Содержание к диссертации
Введение
I. Обзор литературы 15
1. Принцип квазисинхронных взаимодействий 15
2. Среды с периодической модуляцией нелинейной восприимчивости 16
3. Квазисинхронные взаимодействия 22
4. Последовательные квазисинхронные трехчастотные процессы — 25
5. Случайные отклонения от периодичности модуляции нелинейной восприимчивости 28
II. Последовательные квазисинхронные трехча стотные нелинейно-оптические взаимодействия 31
1. Уравнения теории нелинейных волн в диспергирующих нелинейно-оптических средах 31
2. Уравнения квазисинхронных последовательных взаимодействий в квадратично нелинейных неоднородных средах 34
3. Реализации связанных квазисинхронных взаимодействий в кристаллах LiNb03 с регулярной доменной структурой 37
4. Выводы 45
III. Последовательная генерация третьей оптической гармоники 46
1. Теоретическое описание процесса 47
2. Экспериментальная реализация 4
3. Влияние апериодичности доменной структуры на эффективность преобразования 61
4. Выводы 66
IV. Параметрическое усиление при низкочастотной накачке 68
1. Взаимодействие волн с кратными частотами 69
2. Взаимодействие волн с некратными частотами. Приближение заданного поля 71
3. Взаимодействие волн с некратными частотами. Сильный энерго обмен между волнами 76
4. Выводы 77
V. Взаимодействие световых волн в кристаллах с квазипериодической модуляцией нелиней ной восприимчивости 80
1. Геометрическая картина фазового синхронизма. Причины случай ной модуляции нелинейной восприимчивости 80
2. Параметрическое усиление при низкочастотной накачке 84
3. Статистические характеристики нелинейных коэффициентов 87
4. Усредненные уравнения для последовательного параметрического взаимодействия 93
5. Параметрическое усиление при высокочастотной накачке 99
6. Выводы 101
VI. Взаимодействие световых волн в кристаллах с нерегулярной модуляцией нелинейной восприимчивости 103
1. Модуляция нелинейного коэффициента связи волн как случайный телеграфный процесс 103
2. Усредненные уравнения трехчастотных взаимодействий 106
3. Невырожденное параметрическое усиление 108
4. Вырожденное параметрическое усиление 115
5. Преобразование частоты вверх 117
6. Генерация второй гармоники 119
7. Последовательные волновые взаимодействия 124
8. Выводы 125
Заключение 126
Список литературы
- Квазисинхронные взаимодействия
- Уравнения квазисинхронных последовательных взаимодействий в квадратично нелинейных неоднородных средах
- Влияние апериодичности доменной структуры на эффективность преобразования
- Взаимодействие волн с некратными частотами. Сильный энерго обмен между волнами
Введение к работе
Актуальность темы
Для реализации высокоэффективного энергообмена между волнами, например, с частотами ш\, 0 и и>з и волновыми векторами кь кг и кз соответственно, в нелинейно-оптическом процессе необходимо выполнение условий сохранения энергии и импульса:
^1+0^2= w3, к| + к2 = кз-
Последнее равенство определяет направления распространения волн, когда взаимодействие между ними осуществляется наиболее эффективно, и называется условием фазового синхронизма. Выполнение этого условия накладывает весьма жесткие требования на дисперсионные свойства нелинейного кристалла.
Традиционно для осуществления фазового синхронизма в твердых средах используют двулучепреломляющие кристаллы, где условие Дк = ki + + кг — кз = 0 можно реализовать, используя различие показателей преломления для обыкновенной и необыкновенной волн. При этом возникают такие проблемы, как снос энергии из области взаимодействия световых пучков за счет двулучепреломления, ограниченный выбор нелинейных кристаллов и их нелинейных коэффициентов. Область поиска условий фазового синхронизма в однородном кристалле исчерпывается вариацией показателей преломления за счет изменения химического состава и температуры кристалла, а также выбора направления распространения волн и их поляризаций.
Выполнение условий фазового синхронизма одновременно для нескольких связанных нелинейно-оптических процессов в одном однородном кристалле представляет сложную проблему. Между тем, комбинирование нескольких трехчастотных нелинейно-оптических процессов с общими волнами позволяет осуществлять и более сложные волновые взаимодействия.
Альтернативной методикой фазового согласования нелинейно-оптических взаимодействий является техника квазисинхронизма. Эта методика использует периодически неоднородные кристаллы — кристаллы с модулированной квадратичной восприимчивостью (регулярной доменной структурой).
