Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. STRONG Спектральные проявления столкновительной и полевой интерференции линий
в трехуровневой системе с расщепленным основным состоянием STRONG
Введение 16
Постановка и алгебраическое решение задачи 18
Числовые расчеты формы линии и обсуждение результатов 24
Заключение к Главе 1 29
Глава 2. Нелинейные резонансы при магнитном и частотном сканировании газа Л- и V-атомов
Введение 31
Постановка задачи и общее решение 32
Распределение по скоростям 35
Спектр резонансной флуоресценции и сигнал магнитного сканирования 41
Метод пробного поля 46
Заключение к Главе 2 51
Глава 3. Распределение заселенностей трехуровневой системы, взаимодействующей с тремя сильными резонансными полями
Введение 52
Постановка и общее решение задачи 53
Случай равных частот Раби 57
Зависимость от фазы в случае равных по модулю частот Раби 60
Решение для общего случая в области сильных полей 64
Флуктуации фазы 67
Заключение к Главе 3 69
Приложение к Главе 3 70
Глава 4. Двухволновое вынужденное комбинационное рассеяние в поле интенсивного излучения, резонансного комбинационному переходу .
Введение 73
Материальные уравнения 75
Волновые уравнения 81
Аналитические решения 84
Численные расчеты 91
Двухфотонное поглощение 101
Оценки условий эксперимента 106
Заключение к Главе 4 109
Заключение 112
Литература
- Числовые расчеты формы линии и обсуждение результатов
- Спектр резонансной флуоресценции и сигнал магнитного сканирования
- Зависимость от фазы в случае равных по модулю частот Раби
- Аналитические решения
Введение к работе
Методы исследования вещества средствами лазерной спектроскопии основаны на различных проявлениях нелинейного взаимодействия поля с атомами и молекулами в форме спектральных линий [1-11]. Многообразные следствия нелинейного взаимодействия отдельного атома и лазерного излучения можно свести к трем фундаментальным нелинейным явлениям: насыщению поглощения, полевому расщеплению уровней (динамическому эффекту Штарка) и нелинейным интерференционным эффектам (НИЭФ) [11]. Последние происходят при одновременном возбуждении нескольких переходов и обусловлены взаимозависимостью поляризаций этих переходов. Проявления НИЭФ в спектре спонтанного излучения впервые исследованы в 1967 г. и описаны в квантовой теории спонтанного испускания атомов, находящихся во внешнем электромагнитном поле [12]. Согласно указанной теории, учитывающей образование неравновесного распределения по скоростям [13-14] и эффект расщепления атомных уровней [15-16], внешнее поле может существенно изменить спектр испускания квантовой системы за счет смешивания стационарных состояний изолированного атома. Дальнейшие исследования НИЭФ связаны с их влиянием на форму нелинейных резонансов в спектрах излучения и поглощения пробного поля, на зависимость мощности генерации газовых лазеров от частоты [17, 18] и влиянием релаксации на условия реализации НИЭФ [19, 20]. Следует отметить, что в указанных работах НИЭФ исследовались на возбужденных состояниях атомов газов.
Изучение нелинейного взаимодействия с излучением на переходах из основного состояния атомов в конце семидесятых годов позволило обнаружить новое явление, в основе которого лежит квантовая интерференция - когерентное пленение населенностей (КПН). При выполнении определенных условий для частот и интенсивностей двух лазерных пучков, возбуждающих два смежных перехода трехуровневой Л-системы, резонансное поглощение отсутствует, квантовая система не
может излучать или поглощать резонансные фотоны, и в спектрах поглощения или возбуждения флюоресценции возникают глубокие провалы с шириной, меньшей однородных ширин линий оптических переходов [21]. Резонансный характер КПН позволяет использовать данный эффект для многих приложений [21-42]. В спектре пробного поля аналогичный пленению населенностей эффект - просветление среды для слабого резонансного излучения в присутствии управляющего поля, взаимодействующего со смежным переходом - получил название электромагнитно индуцированной прозрачности [43]. Этот эффект экспериментально и теоретически исследуется и используется в различных приложениях [44-46], в том числе и при замедлении групповой скорости импульса пробной оптической волны [47].
НИЭФ также могут возникать при возбуждении атомов монохроматическим излучением, в случае, когда это излучение одновременно взаимодействует с двумя или более переходами, имеющими общие уровни. В [48] предсказаны интерференционные сдвиг и уширение контура линии возбуждения резонансной флуоресценции, обратно пропорциональные частоте запрещенного перехода, для Л-системы, возбуждаемой лазерным излучением, резонансным одновременно двум смежным переходам. В системах с многократно расщепленным основным состоянием НИЭФ приводят к линейной зависимости ширины и сдвига линии стационарного поглощения от интенсивности оптического излучения в области больших значений последней и, вместо насыщения поглощения, к интерференционному просветлению среды [49]. Поляризации дипольно-разрешенных переходов, на которых формируется наблюдаемый контур линии, оказываются связанными за счет поляризации дипольно-запрещенного перехода, и коэффициент связи определяется дипольными моментами переходов, интенсивностью и частотой излучения. К другим механизмам связи поляризаций разрешенных переходов в трехуровневой системе относятся спектральный обмен (или столкновительная интерференция, кросс-релаксация) и резонансное взаимодействие (например, магнитодипольное) на запрещенном переходе в схеме кольцевого сложения частот. Известно, что столкновительная кросс-релаксация
проявляется в виде дополнительного сдвига и уширения линий или коллапса связанных линий при увеличении параметров связи (плотности газа). Так же как и в случае полевой интерференции, эффективные параметры столкновительной связи поляризаций имеют действительные и мнимые части, но их величина пропорциональна плотности газа и в широких пределах не зависит от интенсивности излучения [50-51]. При анализе свойств интеграла столкновений, входящего в уравнения для матрицы плотности, в условиях резонансного обмена возбуждениями при столкновениях медленных атомов, находящихся во внешнем электромагнитном поле [52], было обнаружено, что одно из слагаемых интеграла пропорционально произведению поляризаций переходов квантовой системы [53]. Релаксация и нелинейные эффекты обычно описываются с помощью независимых членов в кинетическом уравнении для матрицы плотности, что не является хорошим приближением в случае самоуширения или при взаимодействии буферного газа с интенсивным лазерным излучением. Более точный учет столкновительной релаксации позволил выявить нелинейные резонансы и распределение по скоростям возбужденных атомов, обусловленных поляризационными переходами [53].
