Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Нормальные волны 9
1. Псевдопересечение дисперсионных кривых нормальных волн, имеющих взаимно перпендикулярные поляризации
2. Нормальные волны и показатели преломления вблизи экситонных резонансов 20
3. Постановка задачи 29
ГЛАВА П. Оптические свойства кристаллов тиогаллата меди и тиогаллата кадшя и влияние на них электрического и магнитного полей
1. Естественная оптическая активность зі
2. Явление электрогирации и эффект Фарадея 38
3. Эксперимент 47
Резюме 55
ГЛАВА III. Влияние механических напряжении на оптические свойства кубических кристаллов в изотропной точке 59
1. Тензооптическая активность и возможности ее наблюдения 59
2. Некоторые требования к постановке эк спериме нта 64
3. Наблюдение тензооптической активности. кубических кристаллов 71
4. Дополнительные эксперименты, подтверждающие правильность истолкования результатов 79
ГЛАВА ІV. Исследование нешрозденных ношмьшх волн вблизи экситонных резонансов 94
1. Исследования дисперсии света в окрестности экситонных линий 94
2. Возникновение двухмодовой картины интерференции 102
3. Экспериментальная картина интерференции света вблизи экситонных резона нсов в кристалле сульфида кадмия 113
4. О возможности расчета интерферограмм для кристалла, обладающего экситонными резонансами 122
5. Построение спектроинтерферограмм с помощью ЭВМ 126
6. Определение параметров экси тонных линий кристалла CclS 133
Резюме 150
ГЛАВА V. О возможности применения метода кноков роздественского к линиям экситонного спектра 152
1. Метод крюков Рождественского 152
2. Нарушение условий применимости традиционной рабочей формулы метода крюков для твердых тел 155
3. Определение положений крюков для объектов с различными видами дис персии и их связь с вопросом огрупповой скорости света 159
4. О применимости метода крюков Рож
дественского к линиям экситонного
спектра 168
Резюме 170
Закличе ниє 171
Список литературы
- Нормальные волны и показатели преломления вблизи экситонных резонансов
- Явление электрогирации и эффект Фарадея
- Наблюдение тензооптической активности. кубических кристаллов
- Экспериментальная картина интерференции света вблизи экситонных резона нсов в кристалле сульфида кадмия
Нормальные волны и показатели преломления вблизи экситонных резонансов
В классической кристаллооптике в любом направлении в кристалле световые волны с некоторыми вполне определенными поляризациями (нормальные волны) могут распространяться без изменения состояния поляризации. Таким волнам соответствуют вполне определенные значения показателя преломления, однозначно связанные с собственными значениями тензора диэлектрической непроницаемости (или его проекции на плоскость волнового фронта).
; jQ0 - некоторая константаЧастотная зависимость показателя преломления вблизи ди-польной линии частоты си0 в таком случае в некотором приближении может быть записана в виде /17/: где ЕСи ) - диэлектрическая проницаемость; р - фоновая диэлектрическая проницаемость, пропорциональная силе осциллятора и числу осцилляторов в еда-нще объема. При этом оказывается, что CuS) -» о Прл со - - со о и о ) = 0 при со?= о = /о /+ - #
Если от зависимости n-vituS) перейти к зависимости U?=OL C/C) , где /с - волновой вектор, то она будет иметь вид, изображенный на рис.І.2.1. В данном случае существенно, что ои0 и. cuL не зависят от К. и описываются горизонтальными прямыми.
При учете пространственной дисперсии диэлектрической проницаемости /7,18/ вблизи экситонной линии роль со0 играет частота механического экситона и в (I.2.I) появляется зависимость от /С в знаменателе. В случаях,, которые будут интересовать нас в дальнейшем, эта зависимость может быть представлена в виде степенного ряда по К. /7/: .() = сл)0о+—1к1 + (1.2.2) где - эффективная масса экситона; ои00 - частота, соот ветствующая энергии дна экситонной зоны.
