Введение к работе
Ii ;-
Актуальность. Работа посвящена одной из фундаментальных проблем физики и химии плазмы - проблеме подобий' и сравнительного описания плазмы неравновесных самостоятельных- электрических разрядов.
Проблема сопоставления характеристик неравновесной плазма самостоятельных электрических разрядов имеет давнюю историю и возникла,- когда' появилась возможность использовать для создания' плазмы электрические поля, изменяющиеся во времени' с различными частотами - от постоянного тока до частот лазерного излучения. Это разряды постоянного тока (РПТ), низкочастотные (НЧ), высокочастотные (ВЧ), сверхвысокочастотные (СВЧ) и лазерные разряды.
В настоящее время накоплен ' большой экспериментальный' и теоретический'материал по физико-химическим'характеристикам плазмы таких разрядов fi' атомарных и молекулярных газах*. Набор данных' должен' бать обобщен и систематизирован в соответствии с определенными принципами. Однако выработка таких принципов еще не доведена до конца.- Это-затрудняет возможность рассмотрения плазмы различных- разрядов" с единых позиций1.- Эта; проблема существует не только для плазмы различных разрядов, но и' для разрядов, реализуемых в одном частотном' диапазоне при использовании различных устройств для ввода энергии в-плазму. Например, в СВЧ диапазоне плазма может быть получена в резонаторних и волноводных-генераторах плазмы, с помощью поверхностныг волн», замедляющих структур, волновых пучков.
До последнего времени проблема сопоставления- ґаранїврйбтик плазмы разных разрядов имела чисто академический? интерес. Однако сейчас, когда все из перечисленных типов разрядов уже нашли- или' находят применение для решения практических задач> актуальность ее решения принимает первостепенное значение. Это определяется двумя аспектами.
Во-первых, число разрядов и разрядных устройств велико и новые конструкции появляются все время. Уровни изученности их параметров разные. Поэтому возникает проблема возможности использования данных, полученных в одном разряде, для анализа и описания процессов в других.
Во-вторых, поскольку области использования неравновесной низкотемпературной плазмы широки (достаточно назвать плазмохимию,
газовые лазеры, газоразрядные источники света и т.д.), то необходимо иметь объективные критерии оптимального выбора способа генерации плазмы для каждого конкретного применения.
Отсутствие единого подхода к сравнению разрядов препятствует построению научных основ плазменных технологий, поскольку выводы о преимуществах того или иного типа разряда зачастую оказываются неоднозначными. В частности, в одном из перспективных применений низкотемпературной плазмы - плазмохимии - не решенной оказывается проблема связи химической активности плазмы с типом разряда, а также зависимость ее от частоты электрического поля, создающего плазму.
В диссертации в качестве представителей электрических разрядов детально анализируется неравновесная плазма двух типов самостоятельных разрядов: СВЧ разряда и разряда постоянного тока при пониженных давлениях.
Первый выбран по следующим причинам. Во-первых, это один из наименее і^следованннх типов разрядов, именвдий достаточно короткую историю. Во-вторых, хотя широкое использование СВЧ энергии для получения плазмы стало возможно лишь сравнительно недавно, сейчас этот тип разряда занял прочное место в ряду других генераторов плазмы. В силу ряда привлекательных черт для решения прикладных задач (напр., простота получения, высоких энерговкладов в плазму, возможность п лучения плазмы при низких давлениях), наблюдается возрастающий интерес к СВЧ разрядам. Следовательно нужно решить задачу: в чем сходство и отличие свойств СВЧ плазмы и плазмы других типов разряда.
Целесообразно сопоставить свойства СВЧ плазмы и плазмы разряда постоянного тока - наиболее исследованной как экспериментально, так и теоретически. Поэтому в качестве второго объекта исследования выбран положительный столб разряда постоянного тока.
Цель работы:
- изучение проблемы подобия разрядов и факторов, определяющих
пределы его применимости для плазмы с химическими реакциями.
выявление фундаментальных закономерностей, определяющих соотношение параметров неравновесной плазмы различных типов самостоятельных электрических разрядов;
- изучение влияния способа получения плазмы на ее химическую
активность.
Основными этапами работы были:
- разработка общего подхода к изучения проблемы подобия
разрядов;
разработка новых и усовершенствование существующих экспериментальных методов исследования плазмы с химическими реакциями, экспериментальных установок и методов моделирования;
самосогласованное моделирование плазмы СВЧ разряда и положительного столба разряда постоянного тока в диффузионном режиме;
изучение влияния характеристик плозмообразуяцего газа и различных типов соудярений электронов с тяжелыми частицами на кинетику электронов в плазме и соотношение параметров плазмы СВЧР и РІГГ;
экспериментальное изучение физических- и химических характеристик плазмы СВЧР и РПТ;
- определение соотношения скоростей и коэффициентов скоростей
процессов с участием электронов в плазме СВЧР и РПТ;
- выработка концепции соотношения химических активностей
неравновесной плазмы самостоятельных разрядов на примере плазмы
СВЧР и РПТ.
Разработка методов диагностики, экспериментальных установок и методов самосогласованного моделирования плазмы являлись вакными этапами работы. Например, хотя сравнение разрядов проводилось часто, к началу работы установок, спецкальш предназначенных для решения задач сравнения разрядов и последовательно реализующих определенную концепции сравнения не было.
Моделирование проводилось обычно теоретика- экспериментальными методами, включающими в себя набор уравнений, частично описывающих плазму (как правило, уравнение Больцмана и различные балансные уравнения для концентраций частиц плазмц., а также ряд сведений, вносимых в расчеты из результатов измерений. Это приводило к тому, что отдельные характеристики плазмы, напр., энергетическое распределение электрорсв, выделялись к?*, определяющие параметры.