Излучение, резонансное дипольно-запрещенному переходу, наводит на нем поляризацию и связывает заселенности уровней. В случае кольцевого сложения полей поляризация дипольно-запрещенного перехода влияет на поляризации дипольно-разрешенных переходов, создавая или разрушая НИЭФ в зависимости от суммарной фазы полей. Так, в работе [54] показано, что при отсутствии радиационной и столкновительной релаксации распределение заселенностей и поглощение в трех- и четырехуровневых системах чувствительны к суммарной фазе полей, и на этой основе предложен способ атомной интерферометрии. Использование фазовых соотношений в условиях кольцевого сложения полей в задаче о глубоком охлаждении атомов, моделируемых W-схемой уровней, позволяет получать значительные степени охлаждения [55,56]. Фазовые соотношения при кольцевом сложении полей должны проявляться также в условиях нерезонансного нелинейного взаимодействия оптических
полей с атомами и молекулами. Одним из таких процессов является генерация стоксовой гармоники в двухволновом вынужденном комбинационном рассеянии (ВКР) в присутствии сильного поля с частотой, резонансной переходу, на котором осуществляется рассеяние [57]. Влияние квантовой интерференции на процессы спонтанного и вынужденного комбинационного рассеяния исследовались в работах [58-71].
Для систем с расщепленным возбужденным состоянием интерференционные процессы могут существенно повлиять на угловое распределение интенсивности спонтанного излучения [73, 74], а для замкнутой V-системы полная интенсивность в зависимости от параметров модели может уменьшаться практически до нуля [75]. Эффект Ханле [76] при возбуждении сильным резонансным монохроматическим светом реализуется на фоне нелинейных процессов взаимодействия атомов или молекул с расщепленными состояниями и когерентного излучения [77-91]. В работах [79, 90, 91] экспериментально обнаружено интерференционное подавление поглощения при исследовании эффекта Ханле в сильных полях.
Трехуровневая система является простейшей моделью атома, резонансно взаимодействующего с излучением, и позволяет описывать интерференционные эффекты при произвольных интенсивностях полей. Согласно правилам отбора по четности возможны три конфигурации трехуровневых систем: Л-, V-, и Н- типов (рис. 1.1), формально отличающиеся только схемами релаксации, если провести нумерацию уровней следующим способом: уровень, являющийся смежным, называем нулевым, для Л-системы нижний уровень называем первым, а средний - вторым, для V-системы: средний - первым, верхний - вторым, для 5-системы: нижний - вторым, верхний - первым [21]. Таким образом, для всех систем переходы с нулевого уровня являются разрешенными, а переходы между первым и вторым уровнями - дипольно-запрещенными. Нижний уровень считается основным, квантовая система - замкнутой. Отличительной особенностью такой модели является возможность накопления эффекта и реализации НИЭФ в ненасыщающих полях. Спонтанная и столкновительная
релаксация уровней дипольно-запрещенного перехода разрушает наведенную полем когерентность, поэтому проявления НИЭФ существенны при малых давлениях буферного газа или при отсутствии столкновений для систем, уровни дипольно-запрещенного перехода которых минимально подвержены релаксации, например, для Л-системы с основным или метастабильным нижним уровнем.
Вариации параметров модели и излучения в различных постановках экспериментов создают нетрадиционные возможности для получения детальной информации о фундаментальных характеристиках атомов и молекул, процессах внутри- и межмолекулярных взаимодействий и параметрах излучения на основании характеристических проявлений этих факторов в форме спектральных линий. В тех случаях, когда эти характеристические проявления ярко выражены, они являются непосредственным источником информации и могут служить основой для создания и разработки новых методов нелинейной спектроскопии. В противоположной ситуации искажения спектров за счёт действия неучитываемых, но априори присутствующих в экспериментах факторов могут быть причиной систематических ошибок в количественных измерениях. В обоих случаях для создания работоспособных методик измерений необходимы детальные исследования воздействия этих факторов на форму линий, приводящие в конечном итоге к адекватным аппаратурным теориям методов лазерной спектроскопии.
