Введение к работе
з
Диссертационная работа посвящена исследованию резонансного гпперкотчбикащюнного рассеяния (РГКР) света в полупроводниковом кристалле
сульфида кадмия и условиях близости удвоенной энергии кванта возбуждающего излучения к ширине запрещённой зоні.!.
Актуальность темы
Гипёркомбинаттионное, или двухфотонное, рассеяние света (ГКР) представляет собой неупругое нелинейное рассеяние, при котором один квант рассеянного света ficos рождается в результате взаимодействия двух квантов возбуждающего излучения Йшь с элементарным возбуждением среды Йоор.
Законы сохранения энергии и импульса для элементарного акта ГКР имеют
следующий вид:
2/ico, =/icos + Йюр , (1)
2kL(enL) = ks(ws) + kp(t»P) ., (2)
где coL, cos, cop (kL, ks, kpj —частоты (волновые вектора) возбуждающего и рассеянного излучения и рассеивающего возбуждения среды.,
Вследствие увеличения количества квантов, участвующих в процессе ГКР, по сравнению с обычным комбинационным рассеянием света (КР) ГКР имеет другие правила отбора. Это обстоятельство позволяет исследовать с помощью ГКР возбуждения, неактивные в КР, а также возбуждения, неактивные как в спектрах КР, так и в спектрах инфракрасного (ИК) поглощения и отражения (т.н. "молчащие моды") [1 — 3). Кроме этого, ГКР позволяет изучать энергетический спектр фононных поляритонов в центросимметричных кристаллах, а также, в силу особенностей частотно—угловых спектров, дисперсию полярнтонов верхней ветви в кубических кристаллах (как
4 центросимметричных, так и нецентросимметричных), не доступных методом КР на поляритонах [1,4,5]. ГКР дает также возможность наблюдения экситонных поляритонов, которые не удается исследовать с помощью КР, поскольку возбуждающее излучение в этом случае попадает в область сильного поглощения кристалла (см., напр.,[4]).
Так как ГКР является по сравнению с КР процессом более высокого порядка в разложении поляризации среды по степеням электрического поля, исследования ГКР света интересны и с точки зрения получения информации о гиперполяризуемостях—микроскопических характеристиках вещества, знание которых, вообще говоря, дает сведения об электронных энергетических полосах, не содержащиеся в линейных восприимчивостях [6,7].
Поскольку интенсивность гинеррелеевского рассеяния (ГРР) обычно такого же порядка, что и интенсивность линий ГКР (в отличие от обычных спектров КР, в которых интенсивность рассеяния на несмещенной частоте на несколько порядков выше интенсивности линий КР), при наблюдении ГКР достаточно легко регистрировать линии с малыми сдвигами относительно частоты возбуждающего излучения. Данное обстоятельство оказывается особенно полезно при изучении "мягких мод" в кристаллах вблизи точки фазового перехода [1,2].
Перспективным направлением спектроскопии ГКР представляется спектроскопия резонансного гиперкомбинациошюго рассеяния (РГКР) [2,3,8 — 17]. Известно, что резонансное рассеяние света вблизи края собственного поглощения кристаллов представляет значительный интерес, поскольку его изучение позволяет получать важную информацию о природе и механизмах электрон—фононного взаимодействия {см., напр., [18,19]). Иными словами, при резонансе в процесс рассеяния вовлекаются определенные реальные возбуждения материальной системы, что дает возможность изучения их свойств.
5 При РГКР в случае близости энергии кванта рассеянного света к краю
собственного поглощения с рассеянным излучением наиболее сильно будут резонировать однсфотонно разрешенные переходы, а с возбуждающим — двухфотонно разрешенные. Поэтому увеличение числа фотонов в элементарном акте ГКР приводит, помимо изменения правил отбора, также и к другим, в сравнении с КР, последовательностям промежуточных состояний, а, следовательно,.и к новым особенностям спектров резонансного рассеяния.
Следует особо отметить, что резонансное увеличение сечения рассеяния может существенно расширить экспериментальные возможности метода ГКР, так как присущая этому методу слабость рассеянного сигнала является одним из основных сдерживающих факторов широкого развития работ по спектроскопии ГКР-
Таким образом, РГКР представляет собой новый метод, позволяющий получать ценную спектроскопическую информацию об исследуемых объектах, недоступную во многих случаях другим методам спектроскопии. Поскольку до настоящего времени систематические исследования по РГКР в кристаллах отсутствуют, изучение этого эффекта представляется интересным и с точки эронии выявления различных его физических аспектов. Иначе говоря, актуальность исследований резонансного ГКР обусловлена как научным интересом с точки зрения более глубокого понимания физики процесса РГКР, так и возможностью его применения для получения принципиально новой информации о структуре и свойствах полупроводниковых материалов.