Учет пространственной дисперсии здесь сводится к учету конечной эффективной массы экситона, так как при Ґ\- формула (1.2.2) дает си0 = се иА , что и. имеет место для атомного осциллятора, который, в отличие от экситона, благодаря своей сравнительно большой массе, практически не испытывает отдачи при взаимодействии с фотоном, дисперсионные кривые со(к) изменяют свой вид по сравнению с изображенными на рис.1.2.1 (рис.1.2.2). При этом элементом, качественно новым в рамках классической кристаллооптики, является наличие в некоторой области частот двух решений - двух поперечных нормальных волн (поляритонов) с различными значениями К (и соответственно разными и ), с одной и той же поляризацией при данном значении со . То решение, которое обладает большим значением К , и есть часто упоминаемая в литературе "новая" ШЕИ "добавочная" волна /7/.
Хотя в кристалле и появляется еще одна нормальная волна, в спектре элементарных возбуждений никаких новых ветвей не возникает. При неучете взаимодействия света с экситоном или обычным осциллятором в спектре имеется световая ветвь 6c =L и экситонная Ю0 - со0(/с), или, для обычного осциллятора, cv0 = с&гуС (пунктирные асимптоты на рис.1.2.1, 1.2.2), причем эти ветви вырождаются (пересекаются) в точке со=со0 для обычного осциллятора и со &со00 для экситонного. Учет взаимодействия как в том, так и в другом случае приводит к трансформации ветвей, не изменяя их числа, и к образованию смешанных состояний, называемых иногда для случая экситонов свето-ЭЕситонами /17/. Вырождение ветвей при этом снимается (сплошные кривые на рис.1.2.1, 1.2.2), и такое поведение дисперсионных кривых светоэкситонов (рис.1.2.2), подобно поведению дисперсионных кривых для обыкновенной и необыкновенной волн в кристаллах с изотропной точкой (при наличии взаимодействия) /I/, также является псевдопересечением. Сходное поведение дисперсионных кривых становится еще более наглядным,, если от зависимости CAJ - со (к) перейти к зависимости. = п( -о) (рис. 1.2.4).
В терминах квантовой механики светоэкситоны возникают в результате диагонализации гамильтониана кристалла, состоящего из суммы гамильтонианов экситонов, фотонов и гамильтониана их взаимодействия. Светоэкситонные состояния оказываются суперпозицией состояний "чистых" фотонов и экситонов, причем относительный вклад каждого из них зависит от значения волнового вектора све то эк сито на. При /с - — светоэкситон почти не отличается от чистого экситона /18/. В этом проявляется общность псевдопересечения экситонной и световой ветвей с псевдопересечением дисперсионных кривых /I/, где каждая из нормальных волн представляет собой в определенном смысле смесь двух волн, описываемых пересекающимися дисперсионными кривыми, причем с удалением от изотропной точки в какую-либо сторону вклад одной из них увеличивается, а другой уменьшается. Некоторое различие между этими случаями состоит в том, что при псевдопересечении, подобном описанному в /I/, взаимодействие дисперсионных ветвей обусловлено пространственной дисперсией или другими нерезонансными эффектами, в случае же светоэкситонов имеет место резонансное взаимодействие, а пространственная дисперсия приводит лишь к отличию этого резонанса от классического (рис.1.2.3).
Явление электрогирации и эффект Фарадея
Явление электрогирации было предсказано сравнительно недавно /20/. Более подробно оно было рассмотрено в /21/. Явление электрогирации состоит во влиянии электрического поля на гиротропию кристаллов.
Экспериментально наблюдение электрогирационного эффекта было впервые проведено в /24/ на кристаллах кварца. В этой работе исследовались кристаллы кварца, вырезанные перпендикулярно или параллельно оптической оси. В первом случае определялось изменение удельного вращения плоскости поляризации на длине волны А = 632,8 ммк под действием электрического поля, приложенного перпендикулярно оптической оси. При этом по условиям симметрии был возможен лишь квадратичный электрогирацион-ный эффект. Линейная электрогирация исследовалась на образцах, вырезанных параллельно оптической оси (свет в таком случае распространялся в направлении, перпендикулярном оптической оси; в том же направлении прикладывалось поле). В такой геометрии опыта исследование оптической активности затруднено двупре-ломлением, поэтому в /24/ для этой цели была использована поляризационная система, позволявшая определять ориентацию эллипса поляризации.