Влияние НИЭФ на форму контура линии и нелинейные резонансы существенно зависит от параметров излучения и по-разному проявляется для различных типов систем, причем результаты действия интерференции, особенно для многоуровневых систем, практически невозможно предсказать исходя из каких-либо качественных представлений. Поскольку НИЭФ вступают в действие при интенсивностях порядка или меньших насыщающих и, как правило, радикально меняют характер и наблюдаемые следствия взаимодействия излучения со средой, их учет необходим для адекватного описания спектров нелинейного поглощения и смешения частот в нелинейной оптике. Интерференционные особенности контура линии могут
использоваться в нелинейной спектроскопии для определения внутриатомных констант и констант межатомного взаимодействия, для стабилизации частоты газовых лазеров, определения параметров излучения, в том числе и фазы, нахождения оптимальных условий распространения излучения в газовых средах.
Данная диссертационная работа посвящена теоретическому исследованию нелинейных интерференционных эффектов в трехуровневых системах, в том числе в условиях вынужденного комбинационного рассеяния и пересечения уровней в нулевом магнитном поле и является логическим продолжением работ [48, 49]. Актуальность такой работы обусловлена тем, что условия реализации нелинейных интерференционных эффектов и их влияние на контур линии во многих практически важных случаях не изучены во всех подробностях, в то время как резонансная зависимость квантовой интерференции от параметров излучения и среды является хорошей основой для создания методов нелинейной спектроскопии. Научный интерес к интерференционным эффектам также определяется развитием перспективных исследований, связанных с созданием лазеров без инверсии населенностей, генерацией сжатых состояний, подавлением поглощения и испускания фотонов, формированием «медленного света», изучением оптической бистабильности и охлаждением отдельных атомов.
Целью работы является теоретическое обнаружение и исследование следствий НИЭФ в газах атомов и молекул, моделируемых трехуровневыми квантовыми системами, проявляющимися в распределении заселенностей уровней, контуре линий возбуждения резонансной флуоресценции, спектре поглощения пробного поля и вынужденном комбинационном рассеянии света.
В работе решались следующие задачи:
1. Анализ совместного действия на спектр возбуждения резонансной флуоресценции полевой и столкновительной интерференции линий в условиях насыщенного поглощения.
Исследование проявлений НИЭФ в сигналах магнитного и частотного сканирования газа трехуровневых систем с расщепленными основным или возбужденным состояниями, сравнение нелинейных резонансов в неоднородном контуре линии.
Изучение влияния суммарной фазы полей при кольцевом взаимодействии на интерференционные эффекты и распределение заселенностей в трехуровневых системах Л-, V- и Н-типов.
Исследование влияния сильного поля, резонансного комбинационному переходу, на генерацию стоксовой компоненты насыщенного двухволнового ВКР, а также определение характера затухания и усиления резонансной волны в присутствии двух интенсивных оптических волн.
Работа выполнена под руководством и в соавторстве с научным руководителем д.ф.-м.н. В.П. Кочановым. Личный вклад автора в получение изложенных в диссертации результатов существен на этапах формулировки моделей взаимодействия, при аналитическом и численном решении задач и в осмыслении результатов.
Методы исследования
В работе используется хорошо апробированные методы описания взаимодействия квантовой среды и классического излучения, основанные на квантовом кинетическом уравнении для матрицы плотности [11] с привлечением классических укороченных уравнений Максвелла для описания комбинационного рассеяния.
Достоверность результатов и выводов диссертационной работы обеспечивается последовательным использованием квантовой теории при построении уравнений для матрицы плотности и тщательной проверкой полученных решений: аналитические выражения сравнивались с прямым численным решением, предельные решения для частных случаев сравнивались с классическими результатами.
Научная новизна представленных в диссертации результатов состоит в следующем:
Впервые с учетом спонтанной и столкновительной релаксации в рамках резонансного приближения получены точные аналитические выражения для заселенностей замкнутой трехуровневой системы, взаимодействующей с тремя полями произвольной интенсивности. Из них следует, что в условиях кольцевого сложения полей интерференционные эффекты регулируются соотношением фаз волн, и заселенности уровней могут меняться за счет интерференции поляризаций в широких пределах при определенных соотношениях входных параметров.
Развита теория вынужденного комбинационного рассеяния мощного лазерного излучения в стоксову гармонику в присутствии сильного поля, резонансного комбинационному переходу, на основе которой предсказаны колебательное по длине распространения перераспределение энергии между волнами накачки и рассеянного излучения и интерференционное просветление среды на частоте комбинационного перехода.
Впервые проведено детальное сравнительное рассмотрение двух вариантов возможных постановок экспериментов нелинейной спектроскопии с регистрацией нелинейных резонансов при перестройке частоты излучения (частотное сканирование) и изменением величины магнитного поля, расщепляющего магнитные подуровни (магнитное сканирование). Обнаружены нелинейные резонансы, которые могут менять знак при изменении давления газа и мощности излучения, а также узкие структуры внутри доплеровского контура линии, которые не испытывают полевого уширения. Найдены определяемые интерференцией условия, при которых в газовой среде для пробного поля, в том числе и для спонтанного испускания, вместо поглощения реализуется усиление.
На защиту выносятся следующие положения:
Столкновительная интерференция, приводя к дополнительному сужению линии в области средних давлений, не меняет основных качественных проявлений полевой интерференции.