При этом расстройку волновых вект^уи (Air / 0) ві|ШММействующих волн
~~~т НАЦИОНАЛЬНА^ БИБЛИОТЕКА
можно компенсировать вектором обратной решетки квадратичной восприимчивости:
где Л — период структуры, т — порядок, в котором происходит компенсация, п — единичный вектор обратной решетки. Это условие называется условием квазисинхронизма.
Техника квазисинхронных взаимодействий позволяет разрешить проблему одновременного фазового согласования нескольких нелинейно-оптических процессов в одном кристалле. Путем подбора значений периода модуляции Л и порядков квазисинхронизма т можно достичь квазисинхронного протекания нескольких процессов, вовлеченных во взаимодействие. Несколько связанных волновых процессов с общими волнами могут протекать одновременно, когда общей волной является лишь волна накачки, и последовательно, когда процессы упорядочены.
Исследования в области последовательных взаимодействий в оптике (генерация третьей гармоники, параметрическое усиление при низкочастотной накачке и т. п.) долгое время носили исключительно теоретический характер из-за сложности одновременного фазового согласования нескольких нелинейно-оптических процессов. Идея квазисинхронных взаимодействий, высказанная еще на заре развития нелинейной оптики Н. Бломбергеном, получила свое широкое воплощение лишь в 80-х годах прошлого века в связи с прогрессом, достигнутым к тому времени, в разработке технологий создания нелинейно-оптических сред с необходимыми свойствами.
Расширив возможности реализации новых типов волновых процессов, техника квазисинхронных взаимодействий поставила вопросы, связанные не только с необходимостью построения новой теории, в частности теории последовательных взаимодействий, но и с переосмыслением традиционных нелинейно-оптических взаимодействий применительно к новой экспериментальной методике. Периодическая неоднородность нелинейного кристалла привносит определенные особенности в протекание нелинейно-оптических процессов. Наряду с этим представляет интерес изучение влияния случайных отклонений от периодичности на эффективность волновых взаимодействий. Если влияние неоднородностей линейного показателя преломления,
в том числе и случайных, на протекание нелинейно-оптических процессов ранее широко исследовалось, то анализ влияния случайной апериодичности модуляции квадратичной восприимчивости кристалла на эффективность квазисинхронных процессов является относительно новой и важной задачей Модуляция коэффициента нелинейной связи волн может осуществляться как в процессе роста кристалла, так и в результате его послеростовой переполяризации. К настоящему времени существуют несколько коммерческих способов получения структур с периодической модуляцией нелинейной восприимчивости Периодические структуры, полученные разными способами, могут иметь случайные отклонения от периодичности, подчиняющиеся разным статистикам Поэтому при анализе влияния апериодичности модуляции нелинейной восприимчивости кристалла на энергообмен в квазисинхронном процессе необходимо принимать во внимание специфику реальных периодически неоднородных квадратично-нелинейных структур, применяемых в экспериментах.
Цели и задачи диссертационной работы
К началу настоящей диссертационной работы в научной литературе имелись лишь несколько публикаций, связанных с последовательными нелинейно-оптических взаимодействиями, не дающих, однако, полной физической картины таких взаимодействий. В связи с этим целью диссертационной работы являлось систематическое исследование последовательных квазисинхронных волновых взаимодействий, включая анализ влияния случайной апериодичности на эффективность их протекания.
При этом решались следующие задачи.
-
Анализ особенностей создания реальных периодически неоднородных квадратично-нелинейных структур, используемых в экспериментах.
-
Экспериментальное и теоретическое исследование процесса последовательной генерации третьей оптической гармоники в периодически неоднородных квадратично-нелинейных кристаллах.
-
Исследование динамики протекания процесса параметрического усиления при низкочастотной накачке в периодически неоднородных нелинейных средах и изучение возможности его экспериментальной реализации в периодически неоднородном кристалле LiNb03-
4 Разработка теории взаимодействия световых волн в случайно неодно
родных квадратично-нелинейных кристаллах.
Научная новизна
1 Экспериментально осуществлен процесс генерации третьей оптической гармоники в периодически неоднородном кристалле ІлІМЬОз на высоких порядках квазисинхронизма, что продемонстрировало возможность реализации последовательных волновых взаимодействий в нелинейной оптике.
2. Впервые изучено влияние апериодичности неоднородных нелинейных кристаллов на эффективность последовательной генерации третьей гармоники.
3 Исследованы особенности протекания процесса параметрического усиления при низкочастотной накачке при взаимодействии волн с некратными частотами.
