Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Стабилизация классического двухэлектронного атома в сильном лазерном поле в приближении Крамерса-Хеннебергера 28
1.1 Введение 28
1.2 Модель 29
1.3 Метод Крамерса-Хеннебергера и потенциал Крамерса-Хеннебергера двухэлектронной системы 30
1.4 Численный расчет 35
1.4.1 Распад состояний КХ - потенциала 35
1.4.2 Импульс конечной длительности 40
1.5 Обсуждение результатов 41
1.6 Основные результаты главы 1 46
Глава 2. Кулоновский взрыв двухатомных гетероядерных молекул в сильном лазерном поле 47
2.1 Введение 47
2.2 Численный расчет 50
2.2.1 Молекулярная система 50
2.2.2 Параметры электромагнитного поля 51
2.2.3 Численное моделирование 51
2.3 Анализ результатов расчета 59
2.3.1 Ограничения на область существования эффекта 59
2.3.2 Влияние силы Лоренца 61
2.3.3 Детектирование потенциала Крамерса - Хеннебергера 63
2.4 Основные результаты главы 2 65
Глава 3. Многоэлектронная ионизация атома в сильном лазерном поле: квантовое и классическое приближение 66
3.1 Введение 66
3.2 Численный расчет 68
3.2.1 Модель 68
3.2.2 Метод исследования 69
3.3 Результаты 70
3.3.1 Двухэлектронная ионизация в случаях высокой и средней частот 71
3.3.2 Двухэлектронная ионизация в случае низкой частоты 78
3.3.3 Стабилизация двухэлектронного атома 81
3.3.4 Сложности классического описания многоэлектронных систем 83
3.4 Особенности ионизации двухэлектронного атома в ультракоротком лазерном импульсе 85
3.4.1 Параметры системы и лазерного импульса 85
3.4.2 Результаты численного расчета 86
3.5 Основные результаты главы 3 93
Основные результаты и выводы 94
Литература
- Метод Крамерса-Хеннебергера и потенциал Крамерса-Хеннебергера двухэлектронной системы
- Параметры электромагнитного поля
- Двухэлектронная ионизация в случаях высокой и средней частот
- Результаты численного расчета
Введение к работе
Актуальность
В настоящее время наблюдается быстрый прогресс в технике генерации ультракоротких лазерных импульсов высокой интенсивности. Одним из последних достижений является возможность создания импульсов с длительностью в один-два оптических цикла, а также продвижение в область мягкого рентгена уже с аттосекундной длительностью импульсов, что повлекло за собой возникновение нового раздела физики -аттосекундной метрологии. Столь высокое временное разрешение открывает широкие возможности для спектроскопии атомных и молекулярных систем. Действительно, столь короткие импульсы позволяют не только следить за динамикой атомных систем и протеканием химических реакций, но в перспективе и управлять ими. Однако, в теоретическом плане физика даже простейших атомно - молекулярных процессов в таких импульсах остается малоизученной. Более того, укорочение длительности лазерных импульсов одновременно сопровождается увеличением их интенсивности, и в настоящее время доступны импульсы с интенсивностью вплоть до 1022 Вт/см2. В ближайшем будущем ожидается достижение еще больших интенсивностей. Динамика вещества в таких сверхсильных полях также представляет практический интерес. Управляемый термоядерный синтез, создание электрон-позитронных пар, моделирование физических процессов при взрывах массивных звезд и на ранних стадиях эволюции Вселенной - это лишь небольшая часть актуальных исследований, которые можно будет проводить при достижении сверхвысоких интенсивностей лазерных импульсов. С другой стороны, традиционные теоретические подходы, основанные на нестационарной теории возмущений, оказываются малоэффективными при изучении эволюции атомных и молекулярных систем в сверхсильных полях, когда существенной оказывается динамика внутренних электронов. Необходимо создание новых теоретических моделей и методов, позволяющих наиболее полно описать возможные исходы реальных экспериментов. Именно поэтому при описании явлений в столь сильных полях классические методы исследования приобретают особое значение.
Цель работы
Исследование процесса ионизации двухэлектронной системы в диапазоне частот от ИК до XUV излучения. Оценка вклада известных механизмов, ответственных за ионизацию, поиск возможных новых механизмов. Изучение роли межэлектронного взаимодействия в процессе ионизации при различных параметрах внешнего лазерного поля.