При взаимодействии газа с встречными бегущими волнами сигналы частотного и магнитного сканирования содержат резонансы, центры которых зависят от расщепления уровней и отстройки частоты от резонанса. Сигнал частотного сканирования имеет нелинейный резонанс, знак которого зависит от интенсивности полей и величины расщепления уровней. Для Л-системы знак резонанса изменяется с ростом давления газа. Сигнал магнитного сканирования содержит резонанс, ширина которого не зависит от интенсивностей волн.
Распределение заселенностей трехуровневой системы, резонансно взаимодействующей с тремя полями, может меняться в широких пределах в зависимости от суммарной фазы, интенсивностей и частот полей. В условиях кольцевого сложения волн со случайной фазовой модуляцией вследствие нелинейных интерференционных эффектов возникает зашумленность контура линии, неустранимая с ростом интенсивности полей.
При вынужденном комбинационном рассеянии в присутствии резонансного поля на комбинационном переходе происходит периодическое по длине перераспределение энергии между волнами накачки и стоксова излучения, регулируемое суммой фаз полей. Для резонансного излучения создаются условия интерференционного просветления, а в инверсной среде реализуется летаргический режим усиления.
Научная ценность работы
Полученные в диссертации теоретические результаты расширяют знания о нелинейном взаимодействии когерентного излучения и простых квантовых систем, необходимые для решения задач нелинейной оптики, спектроскопии и квантовой электроники.
Практическая значимость работы
Обнаруженные ярко выраженные особенности в спектрах магнитного и частотного сканирования и в сигналах вынужденного комбинационного рассеяния увеличивают диагностические возможности методов спектроскопии в количественном плане. Они могут использоваться для решения обратных спектроскопических задач по определению внутриатомных и внутримолекулярных параметров, в атомной интерферометрии, для разработки методов стабилизации частоты лазеров по нелинейным резонансам и при создании лидаров вынужденного комбинационного рассеяния.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитированной литературы. Нумерация формул и рисунков организована по главам.
В первой главе рассматривается одновременное действие на контур линии стационарного поглощения монохроматического излучения и спектра возбуждения флюоресценции столкновительного и полевого спектральных обменов в трехуровневой Л-системе с двукратно расщепленным основным состоянием. Проводится численное моделирование подключения столкновительного спектрального обмена дополнительно к полевому.
Во второй главе решается задача о резонансном взаимодействии двух встречных монохроматических волн и частиц с активным переходом J = 0 <-» J = 1, помещенных в постоянное магнитное поле. Случай слабых полей (2 порядок по интенсивности) и точного резонанса интегрируются аналитически, что позволяет
детально исследовать нелинейные резонансы на фоне широкого доплеровского контура.
В третьей главе определяется стационарное распределение заселенностей состояний трехуровневого атома, взаимодействующего с полями трех монохроматических волн произвольной интенсивности. Для трех возможных конфигураций системы исследуется поведение заселенностей в зависимости от амплитуд, отстроек частот полей и их суммарной фазы, в том числе анализируется предельный случай больших интенсивностей.
В четвертой главе развивается теория вынужденного комбинационного рассеяния мощного лазерного излучения в стоксову гармонику в присутствии сильного поля, резонансного комбинационному переходу. Теоретически выявлены и исследованы качественно новые эффекты, обусловленные насыщением поглощения и нелинейной интерференцией поляризаций в атоме, в зависимости от суммарной фазы волн накачки разрешенного и запрещенного переходов и стоксовой волны.
Апробация работы
Результаты исследований по теме диссертации представлялись на III Межреспубликанском симпозиуме «Оптика атмосферы и океана» (Томск, 1996 г.), XXXIV Международной научной студенческой конференции (Новосибирск, 1996 г.), XI Международной Вавиловской конференции по нелинейной оптике (Новосибирск, 1997 г.), Симпозиуме «Молекулярная спектроскопия высокого разрешения» (Новосибирск, 1997 г.), IX Международном симпозиуме «Оптика атмосферы и океана. Физика атмосферы» (Томск, 2002 г.), III Международной школе молодых ученых и специалистов «Физика окружающей среды» (Томск, 2002 г.), XIV Симпозиум «Молекулярная спектроскопия высокого разрешения» (Красноярск, 2003 г.), VI Международной конференции «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 2003 г.).
По результатам работы опубликовано четыре статьи в рецензируемых изданиях:
Кочанов В.П., Мальцева Ю.В. (Богданова) Спектральные проявления столкновительной и полевой интерференции линий в трехуровневой системе с расщепленным основным состоянием // Оптика атмосферы и океана. 1995. Т.8. N 4. С.569-578
Кочанов В.П., Мальцева Ю.В. (Богданова) Распределение заселенностей трехуровневой системы, взаимодействующей с тремя сильными резонансными полями // Оптика атмосферы и океана. 2000. Т. 13. № 5. С.461-470
Кочанов В.П., Богданова Ю.В. Двухволновое вынужденное комбинационное рассеяние в поле интенсивного излучения, резонансного комбинационному переходу // ЖЭТФ. 2003. Т.123. Вып.2. С. 233-254
Богданова Ю.В. Нелинейные резонансы в сигналах магнитного и частотного сканирования трехуровневых Л- и V-систем // Оптика атмосферы и океана. 2003. Т. 16 . № 7. С. 567-576.