4. Построена статистическая теория волновых процессов в неоднородных нелинейно-оптических кристаллах с двумя типами неоднородности' с коррелированными и некоррелированными толщинами соседних доменов. В последнем случае установлено, что эффективный энергообмен между взаимодействующими волнами имеет место при выполнении условия стохастического квазисинхронизма.
5 На основе развитой статистической теории впервые дана интерпрета
ция линейной зависимости интенсивности второй гармоники от интенсивно
сти основного излучения в области малых эффективностей преобразования
в разупорядоченных нелинейно-оптических средах.
Научная и практическая значимость работы
Применение последовательных волновых взаимодействий позволяет решать задачу миниатюризации нелинейно-оптических преобразователей частоты.
Развитый подход к анализу особенностей взаимодействия световых волн в кристаллах с квазипериодической и случайной модуляцией квадратичной восприимчивости можно обобщить на случаи квазисинхронного преобразования оптических частот в активно-нелинейных средах в процессах самопреобразования частоты лазерного излучения.
Результаты развитой теории взаимодействия световых волн в кристаллах с квазипериодической и случайной модуляцией квадратичной восприимчивости могут быть применены к изучению особенностей взаимодействия волн другой физической природы, например, в задачах акустически нелинейных неоднородных сред, неоднородной плазмы и т.п.
Полученные результаты можно использовать для анализа влияния неоднородности нелинейной восприимчивости на эффективность генерации сжатого света и перепутанных фотонных состояний.
Основные положения, выносимые на защиту
-
Процесс генерации третьей гармоники квазинепрерывного излучения Nd:YAG лазера (А = 1,064 мкм) может быть экспериментально реализован в периодически поляризованном кристалле LiNb03 при последовательном взаимодействии волн на высоких порядках квазисинхронизма.
-
В кристаллах с модуляцией квадратичной восприимчивости подбором порядков квазисинхронизма можно выполнить условия для высокоэффективного протекания процесса параметрического усиления при низкочастотной накачке при взаимодействии волн с некратными частотами.
-
Случайная апериодичность в кристаллах с коррелированными толщинами соседних доменов не меняет характер энергообмена между волнами, вовлеченными в квазисинхронное взаимодействие.
-
В кристаллах с некоррелированными толщинами соседних доменов наиболее эффективный энергообмен между взаимодействующими световыми волнами имеет место при выполнении условий стохастического квазисинхронизма.
-
Влияние случайной апериодичности доменов с некоррелированными толщинами на протекание квазисинхронных нелинейно-оптических процессов эквивалентно влиянию флуктуации линейного показателя преломления кристалла, в котором осуществляется волновое взаимодействие.
-
В разупорядоченных нелинейно-оптических кристаллах зависимость интенсивности второй гармоники от интенсивности основного излучения в области малых эффективностей преобразования может иметь линейный характер, что обусловлено обратным влиянием волны второй гармоники на волну накачки в условиях фазового рассогласования.
Апробация работы
По материалам диссертации опубликовано 16 работ, из них 9 — в научных журналах Квантовая электроника (1998, 1999, 2000, 2004), Письма в ЖЭТФ (2001), Известия АН. Сер. физ. (2002), Journal of Optics A Pure and Applied Optics (2003), Journal of Russian Laser Research (2004), Актуальные проблемы статистической радиофизики (малаховский сборник) (2004).
Основные результаты диссертационной работы докладывались на следующих конференциях: CLEO/The Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics (Seoul, Korea, 1999); International school for young scientists and students on Optics, Laser Physics and Biophysics (Saratov, Russia, 1999), Международная конференция молодых ученых и специалистов "Оптика-99" (Санкт-Петербург, Россия, 1999); X Conference on Laser Optics for young scientists (St. Peterburg, Russia, 2000); II международная конференция "Фундаментальные проблемы физики" (Саратов, Россия, 2000); Научная молодежная школа "Оптика-2000" (Санкт-Петербург, Россия, 2000); LASE 2001: High power lasers and applications (San Jose, California, USA, 2001); International Quantum Electronics Conference (Moscow, Russia, 2002); VIII Всероссийская школа-семинар "Волновые явления в неоднородных средах" (Красновидово, Московская область, 2002) и опубликованы в их трудах, а также обсуждались на III семинаре памяти Д.Н. Клышко (Москва, Россия, 2003) и семинарах кафедры общей физики и волновых процессов физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова.
Список опубликованных работ приведен в конце настоящего автореферата.