Рассмотрение особенностей процесса двухэлектронной фотоионизации в одно-двухцикловьгх лазерных импульсах. Исследование влияния абсолютной фазы ультракороткого лазерного импульса на процесс двухэлектронной ионизации.
Сопоставление результатов расчетов по фотоионизации двухэлектронных систем, выполненных в рамках классического и квантово-механического подходов. Выявление области параметров лазерного излучения и исследуемой атомной системы, когда классическое приближение оказывается эффективным.
Изучение явления стабилизации многоэлектронных систем в сильном лазерном поле с позиции "одетого атома". Формулирование необходимых условий возникновения стабилизации.
Анализ кулоновского взрыва двухатомных гетероядерных молекул в сверхсильных лазерных полях. Изучение специфики угловых распределений фрагментов кулоновского взрыва в сверхсильных лазерных полях.
Научная новизна работы
В работе:
- Впервые исследована детальная пространственно-временная картина процесса
двухэлектронной ионизации атомов в диапазоне частот от ИК до XUV излучения и
выявлена роль различных каналов обмена энергией между электронами в процессе
лазерного воздействия. Проведено сопоставление классической и квантовомеханическои
картин явления.
- Впервые рассмотрены особенности процесса двухэлектронной ионизации в одно-
двухцикловых лазерных импульсах, исследовано влияние абсолютной фазы
ультракороткого лазерного импульса на процесс двухэлектронной ионизации.
Впервые продемонстрировано, что стабилизация классической двухэлектронной системы возникает вследствие формирования нового объекта — атома Крамерса-Хеннебергера, установлены условия ее возникновения, проведено сопоставление классической и квантовомеханической картины явления.
Впервые исследованы особенности кулоновского взрыва двухатомных молекул в лазерных импульсах ультравысокой интенсивности. Показано, что формирование потенциала Крамерса-Хеннебергера, характеризующего взаимодействие ионов, образующихся при срыве электронной оболочки молекулы в сильном поле, ведет к существенной перестройке углового распределения разлетающихся фрагментов.
Научная и практическая значимость работы
Полученные результаты имеют фундаментальную научную значимость с точки зрения детального исследования ряда качественно новых эффектов, возникающих при взаимодействии лазерных импульсов высокой интенсивности и ультракороткой длительности с атомами и молекулами. Обнаруженные эффекты в ряде случаев оказываются за рамками существующих моделей и подходов к проблеме взаимодействия атомно-молекулярных систем с лазерным полем. Практическая ценность проведенных исследований связана с проблемой повышения эффективности генерации гармоник высокого порядка, получения импульсов XUV излучения в аттосекундном диапазоне длительностей, а также с возможностью исследования и контроля динамики различных процессов в атомах и молекулах с субангстремным и субфемтосекундным разрешением.
В диссертации получены следующие основные результаты:
Показано, что стабилизация двухэлектронной системы возникает вследствие формирования нового объекта - атома Крамерса - Хеннебергера. Определены критерии возникновения стабилизации.
В рамках классической модели обнаружено, что формирование КХ-потенциала оказывает существенное влияние на картину угловых распределений фрагментов диссоциации двухатомных гетероядерных молекул в сильном лазерном поле. Продемонстрировано, что энергетические распределения фрагментов кулоновского взрыва позволяют определить форму потенциала перестроенного атома.
Установлено совпадение результатов квантовомеханических и классических расчетов двухэлектронной ионизации в высокочастотном диапазоне воздействующего излучения. Обнаружены альтернативные механизмы ионизации двухэлектронного атома в сильном лазерном поле. Показано, что процесс перерассеяния реализуется только в узком диапазоне интенсивностей лазерного поля в пределе низких частот. Последовательный механизм ионизации не наблюдается даже в пределе сильных полей.
В случае ультракороткого воздействия и сильных полей продемонстрировано, что ионизация обоих электронов происходит независимо. Установлено характерное время, необходимое для межэлектронного обмена энергией
Обнаружено существенное влияние абсолютной фазы поля на выход двукратно заряженных ионов в случае ультракороткого лазерного воздействия.
Достоверность работы подтверждается сравнением полученных результатов и выводов с данными, полученными другими авторами в рамках существующих аналитических и численных моделей в области меньших значений интенсивности и большей длительности воздействия.