Выражаю глубокую признательность моему научному руководителю д.ф.-м.н. Виктору Павловичу Кочанову, искреннюю благодарность за материальную и психологическую поддержку члену корреспонденту РАН Станиславу Дмитриевичу Творогову, к.ф.-м.н. Владимиру Михайловичу Климкину и директору Института оптики атмосферы СО РАН д.ф.-м.н. Геннадию Григорьевичу Матвиенко. Благодарю сотрудников лабораторий Статистической оптики и Флуоресцентных методов исследований Института оптики атмосферы СО РАН за всестороннюю помощь в научной работе.
Числовые расчеты формы линии и обсуждение результатов
Сдвиг контура относительно полусуммы частот разрешенных переходов QA определяется в (1.6) величиной Д и несимметричностью дипольных моментов этих переходов. Полуширина контура Гл (1.6) зависит от трех слагаемых, первое из которых определяется радиационным распадом уровней Yi/2, второе зависит от собственной частоты запрещенного перехода 2Д , третье - от квадрата частоты Раби W , который пропорционален интенсивности излучения. Значение лоренцевского контура p0(Q) (1.6) в максимуме равно а/Г2 , и в пределе больших полей ( W -» оо) составляет 1/3.
Появление в (1.8) по сравнению с (1.6) дополнительных слагаемых, зависящих от НИЭФ и пропорциональных W/Д, существенно сказывается на контуре линии при малых значениях Д и больших интенсивностях излучения W. Величина интерференционного сдвига (первое слагаемое QAint в (1.8)) зависит от несимметричности дипольных моментов и коэффициентов Эйнштейна разрешенных переходов. Сдвиг за счет НИЭФ (первое слагаемое QAint в (1.8)) может не совпадать по знаку со сдвигом в отсутствии интерференции (второе слагаемое QAint в (1.8) и (1.6)). Предельное значение контура линии в максимальной точке в области больших полей при реализации полевой интерференции убывает обратно пропорционально W .
Изменение параметров контура (1.5) за счет спектрального обмена в случае (1.9) сводится к дополнительному сдвигу центра линии за счет коэффициента столкновительного сдвига 8 и за счет спектрального обмена (первое слагаемое 0ЛсЫ в (1.9)). В отличие от полевой интерференции (1.8) спектральный обмен может приводить как к сужению контура, так и к его уширению в зависимости от величин столкновительных коэффициентов и отношения дипольных моментов переходов системы. Знак столкновительного сдвига зависит от знака коэффициента столкновительной связи.
Учет столкновительного перераспределения заселенностей дипольно-запрещенного перехода (у) значительно усложняет вид решения. Поэтому дальнейшие исследования проведем численно, используя полученное выражение (1.4). Числовые расчеты формы линии и обсуждение результатов
Конкретизируем зависимость от давления у входящих в формулу (1.4) параметров следующим образом:
Пропорциональность давлению константы релаксации запрещенного перехода Г0 (1.10) обусловлена пренебрежимо малым радиационным распадом метастабильного уровня 2 на основное состояние 1 [93] и играет определяющую роль в реализации НИЭФ в рассматриваемой схеме пересечения уровней [48].
На рисунке 1.2 приведены зависимости контура линии от давления (величины у) с учетом НИЭФ, но в отсутствие столкновительной интерференции (, =С,2 = 0)
Q Рис. 1.2. Контур линии поглощения и спектра возбуждения флюоресценции с учетом НИЭФ и без учета столкновительного спектрального обмена от давления буферного газа при Ai = 0,99, А2 = 0,01 (a); Ai = А2 = 0,5 (б). вычисленные для тех же значений параметров, которые были использованы в расчетах, проведенных для построения рисунка 5 из статьи [48] (за исключением Г30). Графики рисунка 1.2 представляют два важных случая: А, А2 (а) и А, =А2 (б), проявления НИЭФ в которых качественно различаются, в том числе по типу зависимости формы контура от давления [11, 48].
Характерные особенности контуров на рисунке 1.2, а именно большой интерференционный сдвиг в области малых давлений и составная структура контуров (а) и (б), различным образом выявляющаяся с изменением давления, детально обсуждались в [48]. В данной работе этот рисунок исполняет функцию некоего репера для соотнесений с расчетами, выявляющими проявления одновременно действующих механизмов столкновительной и полевой интерференции линии.
На рисунке 1.3 представлены добавки Ap0(Q) к контурам p0(Q), помещенным на рисунке 1.1, которые обусловлены воздействием столкновительной интерференции Как видно из графиков рисунка 1.3, добавка Ap0(Q) (1.11) имеет характерный для столкновительного спектрального обмена вид, будучи положительной вблизи центра линии и отрицательной в ближних крыльях.
Отличительной чертой столкновительной интерференции при наличии НИЭФ в достаточно большом по интенсивности поле является тот факт, что интеграл Ap0(Q) по частоте Q в области высоких давлений, который можно оценить, исходя из рис. 1.3, уже не будет равен нулю, как это имеет место в пределе слабых полей и в отсутствие полевой интерференции в соответствии с обсуждением, приведенным в предыдущем разделе.
