Введение к работе
Актуальность проблемы. Реальные кристаллы всегда содержат дефекты, которые даже при небольших концентрациях могут приводить к появлению локальных и квазилокальных колебаний, отсутствующих в идеальных кристаллах. Эти новые колебания изменяют как термодинамические, так и кинетические характеристики кристаллов. Поэтому при интерпретации различных процессов, связанных с фононной подсистемой, учет влияния локализованных колебаний является необходимым.
Развитие экспериментальных методик определения колебательных спектров дефектных диэлектрических кристаллов невозможно без теоретических разработок методов расчетов искажений их фононних спектров различного рода дефектами. При этом можно отметить следующие аспекты актуальности теоретических расчетов колебательных спектров реальных кристаллов. Во-первых, модельные расчеты позволяют на микроскопическом уровне выделять вклада различных ато-жэв.в локализованные колебания. Во-вторых, во многих случаях экспериментальное выделение колебаний дефектов невозможно, и теоретические расчеты являются единственным источником информации об іскажениях дефектами фононных спектров. Все это определяет актуальность разработок новых подходов к неэкпирическим и полузм-іирическим расчетам фононных спектров дефектных кристаллов.
Роль таких исследований существенно возросла.в последние годы, осле открытия явления высокотемпературной сверхпроводимости в ристаллах со структурой слоистого перовскита - Ьа2_ж5гхСи04 и ВагСизОх. К настоящему времени твердо установлен существенный клад фононной подсистемы в возникновение высокотемпературной верхпроводимостя. Несмотря на многочисленные экспериментальные и
' 4 '..
теоретические исследования колебательных спектров кристаллов ВТСП, вопросы, связанные с выявлением колебаний, индуцируемых различного рода дефектами, остаются слабоизученными. Поэтому детальные исследования фононных спектров реальных кристаллов ВТСП не потеряли своей актуальности.
С задачей исследования динамики решетки реальных кристаллов тесно связан вопрос изучения электрон-фононного взаимодействия, которое проявляется в процессах делокалиэации носителей с центров при их возбуждении. В частности, многофононные переходы электронов между уровнями основного состояния центра и зоной проводимости с участием локализованных колебаний определяют начальную энергию делокализованных электронов. Моделирование этих процессов на микроскопическом уровне позволяет получить ряд важных микропараметров активных центров.
Среди кинетических явлений в кристаллах диэлектриках важное место занимает транспорт электронов с энергиями меньшими или порядка ширины запрещенной зоны. Этот диапазон энергий актуален при исследовании экзоэлектронной эмиссии, вторичной электронной эмиссии, а также в условиях развития электронной лавины в поле действия лазерного излучения. Одним из основных каналов релаксации энергии электронов при их транспорте в диэлектрических кристаллах является рассеяние на колебаниях решетки. Дефектные колебания могут вносить свои особенности в величину и температурную зависимость скорости рассеяния электронов. Этот вопрос особенно актуален при исследовании лучевой прочности кристаллов.
Все вышеупомянутые вопросы, связанные с исследованием возмущений, вносимых дефектами в фононный спектр кристаллов, а также взаимодействий электронов с локализованными колебаниями,носят общий характер и актуальны при изучении реальных диэлектричес-
ких кристаллов. Для отдельного класса диэлектриков - ионных кристаллов - могут появиться свои особенности, связанные с существованием в них дальнодействующего кулоновского поля.