Личный вклад автора в работы, вошедшие в диссертацию, является определяющим на этапах разработки теоретических моделей, проведении теоретического анализа и интерпретации полученных данных.
Апробация работы
Основные результаты диссертационной работы докладывались на следующих общероссийских и международных конференциях:
10-й Международный семинар по явлениям в сильных полях (Москва, 2001)
Международная конференция аспирантов и студентов по фундаментальным наукам Ломоносов-2001 (Москва, 2001)
Зимняя школа для студентов старших курсов физических и математических специальностей "Физика экстремальных состояний и процессов" (Снежинск, 2002)
Научная сессия МИФИ - 2001 (Москва, 2001)
Международная конференция аспирантов и студентов по фундаментальным наукам Ломоносов-2003 (Москва, 2003)
XVII конференция "Фундаментальная атомная спектроскопия" (Звенигород, 2003)
13-й Международный семинар по явлениям в сильных полях (Триест, 2004)
14-й Международный семинар по явлениям в сильных полях (Киото, 2005)
Международная конференции по нелинейной оптике ICONO - 2005 (Санкт-Петербург, 2005)
Кроме того, результаты работы неоднократно докладывались на семинаре по многофотонным процессам института общей физики РАН.
Публикации
Основные результаты работы представлены в следующих основных публикациях:
1. В.В.Гридчин, А.М.Попов, О.В.Смирнова Об особенностях угловых распределений
фрагментов кулоновского взрыва двухатомной молекулы в сильном поле. // ЖЭТФ, т. 120,
pp. 333-339, (2001)
V.V.Gridchin, A.M.Popov and O.V.Smimova. Counter-intuitive Coulomb explosion in a strong laser field. II Laser physics, Vol. 12, № 4, pp. 182-187, (2002)
В.В.Гридчин. Стабилизация атома в сильном высокочастотном поле. // Оптика и спектроскопия, том 97, № 5, с. 709-715, (2004)
4. Е.А.Волкова, В.В.Гридчин, А.М.Попов, О.В.Тихонова. Особенности процесса
ионизации и стабилизации двухэлектронного атома в сильном электромагнитном поле.//
ЖЭТФ, том 126, вып. 2 (8), стр. 320-327, (2004)
V.V.Gridchin. Multielectron ionization of atoms in the presence of intense laser field: classical approach. II Laser physics, Vol. 15, № 3, pp. 456-463, (2005)
E.A.Volkova, V.V.Gridchin, A.M.Popov, O.V.Tikhonova. Quantum and classical approaches to the atomic ionization in the presence of a strong laser field. II Laser Phys., Vol. 15, № 11, (2005)
Е.А.Волкова, В.В.Гридчин, А.М.Попов, О.В.Тихонова. Туннельная ионизация атома водорода в лазерном импульсе короткой и ультракороткой длительности. // ЖЭТФ, т. 129, №1, (2006)
В.В.Гридчин. Об угловых распределениях фрагментов кулоновского взрыва двухатомной молекулы в сильном поле. // Международная конференция аспирантов и студентов по фундаментальным наукам Ломоносов-2001,с. 213-214, Москва (2001)
В.В.Гридчин, А.М.Попов, О.В.Смирнова. Об особенностях угловых распределений фрагментов кулоновского взрыва двухатомной молекулы в сильном поле. // Научная сессия МИФИ-2001,с. 168-169, Москва (2001)
V.V.Gridchin, A.M.Popov and O.V.Smirnova. Coulomb explosion of diatomic heteronuclear molecules in the strong laser field. II 10-й Международный семинар по явлениям в сильных полях, с. 116, Москва (2001)
В.В.Гридчин. Многоэлектронная ионизация гелия в сильном лазерном поле в рамках метода Крамерса-Хеннебергера. // Международная конференция аспирантов и студентов по фундаментальным наукам Ломоносов-2003,с. 87-88, Москва (2003)
В.В.Гридчин, А.М.Попов, О.В.Тихонова. Стабилизация двухэлектронного атома в сильном высокочастотном поле. // XVII конференция "Фундаментальная атомная спектроскопия", с 96-97, Звенигород (2003)
V.V.Gridchin. Multielectron ionization of atoms in the strong laser field: classical approach. II 13-й Международный семинар по явлениям в сильных полях, с. 149, Триест (2004)
V.V.Gridchin, A.M.Popov, O.V.Tikhonova, E.A.Volkova. Tunneling and others regimes of atomic ionization in strong few-cycle laser pulse II 14-й Международный семинар по явлениям в сильных полях, с. 149, Киото (2005)
V.V.Gridchin, A.M.Popov, O.V.Tikhonova and E.A.Volkova. Field-induced multielectron ionization of atoms: quantum and classical approaches. II Международная конференции по нелинейной оптике ICONO - 2005, Ith02, Санкт-Петербург (2005)
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, литературного обзора, трех глав, заключения и списка литературы. Общий объем 102 страниц, в том числе 31 рисунок, 1 таблица. Список литературы содержит 120 наименований.