Только самосогласованной расчет, приншапцпй во внимание все или наиболее существенные связи в плазмі, может дать отрет на вопрос о соотношении параметров плазмц разных разрядов, т.к. в самостоятельных разрядах нет еозмомгссги независимо менять одни внутренние параметры плазмы не изменяя другие. Самосогласованный расчет имеет особое знпчет:е для СБЧР, гд измерение внутрешшх параметров етазш затруднено.
Научная новизна работы заключается в следующих основных положениях, которые выносятся на защиту:
- исследованы факторы, определяющие границы применимости
теории подобия разрядов;
выявлена роль химических реакций и определены физико-химические процессы (реакции возбужденных частиц, радикалов, продуктов первичных реакций и др.), препятствующие подобию разрядов;
- предложеп и' детально обоснован принцип сравнения свойств
плазмы разных разрядов с помощью энергетических характеристик
(удельный энерговклад, энерговклад в расчете на один электрон и
др.). Показаны их преимущества перед традиционной параметризацией
плазмы с применением приведенных эффективных электрических полей;
-установлена связь соотношения параметров плазмы СВЧ разряда и разряда постоянного тока (функций распределения электронов по энергиям, концентраций электронов и возбужденных частиц) с фундаментальной характеристикой шіазмообразущого газа - с формой транспортного сечения рассеяния электронов на тяжелых частицах. Это позволяет прогнозировать различие свойств разрядов;
- установлены закономерности влияния электрон-электронных
столкновений и ударов второго рода на энергетические распределения
электронов в плазме разрядовСВЧ и постоянного тока;
- решена задача о соотношении химических активностей плазмы
СВЧ разряда и разряда постоянного тока;
показано, что скорости энергоемких процессов при электронном ударе в плазме самостоятельных разрядов СВЧ и постоянного тока и, соответственно, химические активности плазмы этих разрядов слабо зависят от способа получения плазмы при одинаковом удельном энерговкладе;
- определены соотношения мекду коэффициентами скоростей
энергоемких процессов в плазме СВЧ разряда и разряда
постоянного тока, что даэт возможность использовать значения этих
коэффициентов, известных в одном разряде, для другого разряда. Это
является базой' для построения научных основ плазмохимичвских
технологий.
Научная и практическая ценность полученных результатов заключается в том, что они позволили создать единый подход к рассмотрению свойств неравновесной плазмы различных типов самостоятельных электрических разрядов пониженного давления, определить ооадэ и различающиеся их характеристики и
прогнозировать эти различия исходя из априорной информации. Это, в свою очередь, позволяет целенаправленно выбирать условия для создания плазмы с заданными свойствами.
Результаты могут найти применение во всех научных и практических задачах, для решения которых- используется неравновесная плазма: в плазмохимии и аналитической химии, газоразрядных лазерах, источниках света.
Апробация результатов.. Основные материалы диссертации докладывались на следующих конференциях, симпозиумах,' совещаниях, школах, семинарах: международных конференциях по- явлениям в ионизованных газах (Эйндховен, 1975; Берлин, 1977), международном симпозиуме по плазмохимии (Лимож, 1977), международном симпозиуме по теоретической и прикладной плазмохимии (Рига, 1991), семинаре НАТО "Микроволновый разряд: основы и применения" (Вимейро, Португалия, 1992), всесоюзных конференция* по физике низкотемпературной плазмы (Киев,1975; Киев, 1979; Ленинград, 1983, Ташкент, 1987), всесоюзных симпозиумах по плазмохимии (Рига, 1975; Москва, 1979; Днепропетровск, 1984), всесоюзной конференции по генераторам низкотемпературной плазмы (Алма-Ата, 1977); научно-технической конференции по применению СВЧ энергии в энергосберегающих технологических процессах (Саратов, І98Є); всесоюзных совещаниях "Высокочастотный разряд в волновых полях" (Горький, 1987; Куйбышев, 1989); конференции по физике плазмы (Звенигород, 1989); семинарах "Получение, исследование и применение плазмы в СВЧ полях" (Иркутск, 1985; Фрунзе, 1987; Иркутск, 1989); всесоюзных школах по плазмохимии (Рига, 1978; Гродно, 1982), семинарах секции Научного совета АН СССР по химии высоких энергий (Киев, 1984, Севастополь, 1986).
Кроме того, результаты докладывались на научных семинарах в институте физики ЧСАН (Прага, ЧСФР, 1983, 1990), в институте электроники БАН (София, Болгария, 1985), в Центральном институте физики (Бухарест, Румыния, 1987), в группе физики плазмы Монреальского университета (Канада, 1991), в плазмохмимческом центре Шербрукского университета (Канада, 1991), в ИПМ РАН (1993).
Публикации. В основу диссертации положены работы автора, посвященные сопоставлению свойств и проблеме подобия различных типов разрядов, экспериментальному исследованию физических и химических процессов в СВЧ плазме и положительном столбе разряда постоянного тока, математическому моделированию разрядов, выполненные В І974-І992ГГ.
По теме диссертации опубликовано более 50 работ, в том числе две монографии. Список публикаций приведен в конце автореферата. Вклад автора в совместные публикации является определяющим.
Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Содержание работы изложено на 262 стр. машинописного текста, проиллюстрировано 89 рисунками и 28 таблицами. Список, цитируемой литературы включает 297 наименований.