаты, включенные в диссертацию, были представлены на:
-Всесоюзном совещании по полупроводниковым детекторам (Киев, 1978)
Всесоюзной конференции по автоматизации научных исследований (Новосибирск, 1979)
Всесоюзном совещании по широкозонным материалам для полупроводниковых детекторов ядерного излучения (Новосибирск, 1980)
VI Всесоюзной конференции по процессам роста и синтеза полупроводниковых кристаллов и пленок (Новосибирск, 1982)
II Всесоюзном совещании по полупроводниковым детекторам ядерного излучения на широкозонных материалах (Новосибирск, 1983)
III Всесоюзной конференции по спектроскопии комбинационного рассеяния света (Душанбе, 1986)
IV Всесоюзной конференции по спектроскопии комбинационного рассеяния света (Ужгород, 1989)
Всесоюзной Школе по физике поверхности (Махачкала, 1987)
III Международном Симпозиуме по молекулярно-лучевой эпитаксии (Тырново, Болгария, 1989)
XX Международной конференции по физике полупроводников (Салоники, Греция, 1990)
V Международной конференции по сверхрешеткам и микроструктурам (Берлин, 1990)
VI Международной школе "Новые физические проблемы в электронных материалах" (Варна,1990)
XII'Всесоюзной конференции по физике полупроводников (Киев, 1990)
XIII Международной конференции по Рамановскои спектроскопии (Вюрцбург, Германия, 1992)
I Международной конференции по физике низкоразмерных структур (Черноголовка, 1993)
Международной школе по фононам в полупроводниковых наноструктурах (Испания, 1992)
XIV Международной конференции по Рамановскои спектроскопии (Гон-конг, 1994)
XXII Международном Симпозиуме по составным полупроводникам (Чеджу, Корея, 1995).
Публикации. По теме диссертации опубликовано 35 печатных работ, список которых приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы. Общий объем диссертации составляет 354 страницы, включая 110 рисунков, список цитируемой литературы содержит 245 наименований.