Цель работы
РГКР в кристаллических средах исследовалось ранее в [8—17], причем впервые эффект резонансного ГКР был обнаружен в 1979 г. при изучении рассеяния в кристалле CdS [8—11]. Однако, к моменту начала выполнения
настоящей диссертационной работы в литературе не сообщалось о систематических исследованиях резонансного ГКР в кристаллах, а также о наблюдении многофононного РГКР и РГКР на фононных поляритонах. В связи с этим, целью диссертационной работы является детальное экспериментальное исследование процесса резонансного гиперкомбинационного рассеяния света в полупроводниковом кристалле сульфида кадмия с использованием перестраиваемого источника лазерного излучения. При этом решаются следующие задачи:
-
Экспериментальное исследование частотно—угловых зависимостей ГКР света на фононных поляритонах верхней дисперсионной ветви.
-
Изучение зависимости интенсивности РГКР на фононных поляритонах от длины волны возбуждающего излучения.
-
Исследование процесса РГКР на оптических фононах в условиях приближения удвоенной энергии кванта возбуждающего излучения к ширине запрещенной зоны кристалла.
-
Установление закономерностей многофононного резонансного ГКР с участием нескольких продольных оптических колебаний.
Научная новизна и практическая значимость работы
Научная новизна работы заключается в следующем: 1. Впервые экспериментально зарегистрировано явление многофононного РГКР с участием продольных (LO) оптических колебаний и установлены его основные закономерности [20—24]. Обнаружено, что, в противоположность случаю резонансного КР, в спектрах РГКР преобладают нечетные порядки рассеяния на LO фононах. Результаты этих наблюдений интерпретированы как проявление особенностей фрелиховского механизма электрон—фононного взаимодействия при РГКР в кристалле CdS. Показано, что теоретическая модель
7 резонансного многофононного КР [19] может быть успешно распространена и на случай резонансного многофононного ГКР.
-
Бпервые наблюдалось резонансное ГКР на онтических фононах в кристаїле CdS при приближении удвоенной энергии кванта возбуждающего излучения к ширине запрещённой зоны [24,25]. Обнаружено, что при изменении мины волны возбуждающего излучения в диапазоне от 1040 им до 972 нм интенсивность'РГКР на 1LO фононах увеличивается примерно на три порядка. І Іоказано, что экспериментальные результаты удонлетворителыш совпадают с теоретическими расчетами, выполненными в условиях двухфотошюго резонанса возбуждающего излучения с 2Р экситонами. Таким образом, выявлены механизмы электрон— фононного взаимодействия, приводящие к резкому резонансному росту интенсивности сигнала ГКР в кристалле CdS.
-
Нпервые зарегистрированы спектры резонансного ГКР на фонопных поляритетах (ГКРП) в кристаллических средах [25]. При приближении удвоенной .энергии квантов возбуждающего излучения к ширине запрещенной зоны обнаружено значительное увеличение интенсивности рассеяния, а также изменение частоты поляритонов, участвующих в рассеянии.
-
Впервые исследовано ГКР света на фононных поляритонах верхней
дисперсионной ветви в слабоанизотронном нецентросимметричном кристалле CdS [23,26]. Частотно—угловые спектры ГКР, полученные в различных геометриях рассеяния, позволили определить дисперсию верхних ветвей для поляритонов Ai - и E[ —симметрии.
Практическая значимость работы состоит в следующем: 1. Результаты исследования ГКР света на фононных поляритонах верхней дисперсионной ветви CdS могут быть использованы для определения дисперсии реальной части диэлектрической проницаемости или показателей преломления
8 кристалла в среднем ИК—диапазоне. Точность таких измерений составляет около 2%.
2. Создан универсальный спектрометр для исследования резонансного ГКР с использованием параметрического генератора света (ПГС) в качестве источника перестраиваемого лазерного излучения. Данный спектрометр позволяет исследовать РГКР в широком классе полупроводниковых материалов.
Апробация работы
Материалы диссертации докладывались и обсуждались на семинарах отдела "Взаимодействие когерентного излучения с веществом" Института общей физики РАН, а также на следующих Всероссийских и международных конференцях:
-
Международная конференция "Оптическая спектрометрия высокого разрешения", Варшава, Польша, 1992 г.
-
13—ая Международная конференция по спектроскопии комбинационного рассеяния, Вгорцбург, Германия, 1992 г.
-
4 —ая Международная школа—конференция по лазерной физике LPHYS'95, Москва, 1995 г.
-
21 —ый Съезд по спектроскопии, г. Звенигород Московской обл., 1995 г.
Публикации
Основные результаты диссертации содержатся в 7 публикациях, список которых приведен в конце автореферата диссертации.
Объем и структура диссертации
Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации составляет 97 страниц, включая 20 рисунков.
Похожие диссертации на Резонанское гиперкомбинационное рассеяние света в кристалле CdS