К настоящему времени линейный электрогирационный эффект получен, измерен и изучен также в кристаллахо(-nj03 tXcj05 , Ре/іоОц и некоторых других /21,25/. В /21/ отмечалось также, что наибольшего внимания заслуживают опыты по изучению злектрогирационного эффекта в таких кристаллах, как (класс 4// ), так как, в отличие от рассмотренных выше кристаллов, в которых изучалось изменение оптической активности под действием электрического поля, в этих кристаллах оптическая активность возникает при приложении поля. Изучение электротерапии здесь возможно без сопутствующих пьезооптических и электрооптических эффектов. Удельное вращение в практически легко достижимых полях (10 кВ/см) в этом кристалле имеет значительную величину - несколько градусов на миллиметр.
В настоящей работе проведено исследование злектрогирационного эффекта в кристалле тиогаллата кадмия (класс ty ) в направлении одной из кристаллофизических осей, перпендикулярной оптической оси. Электрическое поле прикладывалось вдоль оптической оси. В такой геометрии электрогирация ранее не наблюдалась. Как известно /3/, в кристаллах тиогаллата кадмия в направлениях кристаллофизических осей Лч , Az существует заметная оптическая активность, и кроме того, имеется изотропная точка при А = 483 ммк. Наличие изотропной точки позволяет изучать естественную и искусственную оптическую активность, не осложненную двупреломлением. Однако наличие естественной гиротропии в направлениях 100 позволяет наблюдать электрогирационный эффект в этих направлениях не в чистом виде, а в виде добавки к естественной гиротропии. В плоскости X OXz существуют два взаимно перпендикулярных направления, для кото
рых естественная гиротропия обращается в нуль /3/ и которые не совпадают с координатными осями. В то же время из вида тензора электрогирации для класса ty /20/ следует, что при приложении поля вдоль оси лъ электрогирационный эффект существует и даже имеет одну и ту же величину для любого направления наблюдения, лежащего в плоскости Xi L/Az. Поэтому, вырезав соответствующим образом кристалл, можно в принципе наблюдать электрогирацию в тиогаллате кадмия в чистом виде.
Аналитически явление электрогирации было представлено в /21/ в виде разложения по степеням напряженности электрического поля псевдотензора гирации кристалла, к которому это поле приложено:
Здесь А - симметричный по второму и третьему индексам псевдотензор третьего ранга. Он описывает линейный электрогирационный эффект и имеет отличные от нуля компоненты для всех — А. классов, кроме тЪт, ЧЪиг , /3Z и изотропных сред; 3 -симметричный по первой и второй парам индексов псевдотензор четвертого ранга, описывающий квадратичную электрогирацию. Квадратичный эффект возможен во всех классах, кроме центро-симметричных.
Величина угла поворота плоскости поляризации У для света, распространяющегося в направлении уп , как уже отмечалось, пропорциональна нормальной составляющей псевдотензора гкрации в этом направлении (при отсутствии линейного двупре-ломления): где У10 - средний показатель преломления; d - толщина кристалла . С учетом (2.2.1) это равенство можно переписать в виде:
Полученное выражение означает, что поворот плоскости поляризации состоит из поворотов за счет естественной оптической активности и за счет электрогирации. Поэтому в таком кристалле: можно управлять углом поворота плоскости поляризации с помощью приложения электрического ПОЛЯ /б/.
Что касается искусственной оптической активности под действием магнитного поля35, т.е. эффекта Фарадея, то этот эффект был обнаружен еще в 1846 г. Как отмечалось в /10/, фара-деева оптическая активность объясняется, как и обычная гиро-тропия, некоторой добавкой к тензору диэлектрической непроницаемости кристалла, обусловленной наличием внешнего магнитного поля.
Наблюдение тензооптической активности. кубических кристаллов
Первый множитель в (3.1.5) может быть выражен через ty2-& с помощью известной формулы преобразования тригонометрических функций: г\ & $(» - ) T,jt &Z fi ЧЧ (3.1.7) где приняты обозначения 4 - f /-) J (ЗЛ-8) Подставляя (3.1.8) в (3.1.6), а затем (3.1.7) и (3.1.6) в (3.1.5), получим &ІИ ]/лг+/з I0 AZ+JB2 Я что по виду действительно совпадает с (1,1.4).