Структура и объем диссертации
Диссертационная работа состоит из введения, шести глав, заключения. В конце приведен список цитируемой литературы, содержащий 142 наименования. Полный объем работы составляет 142 страницы, включая 45 рисунков
Личный вклад
Все приведенные в диссертации теоретические результаты получены автором лично, процесс последовательной генерации третьей гармоники экспериментально осуществлен при его непосредственном участии.
Квазисинхронные взаимодействия
Несмотря на то, что идея квазисинхронных взаимодействий была высказана еще на заре нелинейной оптики, свое широкое экспериментальное воплощение она получила лишь в 1980-х годах. Этому способствовала разработка технологий создания слоистых сред с необходимыми свойствами.
Вызвать скачок относительной фазы волн, участвующих в нелинейно-оптическом взаимодействии, на 7г можно, например, путем смены знака квадратичной восприимчивости нелинейного кристалла, т. е. обращением направления его оптической оси. Обращение оптической оси является по существу обращением оси z кристалла. При замене компо (2) ненты тензора квадратичной восприимчивости ха в индексы которых z входит нечетное число раз, меняют свой знак.
В многочисленных экспериментальных реализациях квазисинхронных взаимодействий применяются сегнетоэлектрики со сформированной в них регулярной доменной структурой (РДС) [54, 73, 86, 94, 127]. Отдельный домен представляет собой макроскопическую область в кристалле, в пределах которой все элементарные ячейки поляризованы одинаковым образом. Направления спонтанной поляризации в соседних доменах составляют определенные углы друг с другом. Совокупность доменов с различной ориентацией вектора поляризации и представляет собой доменную структуру с модуляцией квадратичной восприимчивости [19].
Доменная структура с заданными пространственными характеристиками может быть сформирована как в процессе роста кристалла [91,98,106], так и в результате его послеростовой переполяризации [20,61,73, 101]. К настоящему времени существуют несколько коммерческих способов получения структур с периодической модуляцией нелинейной восприимчивости: послеростовая электротермическая обработка, электронно-лучевой, диффузионный, "высоковольтный", ростовой методы.
При послеростовой электротермической обработке кристалл подвергается воздействию переменного электрического поля при протягивании его через печь с градиентом температуры. Этот способ применим для создания объемных структур, минимальный период которых ограничен несколькими десятками мкм.
При электронно-лучевом способе переполяризации осуществляется воздействие электронного пучка с поверхностью кристалла, вызывающее локальное инвертирование доменов [20, 61]. Такой метод позволяет формировать доменные структуры толщиной до 500 мкм.
Эти два метода могут считаться вполне эффективными, однако в силу различных причин, в том числе и технологических сложностей при их реализации, они не получили широкого применения.
Наиболее популярны в настоящее время три метода: химической диффузии, переполяризации и ростовой.
Метод химической диффузии заключается в следующем. Кристалл с нанесенной литографским способом периодической маской помещают в химически активную среду, реагенты которой диффундируют в кристалл, создавая градиент концентрации в приповерхностном слое и инверсию доменов. В результате возникает периодическая структура высокого качества с периодом 3-8 мкм и глубиной 1-2 мкм [71, 100]. В совокупности с методами создания волноводных структур на поверхности таких нелинейно-оптических кристаллов, как LiNb03, ЫТаОз, КТІОРО4 (КТР), этот способ позволяет реализовывать квазисинхронные процессы с эффективной длиной взаимодействия до 10 см [56].
