Введение к работе
з
Диссертационная работа посвящена исследованию резонансного гиперкомбинационного рассеяния (РГКР) света в полупроводниковом кристалле сульфида кадмия в условиях близости удвоенной энертаи кванта возбуждающего излучения к ширине запрещённой зоны.
Актуальность темы
Гиперкомбинационное, или двухфотошюе, рассеяние света (ГКР) представляет собой неупругое нелинейное рассеяние, при котором один квант рассеянного света /ie>s рождается в результате взаимодействия двух квантов возбуждающего излучения йюь с элементарным возбуждением среды ЙсоР. Законы сохранения энергии и импульса для элементарного акта ГКР имеют следующий вид:
2/koL = /ia>s+/icDp , (1)
2K(ai) = ks(«>s) + kp(«)p) . (2)
где cuL, cos, Юр (kL, ks, kP)—частоты (волновые вектора) возбуждающего и рассеянного излучения и рассеивающего возбуждения среды.
Вследствие увеличения количества квантов, участвующих в процессе ГКР, по сравнению с обычным комбинационным рассеянием света (КР) ГКР имеет другие правила отбора. Это обстоятельство позволяет исследовать с помощью ГКР возбуждения, неактивные в КР, а также возбуждения, неактивные как в спектрах КР, так и в спектрах инфракрасного (ИК) поглощения и отражения (т.н. "молчащие моды") [1—3]. Кроме этого, ГКР позволяет изучать энергетический спектр фононных поляритонов в центросимметричиых кристаллах, а также, в силу особенностей частотно—угловых спектров, дисперсию поляритонов верхней ветви в кубических кристаллах (как
4 цснтросимметричных, так и неценгросимметричных), не доступных методом КР на поляритонах [1,4,5]. ГКР дает также возможность наблюдения экситонных поляритоиов, которые пе удается исследовать с помощью КР, поскольку возбуждающее излучение в этом случае попадает в область сильного поглощения кристалла (см., напр.,[4]).
Так как ГКР является по сравнению с КР процессом более высокого порядка в разложении поляризации среды по степеням электрического поля, исследования ГКР света интересны и с точки зрения получения информации о гиперполяризуемостях—микроскопических характеристиках вещества, знание которых, вообще говоря, дает сведения об электронных энергетических полосах, не содержащиеся в линейных восприикчивостях [6,7].
Поскольку интенсивность гиперрелеевского рассеяния (ГРР) обычно такого же порядка, что и интенсивность линий ГКР (в отличие от обычных спектров КР, в которых интенсивность рассеяния на несмещенной частоте на несколько порядков выше интенсивности линий КР), при наблюдении ГКР достаточно легко регистрировать линии с малыми сдвигами относительно частоты возбуждающего излучения. Данное обстоятельство оказывается особенно полезно при изучении "мягких мод" в кристаллах вблизи точки фазового перехода [1,2].
Перспективным направлением спектроскопии ГКР представляется спектроскопия резонансного гиперкомбинационного рассеяния (РГКР) [2,3,8 — 17]. Известно, что резонансное рассеяние света вблизи края собственного поглощения кристаллов представляет значительный интерес, поскольку его изучение позволяет получать важную информацию о природе и механизмах электрон—фононного взаимодействия (см., напр., [18,19]). Иными словами, при резонансе в процесс рассеяния вовлекаются определенные реальные возбуждения материальной системы, что дает возможность изучения их свойств.
При РГКР в случае близости энергии кванта рассеянного света к краю собственного поглощения с рассеянным излучением наиболее сильно будут резонировать однофотонно разрешенные переходы, а с возбуждающим — двухфотонно разрешенные. Поэтому увеличение числа фотонов в элементарном акте ГКР приводит, помимо изменения правил отбора, также и к другим, в сравнении с КР, последовательностям промежуточных состояний, а, следовательно,.и к новым особенностям спектров резонансного рассеяния.
Следует особо отметить, что резонансное увеличение сечения рассеяния может существенно расширить экспериментальные возможности метода ГКР, так как присущая этому методу слабость рассеянного сигнала является одним из основных сдерживающих факторов широкого развития работ по спектроскопии ГКР,
Таким образом, РГКР представляет собой новый метод, позволяющий получать ценную спектроскопическую информацию об исследуемых объектах, недоступную во многих случаях другим методам спектроскопии. Поскольку до настоящего времени систематические исследования по РГКР в кристаллах отсутствуют, изучение этого эффекта представляется интересным и с точки зрения выявления различных его физических аспектов. Иначе говоря, актуальность исследований резонансного ГКР обусловлена как научным интересом с точки зрения более глубокого понимания физики процесса РГКР, так и возможностью его применения для получения принципиально новой информации о структуре и свойствах полупроводниковых материалов.