Таким образом, псевдопересечение дисперсионных кривых, обусловленное "внеосевым" двупреломлением,в изотропной точке при наблюдении кристалла в скрещенных поляризаторах действительно приводит к эффекту того же вида, что и псевдопересечение, обусловленное вращением плоскости поляризации.
Оценим величину пропускания системы в изотропной точке за счет "внеосевого" двупреломления для кристаллов ZnB и Ga Лб на основании значений констант 7ГЧЧ , измеренных в /28,29/. Для кристалла J t e толщиной d - 2,5 мм при давлении 4.I07 Н/м2 получаем По%чР = 4. Ю-4 Отсюда величина прошедшего света - = s Yf W )« 0,01 при 9- = 1 -=- «ОД при - = 3. Для кристалла Ga.J?6 , имеющего меньшее значение #J , аналогичные расчеты дают при Р = 1,2.10 Н/м2 же/- 1,5 мм: ІІ&пР = 4.I0-3 а интенсивность прошедшего света: 7 — = 0,12 при = 1 -в = 0,78 при #-= 3. Эти оценки при известной хотя бы грубо величине тензооптичес-кого эффекта позволяют установить требования к точности ориентации кристалла. 3. Наблюдение тензооптической активности кубических кристаллов. Нами были исследованы следующие кристаллы класса 43/ 7 : 72. ?пе. » G-аЛ , /7ё . Для кристаллов ІЗ & uiGaJ , как указывалось выше, было известно наличие и положение изотропной точки при приложении одноосной деформации. В настоящей работе изотропная точка была обнаружена и для кристалла GolTe. .
Для исследования образцам кристаллов была придана форма прямоугольных параллелепипедов, грани которых были ориентированы перпендикулярно осям четвертого порядка 100 . Сечение, перпендикулярно которому направлялось давление, имело величину несколько квадратных миллиметров, длина образцов - порядка 10 мм. Образцы помещались в приспособление для одноосного сжатия (рис.3.3.1).
Для исследования изотропной точки кристалл СЫ7к. , деформированный вдоль одной из осейХ 2а, помещался между скрещенными поляризаторами, ориентированными по отношению к этой оси под 45, т.е. исследование проводилось по классической методике интерференции поляризованного света (как и в /28/ для H/tSe ). Вышедший из системы свет разлагался в спектр. Наблюдаемая при этом спектройнтерференциоиная картина позволила с точностью до константы построить кривую дисперсии двупре-ломления. При наличии изотропной точки ей соответствует один из минимумов интерференционной картины, порядок интерференции которого равен нулю (за счет псевдопересечения дисперсионных
Предварительное исследование тензооптической активности GarfS было проведено в /33/. Об исследовании влияния одноосного сжатия на величину удельного вращения кристалла CbtGctzS , упоминалось в /34/. кривых некоторое количество света в этом минимуме все же проходит через систему). При увеличении или уменьшении давления на кристалл этот минимум остается практически на месте, в то то время как соседние соответственно приближаются к нему или удаляются. Это позволило легко выделить нулевой порядок интерференции и положение нуля кривой двупреломления, т.е. изотропную точку. Результаты определения двупреломления при давлении Р = 2.10 Н/м для температур жидкого азота и комнатной приведены на рис.3.3.2. Положение изотропной точки оказалось равным 837 мш для Т = 77 К и 872 ммк для Т = 300 К.
Для исследования тензооптической активности поляризатор устанавливался параллельно направлению давления, а анализатор - перпендикулярно (или наоборот). Ориентация предварительно скрещенных поляризаторов относительно кристалла осуществлялась по минимуму интегрального пропускания света при наличии давления. Спектры пропускания представлены на рис.3 3.3 ( СгаЖ ), 3.3.4 (ZnSe. ), 3.3.5 ( Cb(7& ). Наблюдаемый неглубокий минимум на кривой 3 рис.3.3.4 связан с проявлением дихроизма кристалла вблизи края поглощения.