Краткое содержание работы
Во введении обосновывается актуальность темы, формулируются цели и задачи диссертационной работы и изложено ее краткое содержание.
В литературном обзоре рассматривается современное состояние физики взаимодействия сильного лазерного излучения с веществом. Проводится сравнительный анализ работ и наиболее известных моделей.
В первой главе (основные результаты обсуждены в [116,117]) проводится исследование эффекта стабилизации модельного атома гелия в сильном высокочастотном поле с позиции атома, "одетого полем". Демонстрируется, что стабилизация возникает вследствие формирования нового объекта - атома Крамерса - Хеннебергера (КХ). Подход в рамках классической механики к задаче о стабилизации двухэлектронной системы позволяет наиболее ясно определить механизмы этого явления и выработать теоретический метод изучения свойств перестроенного атома.
Методом КХ проанализирован потенциал двухэлектронной системы, возникающий в присутствии поля. Показано, что в случае двухэлектронного атома структура потенциала КХ имеет специфику, связанную в первую очередь с наличием кулоновского отталкивания между электронами. Благодаря кулоновскому барьеру потенциал КХ, как и в случае одноэлектронных систем, является двухъямным, причем минимумы расположены по относительной координате движения электронов.
С помощью квантовомеханического вариационного метода найдены волновая функция и энергия основного состояния КХ-потенциала в зависимости от колебательной амплитуды. Показано, что процесс стабилизации в исследуемой двухэлектронной системе не может быть связан с закрытием каналов ионизации.
В рамках классической механики проведен численный расчет временной динамики модельного атома гелия в сильном поле. Показано, что распад классического ансамбля начальных состояний в КХ-потенциале с хорошей точностью происходит по
экспоненциальному закону: N ~ exp (- yt\ где N - населенность основного состояния,
1 у = —,- постоянная распада, т - время жизни.
Также проведен расчет динамики системы в импульсе конечной длительности. Показано, что с ростом колебательной амплитуды до значения 0.5 а.е. число классических траекторий, соответствующих связанному состоянию системы по окончании импульса, падает, а потом начинает расти, то есть система становится более стабильной с ростом поля.
Проведено обсуждение полученных результатов. Показано, что нелинейная зависимость от интенсивности матричного элемента гармоник КХ - потенциала, связьшающего состояния дискретного спектра и континуума, приводит к уменьшению вероятности ионизации с ростом интенсивности внешнего поля.
Во второй главе (основные результаты обсуждены в [114,115]) рассматривается фрагментация гетероядерной молекулы импульсом поля оптического диапазона частот и интенсивностью Р>1019 Вт/см2. Демонстрируется, что картина угловых распределений фрагментов кулоновского взрыва двухатомных гетероядерных молекул в процессе диссоциативной ионизации в сильном лазерном поле определяется структурой потенциала КХ.
Описаны способы расчета динамики молекулярной системы, используемые приближения и их правомерность. Методом численного интегрирования классических уравнений движения изучены угловые распределения фрагментов кулоновского взрыва. Показано, что угловые распределения ядер после окончания импульса имеют различный характер и существенным образом зависят от параметров поля.
Продемонстрировано, что картина угловых распределений зависит от формирования потенциала Крамерса-Хеннебергера. Показано, что при возникновении характерной структуры КХ-потенциала вылет фрагментов диссоциации вдоль вектора поляризации внешнего поля оказывается подавленным, что приводит к выстраиванию фрагментов кулоновского взрыва в направлении, перпендикулярном полю.