Широко распространен метод переполяризации сегнетоэлектри-ков при комнатной температуре с помощью электрического поля [40, 73, 74, 77, 101, 105, 128, 131, 136, 137] (рис. 1.2 а). В настоящее время подвергаются переполяризации такие кристаллы, как LiNb03, КТР, Sr0,6Bao,4Nb206 (SBN) и RbTiOAs04 (RTA) [40, 74, 77, 105, 128, 136, 137]. Предварительно тщательно очищенная поверхность кристалла покрывается тонким слоем фоточувствительной смолы. После этого кристалл освещается лампой через металлическую маску, представляющую собой систему электродов с нужным периодом, и обрабатывается проявителем. Проявитель вымывает неосвещенные участки смолы, тогда как освещенные под действием света становятся стойкими по отношению к проявителю. Импульсы высокого напряжения подводятся к кристаллу посредством электролита. Переполяризация происходит, когда напряженность внутреннего электрического поля превысит коэрцитивную для данного кристалла (для кристаллов ниобата лития конгруэнтного состава
Домены зарождаются случайным образом на границе раздела кристалла и электрода и имеют форму иглы. Затем они разрастаются вперед и в стороны. Окончательная форма возникающих доменов зависит от формы импульсов, пикового напряжения, тока и т.д. Все эти параметры подбираются опытным путем. Таким образом могут быть получены периодические структуры длиной десятки сантиметров с минимальным периодом около 1,5 мкм [100]. С увеличением размеров доменов периодичность таких структур резко падает, однако при отработанной технологии можно получать периодически поляризованные
Уравнения квазисинхронных последовательных взаимодействий в квадратично нелинейных неоднородных средах
В дальнейшем мы будем рассматривать среду с модуляцией квадратичной восприимчивости. Модуляция в данном случае означает локальное изменение компонент тензора нелинейной восприимчивости, в силу чего мы можем произвести факторизацию xS7(r;ti,t2) = xi2/]7(t1,t2)g(r;a,/?,7), (2.6) где функция g(r; а, (5,7) задает закон модуляции компоненты квадратичной восприимчивости, задаваемой декартовыми индексами а, (3, 7.
Для выяснения возможности экспоненциального роста решений системы (2.5) можно воспользоваться приближением заданного поля волны накачки, без ограничения общности считая ее амплитуду действительной: AH(z) = Ан = const. Будем искать решения в виде Aj(z) = Ajoexp(Tz) (j = 1,2,3,4). Подставляя это выражение в систему уравнений (2.5), можно придти к дисперсионному уравнению четвертого порядка для инкремента нарастания Г. Численный анализ такого дисперсионного уравнения показал, что экспоненциальное нарастание амплитуд невозможно [4]. Вместе с тем появление нарастающих решений при такого рода последовательном взаимодействии возможно, если условие фазового синхронизма (Akj = 0) выполнено лишь для одной из "суммарных" волн с частотой шз или и;4- Поэтому в дальнейшем мы будем исследовать последовательные взаимодействия, в которые вовлечен лишь один процесс смешения частот.
Известно, что высокоэффективный энергообмен между взаимодействующими волнами возможен, если волновые расстройки Aki и Ак2 равны нулю или каким-либо образом скомпенсированы. При квазисинхронной реализации нелинейные процессы протекают в кристаллах с периодической модуляцией квадратичной восприимчивости. 2Л
Применительно к сегнетоэлектрикам это означает создание структуры с периодической сменой направлення оптической оси кристалла, что приводит к периодической смене знака компонент тензора квадратичной восприимчивости ХаЗт этом одномерном случае функция g(r;tt,/3,7) = = g(z) не зависит от а, р, 7 и имеет простой вид, показанный на рис. 2.1. Она представляет собой знакопеременную, периодическую с периодом Л функцию, принимающую значения +1 на толщине слоя / и -1 на толщине Л -1. Для удобства дальнейшего анализа выделим явно функцию g(z) в соответствии с (2.6) и перейдем к новым амплитудам с помощью замены Aj[z) — Aj(z) Jy/n(wj). В этом случае система уравнений (2.5) с учетом сказанного в конце предыдущего параграфа преобразуется к виду М (2). f = -W\]}g(z)AHA 2c-i - ipWg(z)A3Ale-iAh z, dz lih = -\{ g(z)AHA\e- (2.7) = -M5f)g{z)AKMe \ dA„ - = -iA])g{z)AlA2e i g(z)A3A\e- . Здесь /3j]"2) = 2x (4 /( ,2)), Ni = v/n(wi)n(ws)n(wH), N2 = = \/п(ы\)п( л;з)п(ык) {n(ujj) — показатель преломления среды для волны с частотой u j).
Периодическая функция g(z) может быть представлена в виде ряда Фурье оо о о Ф)= Y gmexp{-imKz), gm = —sin( -), К = Т тп=—оо где К — модуль вектора обратной решетки модуляции нелинейной восприимчивости. После подстановки этого разложения в (2.7) и усреднения по периоду нелинейной решетки Л все члены, пропорциональные exp{i(Afcg — mK)z} (q = 1,2,3) пропадут, за исключением одного, для которого Akq яз mqK. В этом случае говорят, что фазовая расстройка Akq компенсируется вектором обратной решетки в mq-u порядке.
Представленная выше интерпретация легко может быть распространена и на 2-, 3-мерные нелинейные суперрешетки введением многомерного ряда Фурье. При этом координата z будет заменена на радиус-вектор г, суммирование станет двойным или тройным по множеству векторов обратной решетки.