Точность ориентации кристаллов (ja 6 и ZZKSG. была около 1. Величина пропускания в максимуме, обусловленная паразитным эффектом "внеосевого" двупреломления (2) при этом приблизительно на порядок меньше наблюдаемой. Это позволяет сделать заключение о том, что наблюдаемый эффект для GaJ? и действительно имеет тензооптическую природу. Для//г точность ориентации была хуже, и, кроме того, отсутствовали данные о величине компоненты ЗГЧЧ , без которой невозможен расчет величины "внеосевого" двупреломления
Экспериментальная картина интерференции света вблизи экситонных резона нсов в кристалле сульфида кадмия
В работе /41/ было проведено подробное исследование зависимости эффектов пространственной дисперсии в кристалле сульфида кадмия от константы затухания экситонов. Авторами этой работы на основе некоторого набора параметров были выполнены расчеты, позволяющие проследить за постепенным изменением различных спектральных характеристик обеих нормальных волн (вещественной и мнимой частей показателей преломления, модуля и фазы комплексного отношения амплитуд нормальных волн, фазы отраженного от поверхности кристалла света и др.) по мере возрастания константы затухания экситонов. Расчеты проводились для случая распространения света с поляризацией ±С , для линии Ayi_ . Предполагалось, что константа затухания не зависит от частоты, положение частоты поперечного эксито- на - от температуры, а за резонансную OJ0 принималась частота, соответствующая энергии дна экситонной зоны со0о . Было показано (рис.4.1.2), что при ft = 0 показатели преломления fl+ волны п+" во всем спектральном интервале и К1_ волны "-" с коротковолновой стороны от частоты продольного эк-ситона u)L являются чисто вещественными и поэтому волны "+" и "-" в этих областях спектра не испытывают поглощения при прохождении через кристалл. В области оо uJL величина является чисто мнимой, и волна "-" полностью отражается от кристалла, проникнув в него лишь на небольшую глубину, определяемую соответствующим коэффициентом поглощения, который зависит от мнимой части показателя преломления " . Таким образом, истинного поглощения энергии в кристалле не происходит. Было также показано, что амплитуды волн Е+ и Є_ равны на частоте СО о , и соотношение их сильно изменяется при изменении частоты в любую сторону от OJ0 , причем с длинноволновой стороны от и о преобладающей по амплитуде является волна "+", а с коротковолновой - "-".
При ненулевых значениях if на кривой частотной зависимости вещественной части показателя преломления ґі + вблизи частоты со0 появляется возрастающий с ростом g прогиб -уменьшение значения показателя преломления. В частотной зависимости величины П." с коротковолновой стороны от частоты и)0 является продолжение. Новым по сравнению со случаем $ = О оказывается появление мнимой части показателя преломления ю." , имеющей сильно асимметричную спектральную зависимость, максимум которой находится вблизи и)0 и сильно растет с увеличением у . Что касается кривой п _ , то она имеет теперь продолжение в длинноволновую сторону от u)L , причем на частоте си0 появляется максимум, также возрастающий с ростом у . При определенном, "критическом", значении $ максимум кривой п _ соприкасается с ветвью п + , и значения показателей преломления обеих волн на частоте и)0 оказываются одинаковыми. При дальнейшем увеличении fi кривые п _ и п + пересекаются, и, проходя через со0 , обе ветви волны "+" непрерывным образом переходят в ветви волны "-" : П_1 в пі ; Пх1 в Kill ; ПІ в ПІ ; ПІ в ПІ (т.е. кривые как бы обмениваются своими частями). Эти кривые обозначены на рис. . 4.1.2 соответственно 1,2,3,4. Кривая I при достаточно больших затуханиях превращается в классическую дисперсионную кривую, кривая 2 описывает при этом классическое поглощение. Кривые 3 и 4 описывают дисперсию и поглощение "неклассической" волны, амплитуда которой в момент ее возбуждения в кристалле исче-зающе мала при достаточно больших $ (см. ниже) и которая к тому же сильно убывает при прохождении через кристалл из--за большого поглощения. Расчеты авторов /41/ показывают также, что при jf -$кр на частоте со0 амплитуды волн11+" и"-" в момент их возбуждения в кристалле, т.е. без учета поглощения внутри кристалла, одинаковы, а при ft $кр они различны во всем спектральном диапазоне: отношение (EL/+) терпит разрыв на частоте с00 , что и приводит к малым значениям амплитуды волны, соответствующей "остатку" от эффектов пространственной дисперсии.