Определены ограничения на область существования эффекта выстраивания фрагментов диссоциации в направлении, перпендикулярном полю. Продемонстрировано, что энергетические распределения фрагментов кулоновского взрыва позволяют продетектировать структуру потенциала КХ, а также рассмотреть вопрос об эффективности КХ - приближения и границах его применимости.
В третьей главе (основные результаты обсуждены в [118-120]) проводится исследование процесса ионизации многоэлектронных систем в широком диапазоне частот
12 и интенсивностеи воздействующего излучения классическим и квантовомеханическим методами. Изучается, какие механизмы, помимо перерассеяния, ответственны за двухэлектронную ионизацию и стабилизацию системы. Анализируется, являются ли механизмы ионизации в квантовомеханическом и классическом случаях соответствующими друг другу. Определяется, в каком случае применение классического подхода является правомерным, и в каком случае классическое приближение неприменимо. Кроме того, рассматривается специфика процесса ионизации в поле ультракороткого лазерного импульса. Анализируется влияние режима включения-выключения и абсолютной фазы импульса.
В заключении сформулированы основные результаты и выводы.
Взаимодействие атомов и молекул с сильным лазерным полем (литературный обзор)
Создание оптических квантовых генераторов в начале 60-х годов прошлого столетия явило собой качественный прорыв в области физики взаимодействия излучения с веществом и навсегда разделило науку на "лазерную" и "долазерную" эпохи. В настоящее время лазеры находят свое применение во многих областях человеческой деятельности: в науке и медицине, промышленности и приборостроении. Главное отличие лазерного излучения от теплового состояло в его когерентности и монохроматичности. Основополагающие работы, посвященные исследованию свойств лазерного излучения, легли в основу современной квантовой оптики и были удостоены Нобелевской премии по физике 2005 года. В настоящее время развитие лазерной техники идет по пути генерации ультракоротких импульсов длительностью в несколько оптических циклов. Вследствие этого спектральная ширина лазерного импульса оказывается предельно широкой - порядка несущей частоты и даже более, а напряженность - на много порядков превышающей внутриатомную. Взаимодействие таких импульсов с веществом является чрезвычайно актуальной, интересной и неизученной проблемой, требующей тщательного рассмотрения.
Создание лазерных источников излучения высокой мощности также сделало возможным наблюдение явления многофотонной ионизации, при которой атомная система поглощает сразу несколько фотонов. Расчеты, выполненные в рамках квантовомеханической теории возмущений показывают, что вероятность N -фотонного поглощения: WN ~ PN, где Р - интенсивность излучения, нормированная на
атомную. Таким образом, для наблюдения этого эффекта были необходимы источники высокоинтенсивного излучения. Первые работы по ионизации атомов лазерным излучением, выполненные в 1965 году под руководством Н.Б.Делоне [1], убедительно продемонстрировали явление многофотонной ионизации. Помимо этого, с ростом интенсивности лазерного импульса становится вероятным и явление надпороговой ионизации, при котором происходит поглощение квантов поля сверх минимального количества, необходимого для ионизации. Надпороговая ионизация была
экспериментально обнаружена в 1979 году при изучении энергетического спектра фотоэлектронов, образовавшихся в результате ионизации атомов Хе второй гармоникой Nd — Yag лазера с интенсивностью 1012 —1013 Вт/см2 [2].
При теоретическом рассмотрении процесса фотоионизации следует учитывать тот факт, что это сложное явление, зависящее по крайней мере от трех параметров -напряженности Е и частоты со лазерного импульса, а также потенциала ионизации атомной системы. Первой теоретической работой, лежащей в основе современных представлений о многофотонной ионизации атомов, является работа Л. В. Келдыша [3]. Согласно этой теории вероятность ионизации в единицу времени определяется так
_ софіті
называемым параметром адиабатичности у = , и в общем случае
многофотонная и туннельная ионизация в переменном поле являются двумя
предельными ситуациями процесса перехода атомного электрона из связанного
состояния в континуум. Следует заметить, что основными приближениями работы
Келдыша являлись: принятие в рассмотрение единственного связанного состояния
атомного электрона, короткодействующий потенциал и рассмотрение электрона в
континууме как свободного, то есть без учета кулоновского взаимодействия.