Получающаяся в результате система уравнений аналогична системе (2.5) с эффективными нелинейными коэффициентами связи волн /3- = = Pj gmq и фазовыми расстройками Akq — mqK. Если период модуляции нелинейной восприимчивости подобран таким образом, что выполняются условия квазисинхронизма ДА;, = р, (2.8) то мы приходим к системе уравнений, которая фактически аналогична уравнениям, описывающим взаимодействия волн в однородной среде в условиях точного фазового синхронизма: d- = -ip[l)gmiA»A 2 - ipWgmAsAl ffda _ _i/40)g. л л dA 2 (2,9) действиях в периодически поляризованных кристаллах к исследованию характера протекания этих процессов в однородном кристалле с новыми эффективными коэффициентами нелинейной связи волн. Однако следует иметь ввиду, что этот приближенный аналитический метод не дает адекватного описания фазовых соотношений волн, взаимодействующих квазисинхронным образом. В последних имеет место осцилляторный характер изменения фазовых соотношений, тогда как в однородных нелинейных кристаллах фазы волн изменяются монотонно.
Заметим, что недавно [95] на примере анализа традиционного трехча-стотного параметрического квазисинхронного взаимодействия показано, что процесс протекает как в однородной среде, если интенсивность накачки 1И не превышает некоторую критическую интенсивность /кр (или иначе Л «С LHj,, Z/нл — характерная длина нелинейного взаимодействия) и длина кристалла LKp 3 Л (или N 1, где N = 1/кр/Л — число слоев на длине кристалла).
Необходимость наличия одновременного фазового синхронизма нескольких нелинейно-оптических процессов накладывает жесткие и, как правило, противоречивые требования к дисперсионным свойствам нелинейных кристаллов. Техника квазисинхронных взаимодействий позволяет не только решить проблему реализации одновременного синхронизма для волновых процессов, вовлеченных в последовательные взаимодействия, но и достичь таких режимов энергообмена между волнами, которые невозможно осуществить в однородных кристаллах.
В этом параграфе мы покажем, что в кристалле ЫЫЬОз с регулярной доменной структурой в геометрии коллинеарного взаимодействия волн можно выполнить условия квазисинхронизма для двух связанных процессов как при последовательном, так и при одновременном взаимодействиях.
Влияние апериодичности доменной структуры на эффективность преобразования
Процесс генерации третьей оптической гармоники представляет очень ценную возможность преобразования когерентного излучения инфракрасных лазеров в коротковолновую область частот видимого и ближнего ультрафиолетового диапазона.
К настоящему времени хорошо изучены и широко применяются два метода генерации третьей гармоники лазерного излучения с использованием кубической и квадратичной нелинейностей. В первом случае осуществляется прямая генерация в среде с кубической нелинейностью х -Однако малое значение компонент тензора восприимчивости третьего порядка и значительная дисперсия коэффициента преломления большинства нелинейно-оптических кристаллов делают обычную реализацию такого "одноступенчатого" процесса малоэффективным. Вместе с тем существует возможность прямой генерации третьей оптической гармоники в фотонных кристаллах, в частности 3-мерных фотонных кристаллах [96].
Во втором случае осуществляют так называемые каскадные взаимодействия на квадратичной нелинейности, когда реализуются несколько традиционных нелинейно-оптических процессов, каждый в своем кристалле. В частности, генерация третьей гармоники происходит поэтапно: сначала в первом кристалле излучение накачки частично преобразуется во вторую гармонику, затем во втором кристалле в процессе смешения частот волн накачки и второй гармоники возникает волна на утроенной частоте. Применение двух кристаллов с квадратичной нелинейностью вы Вместе с тем одновременное выполнение условий синхронизма для нескольких процессов в одном кристалле может быть достигнуто с применением техники квазисинхронных взаимодействий. В таком случае реализуется процесс последовательной генерации третьей гармоники, который и исследуется в данной главе.
В данной главе описана экспериментальная реализация подобного процесса при квазисинхронном взаимодействии на высоких порядках квазисинхронизма. Для интерпретации результатов эксперимента проведен анализ системы укороченных уравнений в приближении заданного поля накачки. Методом послойного счета оценено влияние случайной апериодичности нелинейной структуры на эффективность взаимодействия. Рассмотрены два типа апериодичности, присущие основным методам создания кристаллов с регулярной доменной структурой (см. введение).