Цель работы. Развитие и обоснование универсальности рекурсивного метода для расчета фононних спектров дефектных ионных кристаллов .-. Исследование закономерностей возникновения локализованных колебаний в дефектных ионных кристаллах и их взаимосвязи с процессами транспорта и эмиссии электронов. Научная новизна работы заключается в том,что в ней
в рамках рекурсивного метода реализована общая схема расчетов фононных спектров как идеальных, так и дефектных иойных кристаллов с заряженными и незаряженными дефектами с явным учетом кулоновского дальнодействия. Новый подход для решения такой задачи основан на использовании неэмпирических или полуэмпирических межионных параметров взаимодействий, полученных независимым образом;
обосновано влияние кулоновского дальнодействия на условия возникновения локализованных колебаний в ионных кристаллах;
впервые для ЩГК, кристаллов флюоритов,
получены новые результаты при исследовании динамики.решетки кристаллов высокотемпературных сверхпроводников, впервые позволившие установить природу резонансных колебаний в этих кристаллах;
построена и апробирована микроскопическая модель делокализации электронов при многофононной ионизации электронных центров в ЩГК, мости вероятности термоионизации возбужденных уровней при фо-тостимулированной электронной эмиссии (ФСЗЭ) и энергии экзо-электронов; впервые разработана методика расчета скорости рассеяния электронов на локальных и кваэилокальных колебаниях в ионных кристаллах; впервые получены концентрационные и температурные зависимости скорости рассеяния электронов с различными энергиями на квазилокальных колебаниях в ЩГК. Практическая значимость работы Полученные количественные данные по частотам локализованных колебаний в кристаллах ЩГК, флюоритов и «-SiОтдают дополнительную возможность управления их радиационно - оптическими свойствами, а также эксплуатационными параметрами приборов, изготовленных на основе этих кристаллов. Решение задачи о рассеянии электронов на колебаниях идеального к дефектного кристаллов представ-. ляет интерес для изучения процессов светолучевого пробоя диэлектриков. Разработан оригинальный пакет прикладных программ для ЭВМ типа ЕС и персональных компьютеров, реализующий рекурсивный метод в дії намике решетки дефектных ионных кристаллов. Программы пакета используются на кафедре компьютерной физики Уральского государствен ного университета, в Институте химии твердого тела УрО РАН, на ка федре физических методов и приборов контроля качества в Уральском государственном техническом, университете - УПИ. На защиту выносятся: - универсальная схема расчета искажений фононных спектров ионных кристаллов с заряженными и незаряженными дефектами с явным учетом кулоновского дальнодействия; обоснование положения о существовании универсальных параметров межионных потенциалов взаимодействия, одинаково хорошо описывающих фононные спектры кристаллов с различной структурой и состоящих из одних и .тех же ионов; результати неэмпирйческих расчетов квазилокальных и локальных колебаний в ЩГК, флюоритах, o-Si03, M*-YTa04V LaTa7Ot9; обоснование роли кислородных вакансий в формировании "дополнительных" пиков в спектрах КР кристаллов УВагСи3Ох; результаты расчетов, показавших, что "дополнительные" полосы в спектрах ИК допированных кристаллов La СиО обусловлены квази- локальными колебаниями', индуцируемыми примесью Sr2*; результаты микроскопических расчетов кривых ТСЭЭ и энергий экзоэлектронов в диэлектриках на основании представлений о мно-гофононньгх переходах электронов с основного уровня в зону проводимости; методика и результаты расчетов скорости рассеяния электронов на локализованных колебаниях в зависимости от температуры и концентрации дефектов при транспорте электронов в диэлектрических кристаллах. Личный вклад автора. Диссертационная работа является результатом многолетней работы автора на кафедре "Физические методы и приборы контроля качества" Уральского государственного технического университета - УПИ. Разработка алгоритмов расчетов, составление программ для ЭВМ и основная часть расчетов выполнены лично автором. Обсуждение экспериментальных проявлений и -следствий из расчетов проводилось совместно с проф.Кортовым B.C. Постановка задач исследований, выбор путей их решения,выводы диссертации и положения, выносимые на защиту, принадлежат автору. Апробация работы. Материалы диссертационной работы опубликованы ...: e .-.-. в тезисах, а также доложены и обсуждались на: Международной конференции по химии твердого тела (Одесса,1990); Международной конференции по экзоэмиссии (Тбилиси^1991); Всесоюзном совещании "Методы расчета энергетической структуры и физических свойств кристаллов "(Киев, 1991); III и IV Всесоюзных симпозиумах по люминесцентным приемникам и преобразователям рентгеновского излучения (Ставрополь,1979; Иркутск 1982); X Уральском совещании по спектроскопии (Свердловск, 1982); II и III Всесоюзных совещаниях по хт твердого тела (Свердловск,1978, 1981); IV Всесоюзном совещании пс радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига,1980); VI"Все союзной конференции по радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига,1986); Всесоюзной конференции по прикладной физике (Хабаровск,1981); X Международном симпозиуме по эффекту Яна-Тел-лера (Кишинев, 1988); IX Всесоюзном симпозиуме по спектроскопии кристаллов, активированных ионами редкоземельных и переходных эле ментов (Ленинград,1990); X Симпозиуме "Эмиссия с поверхности полупроводников в том числе экзоэмиссия" (Львов,1989); 9 семинаре--совещании "Спектроскопия лазерных материалов" (Краснодар, 1993). Публикации. По материаламлдиссертации опубликовано 54 публика Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит и введения, пяти глав, заключения, списка используемой литературы, приложения. Она содержит 203 страницы, в том числе 47 рисунков, 2 таблицы и список литературы из 186 наименований.
ции, включая тезисы докладов на международных и всесоюзных конфе
ренциях и статьи, основные из которых перечислены в конце авторе
ферата. 'Похожие диссертации на Локализованные колебания решетки в дефектных диэлектрических кристаллах