Цель работы
РГКР в кристаллических средах исследовалось ранее в [8—17], причем впервые эффект резонансного ГКР был обнаружен в 1979 г. при изучении расссяшш в кристалле CdS [8—11]. Однако, к моменту начала выполнения
настоящей диссертационной работы в литературе не сообщалось о систематических исследованиях резонансного ГКР в кристаллах, а также о наблюдении многофононного РГКР и РГКР на фононных поляритонах. В связи с этим, целью диссертационной работы является детальное экспериментальное исследование процесса резонансного пшеркомбинационного рассеянна света в полупроводниковом кристалле сульфида кадмия с использованием перестраиваемого источника лазерного излучения. При этом решаются следующие задачи:
-
Экспериментальное исследование частотно—угловых зависимостей ГКР света на фононных поляритонах верхней дисперсионной ветви.
-
Изучение зависимости интенсивности РГКР на фононных поляритонах от длины волны возбуждающего излучения.
-
Исследование процесса РГКР на оптических фононах в условиях приближения удвоенной энергии кванта возбуждающего излучения к ширине запрещенной зоны кристалла.
-
Установление закономерностей многофононного резонансного ГКР с участием нескольких продольных оптических колебаний.
Научная новизна и практическая значимость работы
Научная новизна работы заключается в следующем: 1. Впервые экспериментально зарегистрировано явление многофононного РГКР с участием продольных (LO) оптических колебаний и установлены его основные закономерности [20—24J. Обнаружено, что, в противоположность случаю резонансного КР, в спектрах РГКР преобладают нечетные порядки рассеяния на LO фононах. Результаты этих наблюдений интерпретированы как проявление особенностей фрелиховского механизма электрон — фононного взаимодействия при РГКР в кристалле CdS. Показано, что теоретическая модель
7 резонансного мпогофоионного КР [19] может быть успешно распространена и на случай резонансного мпогофоионного ГКР,
-
Впервые наблюдалось резонансное ГКР на оптических фононах в кристалле CdS при приближении удвоенной энергии кванта возбуждающего излучения к. ширине запрещённой зоны [24,25]. Обнаружено, что при изменении длины волны возбуждающего излучения в диапазоне от 1040 нм до 972 нм интенсивность' РГКР на 1LO фононах увеличивается примерно на три порядка. Показано, что экспериментальные результаты удовлетворительно совпадают с теоретическими расчетами, выполненными в условиях двухфотошгого резонанса возбуждающего излучения с 2Р экситонами. Таким образом, выявлены механизмы электрон—'фононного взаимодействия, приводящие к резкому резонансному росту интенсивности сигнала ГКР в кристалле CdS.
-
Впервые зарегистрированы спектры резонансного ГКР на фононных поляритонах (ГКРП) в кристаллических средах [25]. При приближении удвоенной энергии квантов возбуждающего излучения к ширине запрещенной зоны обнаружено значительное увеличение интенсивности рассеяния, а также изменение частоты поляритетов, участвующих в рассеянии.
-
Впервые исследовано ГКР света на фононных поляритонах верхней дисперсионной ветви в слабоанизотропном нецентросимметричном кристалле CdS [23,26]. Частотно—угловые спектры ГКР, полученные в различных геометриях рассеяния, позволили определить дисперсию верхних ветвей для поляритонов Ai — и Ej — симметрии.
Практическая значимость работы состоит в следующем: 1. Результаты исследования П<Р света на фононных поляритонах верхней дисперсионной ветви CdS могут быть использованы для определения дисперсии реальной части диэлектрической проницаемости или показателей преломления
8 кристалла в среднем ИК—диапазоне. Точность таких измерений составляет около 2%.
2. Создан универсальный спектрометр для исследования резонансного ГКР с использованием параметрического генератора света (ПГС) в качестве источника перестраиваемого лазерного излучения. Данный сиектрометр позволяет исследовать РГКР в широком классе полупроводниковых материалов.
Апробация работы
Материалы диссертации докладывались и обсуждались на семинарах отдела "Взаимодействие когерентного излучения с веществом" Института общей физики РАН, а также на следующих Всероссийских и международных конференцях:
-
Международная конференция "Оптическая спектрометрия высокого разрешения", Варшава, Польша, 1992 г.
-
13—ая Международная конференция по спектроскопии комбинационного рассеяния, Вюрцбург, Германия, 1992 г.
-
4 —ая Международная школа—конференция по лазерной физике LPHYS'95, Москва, 1995 г.
-
21 — ый Съезд по спектроскопии, г. Звенигород Московской обл., 1995 г.
Публикации
Основные результаты диссертации содержатся в 7 публикациях, список которых приведен в конце автореферата диссертации.
Объем и структура диссертации
Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации составляет 97 страниц, включая 20 рисунков.
Похожие диссертации на Резонансное гиперкомбинационное рассеяние света в кристалле CdS