Последовательная генерация третьей оптической гармоники происходит в результате одновременного протекания процессов генерации второй гармоники (и + и) — 2а;) и смешения частот (о; + 2ш — За;). Это волновое взаимодействие описывается системой укороченных уравнений, являющейся частным случаем уравнений (2.7) при кратных частотах взаимодействующих волн (со\,со2 — ш, и ц —у 2а;, с з — За;), фициенты преломления волн с частотами ujj. Функция g(z) описывает модуляцию нелинейного коэффициента связи и представляет собой знакопеременную функцию, принимающую значения +1 и —1 на толщине слоя / (здесь и далее мы полагаем, что толщины "положительных" и "отрицательных" слоев равны). Период возникающей таким образом решетки равен Л = 21.
Численное решение системы (3.1) в случае точного квазисинхронизма при попутном взаимодействии на разных порядках квазисинхронизма представлено на рис. 3.1.
Поверхности, представленные на рис. 3.1, отличаются лишь масштабом по оси Рз/@2 и ПРИ ег0 замене на (/5з 2)/(/5г з) совпадают. Этот результат представляется закономерным при использовании представления об эффективных нелинейных коэффициентах связи. Действительно, проводя вторичное упрощение мы приходим к системе уравнений, которая аналогична системе, описывающей генерацию третьей гармоники в однородной среде с эффективными коэффициентами связи волн Pj = — 2f3j/(irmj) и волновыми расстройками Akj — щК.
В [6, 46] показано, что существует оптимальное соотношение эффективных коэффициентов нелинейной связи /З3//З2 0,65, при котором возможно полное преобразование энергии волны накачки в энергию волны третьей гармоники (рис. 3.1). Отметим, что рассматриваемый процесс генерации третьей гармоники протекает в квадратично-нелинейном кристалле, где, в отличие от прямого ее возбуждения в среде с кубической нелинейностью, отсутствуют эффекты самовоздействия и кросс-взаимодействия. Благодаря этому и удается получить 100% эффективность преобразования.
Наши расчеты показали, что в кристалле ЫЫЬОз возможно осуществить 90% преобразование энергии волны накачки с Л] = 2,13 мкм в энергию третьей гармоники на 3 и 5 порядках квазисинхронизма с применением регулярной доменной структуры периодом Л = 78,4 мкм (см. рис. 2.2).
Как было отмечено в гл. 2, приближенные аналитические методы не дают адекватного описания фазовых соотношений взаимодействующих волн в кристаллах с регулярной доменной структурой. В последних имеет место осцилляторный характер изменения фазовых соотношений (рис. 3.2), тогда как в однородных нелинейных средах фазы волн изменяются монотонно.
На рис. 3.3 представлены зависимости фаз (сплошная линия) и интенсивностей (штриховая линия) взаимодействующих волн от длины взаимодействия для разных значений отношения РУ/З . Зачерненные прямоугольники соответствуют областям, где фаза соответствующей волны неустойчива и скачкообразно изменяется от слоя к слою.
Из рис. 3.3 видно, что при 0%/@2 0,25 энергообмен происходит главным образом между волнами накачки и второй гармоники. По мере увеличения этого отношения процесс смешения частот становится все более значимым, и при fi\IP\ 0,25 волна третьей гармоники начинает активно участвовать в энергообмене. На этом этапе процессы генерации второй гармоники и смешения частот конкурируют друг с другом, взаимно нарушая соотношения фаз взаимодействующих волн. При / //Х, 0,65 происходит своеобразная фазово-амплитудная синхронизация этих процессов, что позволяет достичь полного преобразования энергии волны накачки в энергию третьей гармоники. В случае P /Pl 0.65 процесс смешения частот протекает более эффективно, нежели процесс генерации
Взаимодействие волн с некратными частотами. Сильный энерго обмен между волнами
Доменная структура реального кристалла во многом определяется природой и характером распределения его дефектов. В таком кристалле взаимодействие доменной границы с дефектами кристаллической решетки приводит к деформации ее формы, росту эффективной толщины переходного слоя между доменами. В реальных средах распад фазовых корреляций взаимодействующих волн может происходить еще по нескольким причинам.
Первая причина — присутствие в объеме кристалла неоднородностей химического состава и ростовых дефектов. В частности, в периодически-поляризованных кристаллах часто встречается дефект типа "блок". Он представляет собой ограниченный участок домена, в котором направление спонтанной поляризации отличается на несколько угловых секунд от основного направления для данного домена.