Основываясь на этих допущениях, вслед за Келдышем был выполнен ряд других
теоретических работ, уточняющих полученные результаты [4-7]. Обзор этих и других
ранних работ проведен в [8,9]. Влияние кулоновского поля атомного остатка впервые
было учтено в работах [10,11].
В работах же [12-14], получившим впоследствии название теории Келдыша-Файсала-Риса, конечное выражение для амплитуды вероятности перехода из начального состояния дискретного спектра в континуум представляется как бесконечная сумма по числу поглощенных фотонов. Это подчеркивает тот факт, что оптическое туннелирование является результатом учета большого количества многоквантовых переходов различного порядка многофотонности. В этих же работах было обращено внимание на явление надпороговой ионизации атомов. Обзор современного состояния проблемы фотоионизации и подходов, основанных на теории Келдыша, содержится в [ 15].
Дальнейшее развитие лазерной техники и достижение полей высокой напряженности и длительностей импульса в несколько десятков и сотен фемтосекунд сделало существенным влияние поля на внутренние атомные электроны. Центральным
вопросом физики взаимодействия излучения с веществом стал процесс
многоэлектронной ионизации атомов [16]. Одним из наиболее интересных эффектов,
обнаруженных экспериментально, оказался эффект прямой некаскадной
двухэлектронной (многоэлектронной) ионизации. Эксперимент [17]
продемонстрировал заметно больший выход двукратно заряженных ионов, чем это предсказывалось моделью, предполагавшей процесс ионизации электронов последовательным и независимым (более подробное экспериментальное исследование процесса двухэлектронной фотоионизации освещено в [18,19]). В литературе это явление получило название "непоследовательная двойная ионизация". Подобное поведение атомной системы вызвало предположение о сильном влиянии межэлектронных взаимодействий на процесс двойной ионизации. Первая модель, учитывающая межэлектронное взаимодействие, была предложена авторами эксперимента [17] и получила название "встряска" (shake-off). Суть её состояла в том, что выход первого электрона в континуум значительно искажает потенциал атомного остатка. Данная ситуация оказывается тем, что обычно в квантовой механике называется внезапным возмущением, под воздействием которого второй атомный электрон может оказаться в континууме. Ещё одним методом, описывающим двойную непоследовательную ионизацию, был сложный квантовомеханический расчет межэлектронных корреляций в формализме S-матричного подхода [20]. Но наиболее общепринятой оказалась модель "перерассеяния", предложенная в [21]. В данной модели процесс двухэлектронной ионизации состоит из трех этапов: 1 - оптическое туннелирование атомного электрона, 2 - осцилляции ставшего свободным электрона в поле электромагнитной волны, 3 - перевод в континуум второго атомного электрона в процессе е-е рассеяния. Модель "перерассеяния" оказалась наиболее продуктивной, но к сожалению, ни эта, ни другие модели не смогли описать всего многообразия существующих экспериментальных данных [22].
Теоретическое исследование процесса многоэлектронной ионизации атомов проводилось в рамках квантовой [23-31] и классической механики [32-36], а также в полуклассическом приближении [37-41]. В частности, в [25,38] получены импульсные распределения, совпадающие с наблюдаемыми в эксперименте, реализованном по схеме совпадений [42,43]. В [25,28,31] оценивалось влияние межэлектронного взаимодействия на процесс ионизации. В [40] рассчитаны угловые распределения и энергетический спектр фотоэлектронов. В [35,37] рассмотрено поведение атомной системы в ультракоротком импульсе, когда становится важным учет фазы поля.
Однако цельного описания всей картины явления многоэлектронной ионизации по-прежнему нет. В частности, остается непонятным, какие еще механизмы, помимо перерассеяния, ответственны за многоэлектронную ионизацию? Насколько велик вклад механизма перерассеяния в различных диапазонах параметров внешнего поля? Какова специфика ионизации при различных частотах поля? Какая модель из перечисленных выше, и при каких условиях наиболее правильно учитывает роль межэлектронного взаимодействия? Какова специфика ионизации в поле ультракороткого лазерного импульса? Целью главы 3 данной работы является ответ на эти и другие вопросы, касающиеся многоэлектронной ионизации.