Спектр резонансной флуоресценции и сигнал магнитного сканирования
При суммировании сигналов от разных частиц ансамбля отдельные спектральные линии складываются в неоднородно уширенный доплеровский контур. Сигнал магнитного сканирования также имеет доплеровскую форму и характерный провал при нулевом магнитном поле. На фоне широкого спектрального контура и характерного контура магнитного сканирования можно выделить некоторые особенности - нелинейные резонансы, центры, амплитуды и полуширины котТрехуровневая модель квантовых систем, резонансно взаимодействующих с излучением, является одной из наиболее распространенных моделей для атомов, молекул и твердых тел. В соответствии с правилами отбора для электрического дипольного взаимодействия атома с излучением вьщеляют три возможных конфигурации трехуровневой системы: Л - систему, в которой разрешены переходы между верхним и двумя нижними состояниями, а дипольный переход между двумя нижними состояниями запрещен, V - систему, с разрешенными переходами между нижним и двумя верхними состояниями, и 5 - систему, где разрешены ступенчатые переходы с нижнего на среднее и со среднего на верхнее состояния (лестничная система).
Точное решение задач о резонансном взаимодействии трехуровневых систем в различных конфигурациях с одним и двумя сильными полями практически во всех ситуациях известно (см., например, [8, 9, 11, 20]) и количественно объясняет ряд экспериментально наблюдаемых нетривиальных эффектов. К последним в случае двух и более полей относятся нелинейные интерференционные эффекты (НИЭФ) [11, 12, 17, 20], обусловленные интерференцией поляризаций, индуцированных полями на связанных переходах. В Л - системе, резонансно взаимодействующей с двумя полями на разрешенных переходах, при определенных условиях реализуется эффект когерентного пленения населенностей [21, 95-97], заключающийся в просветлении среды вследствие образования суперпозиционного состояния, в котором вся заселенность находится на двух нижних уровнях и отсутствует поглощение излучения. Следствиями НИЭФ и КПН являются радикальная трансформация контура линий поглощения и спонтанного испускания, перераспределение заселенности уровней и изменение сечения поглощения, приводящее к просветлению среды. Поскольку условием реализации отмеченных нелинейных по полю эффектов является достаточно большая интенсивность излучения, порядка интенсивности, при которой происходит насыщение поглощения, для предсказания и анализа их следствий требуется точное, не ограниченное рамками теории возмущений, решение задачи о стационарном взаимодействии системы с полями. Такое решение, проводимое с учетом спонтанной и столкновительной релаксации, довольно громоздко и отсутствует случая кольцевой схемы взаимодействия трехуровневой системы с тремя резонансными полями, одно из которых действует на запрещенном переходе.
Подключение третьего сильного поля, взаимодействующего с запрещенным переходом, существенно влияет на реализацию НИЭФ и КПН, и, кроме того, привносит новый качественный фактор - соотношение фаз полей. В работе [54] показано, что при отсутствии радиационной и столкновительной релаксации распределение заселенностеи и поглощение в трех- и четырехуровневых системах весьма чувствительны к суммарной фазе полей, и на этой основе предложен способ атомной интерферометрии. Другим примером использования фазовых соотношений является задача о глубоком охлаждении атомов, моделируемых W- схемой уровней (сдвоенной Л- системой) в условиях кольцевого сложения полей [55]. Здесь, благодаря специальному выбору фаз, оказалось возможным предложить такую постановку эксперимента, при которой могут быть получены ранее недостижимые степени охлаждения.
Цель данной работы заключается в точном (в рамках резонансного приближения) решении задачи о распределении заселенностеи трехуровневой системы произвольной конфигурации, обладающей радиационной и столкновительной релаксацией и резонансно взаимодействующей с тремя сильными полями, а также в анализе влияния сильного поля на запрещенном переходе системы и суммарной фазы полей на НИЭФ и КПН.
Постановка и общее решение задачи
Рассмотрим замкнутую трехуровневую систему, находящуюся в поле трех монохроматических волн. Предположим, что каждая из волн взаимодействует только с одним из переходов системы, с отстройками частот волн со( от собственных частот ю-резонансных им переходов Q, =-сй,+со01;Й2 = co2-co02;Q0 =ю0-а 21; (3.1) произвольными по величине и удовлетворяющими условиям циклического резонанса (кольцевого взаимодействия полей с системой) Q0+Q!+Q2=0. (3.2)
Уровни квантовой системы обозначим 0, 1 и 2 таким образом, чтобы переходы 0-1 (1) и 0-2 (2) были разрешенными, а переход 1-2 (0) - дипольно-запрещенным для всех типов систем. Заселенности уровней обозначим р =pj9 (j = 0,1, 2). Для недиагональных элементов матрицы плотности p(j, с точностью до множителя являющихся поляризациями соответствующих переходов, введем следующие обозначения: R Po.e- -; R2=p02e- ; г = р » . (3.3)
Воспользуемся стандартным квантовым кинетическим уравнением для матрицы плотности среды в модели релаксационных констант для случая однородного уширения [11]. В представлении взаимодействия и резонансном приближении вращающейся волны динамику рассматриваемой трехуровневой модели полностью определяют 6 дифференциальных уравнений. С учетом условий (3.1-3.3) осуществим в них переход к стационарному случаю: орых определяются параметрами системы, величиной магнитного поля, а также интенсивностью и частотой бегущих волн.
Зависимость от фазы в случае равных по модулю частот Раби
В данном разделе рассмотрим распределение заселенностей в случае больших, но не равных одновременно одному и тому же значению частот Раби в отсутствие столкновительной релаксации. Заселенности уровней при этом представляют собой отношения полиномов 12-й степени по частотам Раби и в пределе Vj —» х преобразуются к виду: Рі=Ч +
Коэффициенты Риб здесь всегда больше нуля, причем численные исследования показали, что в области допустимых положительных значений коэффициентов Эйнштейна и квадратов относительных частот Раби 92 и 90 всегда выполняется неравенство р 5, и поэтому заселенности (3.13), как и следовало ожидать, не имеют сингулярности.