Самым важным с точки зрения содержания данной главы выводом из расчетов /41/ является тот факт, что при 0 fi fiKp в области продольно-поперечного расщепления имеются два вещественных значения показателя преломления Я+ и ftl . Это означает, что и в этой области спектра в кристалле могзгт распространяться две одинаковым образом поляризованные волны с различными значениями показателя преломления, чего не наблюдается при jf = 0.
С целью изучения дисперсии света в сернистом кадмии авторы /41/ поместили в интерферометр Гамена плоскопараллельную пластинку из Co(S . Интерферометр скрещивался со спектрографом и настраивался так, что полученные в фокальной плоскости спектрографа интерферограммы в некотором масштабе непосредственно изображали ход показателя преломления. При этом, как замечают сами авторы, ожидалось, что при їґ /ґк? в области продольно-поперечного расщепления будет наблюдаться картина, соответствующая некоторому промежуточному между П[ и Пх_ значению показателя преломления. Однако на интерферограмме были получены две системы полос
Природа наблюдаемой картины интерференции была неясной. Авторы /41/ лишь отметили, что одна из систем полос хорошо согласуется с рассчитанной спектральной зависимостью П+ , а другая - П .
Объяснению причин возникновения картины, наблюдавшейся в /41/, будет посвящен следующий параграф. . Возникновение двухмодовой картины интерференции.
В /44/ сообщалось об одновременном наблюдении на спектро-интерферограммах двух систем полос в области продольно-поперечного расщепления в кристаллах сульфида и селенида кадмия при относительно высоких температурах. Отмечалось также, что подобное явление возникает и при низких (гелиевых) температурах для высокоэнергетических экситоиных переходов. Аналогичные результаты были получены позднее для той же спектральной области при исследовании дисперсии света в монокристаллах сульфида кадмия с помощью интерферометра Жамена /41/. Причина одновременного наблюдения двух систем интерференционных полос, названных "двухмодовой" картиной, оставалась неясной, хотя и отмечалось /41/, что они соответствуют независимому (т.е. с утратой взаимной когерентности) распространению волн "+" и "-"
Подобная "двухмодовая" картина интерференции наблюдалась ранее в отражении (от одной грани) для кристаллов CotS и Со($& Соловьевым и Бабинским с показателями преломления П+ и П_ . Однако утраты взаимной когерентности этих волн в данном случае быть не может, поскольку волны "+" и "-" и волна сравнения образованы одной внешней электромагнитной волной, и такая утрата с неизбежностью сопровождалась бы по мере прохождения кристалла их рас-фазировкой по отношению к волне сравнения в интерферометрах, используемых в /41,44/, и поэтому интерференционные картины не могли бы образоваться вообще. Можно также было предположить, что исследованные кристаллы обладали мозаичной структурой, причем отдельные области кристаллов имели различную температурную зависимость затухания электромагнитных волн. Этот механизм образования картин представляется, однако, довольно надуманным и требует существования именно двух типов областей, что вряд ли может иметь удовлетворительное обоснование.
В то же время наблюдаемые особенности интерферограмм легко и без каких-либо натяжек могут быть объяснены с помощью представлений о трехлучевой интерференции, на основе анализа работы трехлучевого интерферометра, в котором происходит когерентное взаимодействие волн "+" и "-" с волной сравнения и между собой.
Рассмотрим подробнее работу трехлучевого интерферометра. В общем случае это интерферометр,, в котором имеют место три интерферирующих световых волны любого происхождения. Например, это может быть трехлучевой интерферометр типа Рождественского (рис.4.2.1) или интерферометр, описанный в /45/, или заключенный между поляризатором и анализатором двухлуче-вой интерферометр любого типа,, в одно из плеч которого внесен двупреломляющий элемент. В работе /41/ таким интерферометром