Вторая причина заключается в наличии скачка линейного показателя преломления на границах доменов. Это особенно существенно для кристаллов, в которых направление спонтанной поляризации образует с доменными стенками некоторый угол, что приводит к наличию на них связанного заряда и, как следствие, скачку линейного показателя преломления.
Третья причина состоит в наличии внутренних механических напряжений в кристалле, возникающих в ходе роста кристалла или в процессе его обработки. Такие напряжения приводят к деформации индикатрисы показателя преломления, в результате чего кристалл становится локально двуосным. Таким образом неоднородность механических напряжений в кристалле приводит к пространственной неоднородности показателя преломления. Неоднородности показателя преломления, возникшие по той или иной причине, могут вызывать сбой фаз волн, вовлеченных в квазисинхронное нелинейно-оптическое взаимодействие, а случайные отклонения от периодичности — привести к неполной компенсации фазовой расстройки. Сказанное относится и к случаю, когда нелинейная среда не является сегнетоэлектриком, а, например, представляет собой стопу полупроводниковых пластин. Известны эксперименты [8, 9, 80] по генерации второй гармоники в таких кристаллах как Sro)6Baoi4(Nb03)2:Nd3+ и Ba2NaNbsOi5:Nd3+ со случайными "игольчатыми" доменами, которые демонстрируют необычную зависимость интенсивности второй гармоники от интенсивности накачки. Было установлено, что в подобных кристаллических структурах зависимость интенсивности второй гармоники от интенсивности возбуждающего лазерного излучения может быть близка к линейной при малой эффективности преобразования. Однако в работах [8, 9, 80] не дано объяснения столь неожиданной зависимости интенсивности второй гармоники. Следует отметить, что в ранее выполненных экспериментах по генерации второй гармоники в неоднородных оптически нелинейных средах отклонения зависимости интенсивности второй гармоники от интенсивности основного излучения от квадратичной, характерной для малой эффективности преобразования, не наблюдалось. При этом данные экспериментов находили объяснения в рамках теории генерации второй гармоники, развитой в приближении заданного поля или приближения заданной интенсивности. Особенности нелинейно-оптических взаимодействий волн в кристаллах с разупорядоченной доменной структурой с апериодичностью толщинного типа будут изучены в следующей главе.
В настоящей же главе мы обратимся к кристаллам с апериодичностью первого, координатного типа и рассмотрим ее влияние на протекание процесса параметрического усиления при низкочастотной накачке.
Рассмотрим влияние случайной квазипериодической модуляции нелинейной восприимчивости на процесс квазисинхронного параметрического усиления при низкочастотной накачке для случая взаимодействия волн с некратными частотами: ион —ио\ +и 2, иін + ш\ — о;з, где и и — частота волны накачки.
Подобный процесс в неоднородном нелинейном кристалле для случая плоских волн описывается системой уравнений (4.9): Напомним, что Aj — комплексная амплитуда волны с частотой ил,-, 0j = 27iujj(d[ J/(cN]i2)) — коэффициенты нелинейной связи волн в однородном кристалле в отсутствие резонансов среды вблизи частот и)$\ коэффициент (4,№ учитывает геометрию волнового взаимодействия и дисперсию кристалла, N] = /п(ш)п( 2)«( н). 2 = у/ті(и [)п(и з)п(ин) Функция g(z) описывает пространственную модуляцию нелинейного коэффициента (рис. 5.2); Д/гі = к] + к-г - кн, Ак2 = к$ — к] - ки — фазовые расстройки, kj — волновой вектор волны с частотой Uj.
Учет флуктуации линейного показателя преломления, наряду с учетом случайных отклонений доменной структуры от периодичности, приводит к необходимости решения нелинейных стохастических дифференциальных уравнений. Непосредственное их усреднение, как правило, удается провести лишь для частных моделей случайных процессов. Такая процедура приводит к бесконечной системе зацепляющихся уравнений для моментов амплитуд взаимодействующих волн, анализ которой часто невозможен. В настоящее время развит ряд методов получения
В общем случае система уравнений (5.1) не имеет аналитического решения. Однако некоторые результаты для случайной квазипериодической функции g(z) могут быть получены в приближении заданного поля накачки. В этом приближении мы полагаем, что амплитуда волны накачки Ан = Аи(г = 0). В результате получаем уравнения Предположим, что процесс g{z) принадлежит классу импульсных случайных процессов с коррелированными соседними интервалами (длинами) [18] (см. далее), который описывает случайную апериодичность, характерную для регулярных доменных структур, получаемых переполяризацией и диффузионными методами.