Приравняв к нулю сомножитель Z из (3.14), легко найти условия, при которых для всех уровней j одновременно выполняется ctj = 0, и, как следствие, все заселенности становятся равными 1/3 и не зависят от суммарной фазы (условие эффективного подавления интерференции):
Приравняв в выражениях для коэффициентов ctj (3.14) сомножитель в скобках к нулю, для каждого j легко найти дополнительное к (3.15) условие, при котором заселенность данного уровня также будет равна равновесному значению 1/3. При этом заселенности двух других уровней зависят от отношений интенсивностей полей и коэффициентов Эйнштейна и отличны от 1/3. Проследим пределы изменения заселенностей двух других заселенностей, которые, как следует из (3.13), можно представить в виде pj = 1/3 ± Ар где знак перед вторым слагаемым зависит от индекса j. Результаты численного определения величины неравновесной добавки к заселенностям Ар сведены в таблице. Пределы изменения неравновесной добавки к заселенностям уровней для трехуровневых систем различной конфигурации
Отношениеинтенсив-ностей Уро вень Пределы изменения неравновесной добавки в области изменения Ф [-п, п] V Л
В 3-м, 4-м и 5-м столбцах таблицы представлены интервалы изменения значений неравновесной добавки Др к заселенности уровней для каждой из возможных конфигураций системы, для случаев, когда заселенность одного из уровней, указанного в первом столбце, равна 1/3. Пределы изменения суммарной фазы при численном поиске Др составляли от -я до п. Помещенные в таблице результаты соответствуют наибольшему по модулю значению Д при изменении 90 в пределах от 0 до 100 и при соблюдении условий положительной определенности величины 9 2, помещенных в первом столбце. В целях конкретизации знака Др во втором столбце обозначены уровни, для которых добавка имеет указанный знак. Знак добавки для оставшегося уровня, не фигурирующего в первом и втором столбцах таблицы, при этом противоположен указанному в таблице.
Отметим, что, как выяснилось из расчетов, величина квадрата отношений амплитуд полей 02 не влияет на знак неравновесной добавки Др, но является определяющей для ее абсолютной величины. Другими словами, относительная величина поля на запрещенном переходе в случаях Е- и Л- систем является фактором, от которого в большой степени зависит распределение заселенностей уровней в пределе сильных полей.
Из таблицы следует, что максимум абсолютной величины обусловленной НИЭФ неравновесной части заселенности Др для большинства случаев сравним по величине с равновесным значением заселенности 1/3, и в некоторых случаях точно равен этому а б
Зависимость заселенностей среднего (а) и нижнего (б) уровней Е-системы от суммарной фазы и отношения квадратов частоты Раби 90. Параметры модели: А2/Aj = 0,6; 202 = 1 + 0Q (pf = 1/3J значению. Последнее означает, что путем выбора соотношения интенсивностей полей в пределе больших интенсивностей можно полностью опустошать определенные уровни Л-и Е- систем. Для V- системы полное опустошение одного из уровней не достигается, но заселенности при этом также варьируются в широких пределах.
Зависимости заселенностей уровней от соотношения интенсивностей полей и их суммарной фазы в пределе больших полей проиллюстрированы на примере Е- системы на рис. 3.7. Отметим, что для отношения квадратов частот Раби G0sl, приближенно соответствующему условию (3.15), зависимость заселенностей всех уровней от фазы практически исчезает, в то время как для других значений этого параметра такая зависимость сильно выражена.
Аналитические решения
В соответствии с проведенным в предыдущем разделе рассмотрением, для нулевой фазы Ф наблюдается колебательная зависимость интенсивности стоксовой гармоники от расстояния (рис. 4.2 а). Отчетливо видны пороговый характер эффекта и увеличение периода осцилляции с ростом G, которые согласуются с формулами (4.23), (4.25). Отметим симметрию осцилляционного поведения W2 ( ) для безинверсной (С, 0) и инверсной (С 0) сред. Роль резонансного низкочастотного излучения в случае Ф = л/2 (рис. 4.2 б) сводится главным образом к тому, что в инверсной среде становится возможной перекачка энергии от лазерного излучения к рассеянному, отсутствующая для безинверсной среды. С увеличением G данный процесс усиливается (см. (4.20)). Рисунок 4.2 в иллюстрирует понижение и размывание порога осцилляции при уменьшении интенсивности ВКР.
Зависимости W2 (U, ) при фиксированном G для двух значений фаз Ф = 0 и Ф = 7г/2 приведены на рисунке 4.3. Рисунок 4.3 а представляет рассмотренный выше аналитически случай В, а рисунок 4.3 б соответствует случаю Б. Период осцилляции на рис. 4.3 а для малых значений U точно равен периоду, рассчитанному исходя из (4.30) и значений параметров G = 0,7943 и q -1,15, использованных при построении графика. Хорошее соответствие имеет место и для рассчитанной по формуле (4.26) границы осцилляции с определяемым из рисунка 4.3 а значением U = 1. Наблюдаемая симметрия графиков на рисунке 4.3 б по координате U связана с характером зависимости эффективного коэффициента усиления Keff (4.20) от суммарной интенсивности оптических полей и является одним из проявлений насыщения ВКР.
Зависимость интенсивности стоксовой гармоники от суммарной фазы волн представлена на рисунке 4.4. Из сравнения вида зависимостей при различных U видно, что осцилляционный режим генерации наиболее выражен при малых U = 0,1 (рис. 4.4 а) и отсутствует при больших U-10 (рис. 4.4 б). Это связано с пороговым характером возникновения осцилляции и соответствует качественному обсуждению данного эффекта в предыдущем разделе.
Рассмотрим теперь смешение трех волн при условии сильной связи оптических и низкочастотного полей, выбрав р = 1. Посредством решения двух связанных уравнений (4.16) будем прослеживать интенсивность стоксовой волны W2( ) и затухание (либо усиление в случае инверсной среды) поля G(C,) В зависимости от суммарной интенсивности волн U и фазы Ф при заданном начальном значении амплитуды G(0) = G0 =10"0,1 =0,7943 .
На рисунке 4.5 приведены зависимости интенсивности стоксовой и амплитуды низкочастотной волн от суммарной интенсивности U для двух значений фаз Ф = 0 и л/2. Из рис. 4.5 а видно, что в сравнении со случаем постоянной амплитуды G (рис. 4.3 а), поведение стоксова сигнала в области малых U 1 резко меняется: осцилляции в области С, 0 полностью исчезают, а для инверсной среды (С, 0) их период сильно возрастает и становится нерегулярным. Такое поведение объясняется тем, что амплитуда G в области положительных С, быстро затухает и становится ниже границы возникновения осцилляции. В области же отрицательных С, низкочастотное поле усиливается, и тем самым, в соответствии с (4.28), уменьшается частота осцилляции. Для фазы Ф = п/2 изменения по сравнению со случаем постоянного поля G (рис. 4.3 а) поведение стоксового сигнала в области малых U 1 резко меняется: осцилляции в области С, 0 полностью исчезают, а для инверсной среды их период возрастает и становится нерегулярным. Такое поведение объясняется тем, что, как видно из рис. 4.5 б, амплитуда G в области положительных С, быстро затухает и становится ниже границы возникновения осцилляции. Для фазы Ф = л/2 изменения вида зависимостей по сравнению со случаем постоянного поля G значительно меньшие (рис. 4.5 в и 4.3 б), поскольку при этом значении фазы, как следует из (4.9), интерференционные эффекты, ответственные за возникновение осцилляции, подавлены. Определенное отличие в поведении W2( ) наблюдается для инверсной среды при U = 1, что связанно с резким изменением поведения G{Q (рис. 4.5 г), которое является следствием эффекта насыщения.
Фазовая картина, одновременно характеризующая действие нелинейной интерференции поляризаций, представлена на рис. 4.6 для оптимальной величины U = 1. Как видно из рис. 4.6 а, особенностью генерации стоксовой гармоники в области С, 0 является отсутствие полной перекачки энергии от лазерного излучения в рассеянное для фазы Ф = п. Для инверсной среды при изменении фазы осцилляционный режим чередуется с режимом монотонного поведения интенсивности стоксова излучения. Весьма интересно поглощение поля G при С, 0 (рис. 4.6 б). А именно, как следует из расчетов, при значениях Ф = 0, л, 2п, для которых нелинейные интерференционные эффекты наиболее выражены, амплитуда поля G на больших расстояниях С, 0 становится отрицательной и не затухает в пределе больших длин. Таким образом, в соответствии с (4.28), для данных фаз имеет место интерференционное просветление среды на частоте комбинационного перехода.
Числовые расчеты показывают, что усиление интенсивности G2 резонансного поля в инверсной среде слабо зависит от фазы и практически линейно по координате для небольших интенсивностей U 1. Зависимость усредненной по фазе и значениям U 1 безразмерной интенсивности G2 от координаты хорошо аппроксимируется выражением G2 =-(0,247 + 0,001) , что хорошо совпадает с (4.31), принимая во внимание равенство р -1.
В заключение рассмотрим вполне вероятную экспериментальную ситуацию, когда фазы связанных волн подвержены сильным флуктуациям. Будем считать, что случайная фаза Ф равномерно распределена на интервале [0, 2тс). Расчетные усредненных по фазе зависимостей интенсивностей стоксовой и резонансной волн от суммарной интенсивности оптических волн и координаты показывают, что для безинверсной среды рассматриваемый случай с флуктуациями фаз близок к случаю Ф = тс/2 (рис. 4.5 в), то есть нелинейные интерференционные эффекты в результате усреднения по фазе подавляются. Однако для среды, обладающей инверсией заселенностей, полного подавления интерференции не происходит: поведение усредненной по фазам стоксовой волны ближе к случаю Ф = 0 (рис. 4.5 а). Как уже было отмечено выше, зависимость усредненной интенсивности резонансного поля от координаты линейна для инверсной среды при U 1, а нелинейность вступает в действие лишь при больших интенсивностях оптических полей. При этом эффект интерференционного просветления безинверсной среды в результате сильных флуктуации фаз исчезает. Среднеквадратические отклонения, характеризующие зашумленность стоксовой и резонансной волн, минимальны в узкой области С, вблизи нуля, где перекачка энергии наиболее интенсивна, и достигают значительных величин порядка 30% в области малых U 1 для стоксовой и больших U 1 для резонансного поля.