Еще одним из интересных эффектов, возникающих в сверхатомных полях наряду с многоэлектронной ионизацией, является эффект, получивший название стабилизации атома в сильном поле. Суть его сводится к тому, что, начиная с некоторого значения напряженности лазерного поля, определяемого параметрами лазерного излучения и исследуемой атомной системы, наблюдается уменьшение (или невозрастание) вероятности ионизации системы с ростом интенсивности излучения. Кроме того, ряд авторов понимают стабилизацию как процесс уменьшения скорости ионизации системы с ростом поля. Этот эффект был предсказан теоретически в середине 80-х годов [44-47] (обзор современного состояния проблемы стабилизации рассматривается в [48,49]). Затем был проведен ряд аналитических и численных расчетов [50-60]. Основной вывод перечисленных работ таков: стабилизация наблюдается при различных параметрах поля, однако необходимым условием наблюдения этого эффекта является либо высокая частота внешнего поля: ftco > I, где со - частота, / - потенциал ионизации атома, либо, в случае низкой частоты, поле, соответствующее надбарьерной ионизации системы. Экспериментальное доказательство явления стабилизации описано в работах [61-63]. Например, в [63] обнаружена стабилизация атома неона, находящегося первоначально в циркулярном
состоянии \5g т = 4\, при воздействии на него линейно поляризованного лазерного
импульса. Зависимость вероятности ионизации 5g состояний, полученная в этих экспериментах, от интенсивности лазерного импульса свидетельствовала о значительном отклонении от "золотого правила Ферми". Стабилизация проявлялась в том, что вероятность ионизации переставала зависеть от интенсивности при достижении порогового значения Р«6-10 Вт/см. При этом относительный выход ионизации насыщался на уровне 25% от начальной населённости, что явилось
достаточным доказательством существования эффекта стабилизации. Численный расчёт [64], проведённый с теми же параметрами, что и в [63], с хорошей точностью подтвердил его результаты.
В [65] был предложен механизм, объясняющий явление стабилизации в ридберговсих атомах. В условиях близко расположенных энергетических состояний перекрытие ионизационных ширин соседних уровней в сильном поле делает возможным когерентное перезаселение этих состояний за счет переходов Л- типа через континуум. Волновой пакет в континууме формируется в результате переходов в состояния непрерывного спектра со всей совокупности когерентно заселенных ридберговсих уровней. Вследствие этого начинается интерференция различных каналов ионизации, которая при определенных условиях оказывается деструктивной, то есть приводящей к стабилизации. Фактически, в сильном поле происходит существенная перестройка исходных состояний,возникает новый объект - атом, "одетый полем", проявляющий устойчивость к ионизации. Наиболее полно с позиции атома, "одетого полем" явление стабилизации рассмотрено в обзорах [48,49]. В рамках этого подхода атом, находящийся в поле с напряженностью, сравнимой или превышающей внутриатомную, не может рассматриваться обособленно. Происходит полная перестройка энергетического спектра системы и ее собственных функций. Перестроенный атом обладает рядом специфических свойств, не свойственных атому, находящемуся в слабом поле, которое может быть учтено как возмущение. Именно свойствами перестроенного атома и объясняется такое явление как стабилизация. Одним из способов изучения атома, "одетого полем" является метод Крамерса — Хеннебергера (КХ) [66], обычно применяющийся при исследовании одноэлектронных систем. Его ключевой момент - это переход в систему координат Крамерса [67], осциллирующую как свободный электрон в поле электромагнитной волны. Таким образом, исходный гамильтониан системы:
Р--а] +V(r) V с )
где A = А0ех sin at ,Aq=-EcI(d, подвергается преобразованию [67]:
2с'
SKH = exp —р \A(t')dt' ехр Ц- \A2(t')dt'
\С О J
Тогда новый гамильтониан системы:
будет выглядеть следующим образом:
Нкн=^+Г(г + ёхае cos 0)t).
Здесь ае = ЕIО - колебательная амплитуда, Е, (О - соответственно напряженность и частота поля. Здесь использована атомная система единиц {Ь — те =е = \). Фактически преобразование сводится к сдвигу координаты электрона на величину его свободных осцилляции.
Разложим потенциал зависящий от времени потенциал V\f + ехае COS 6)t) в ряд Фурье:
V(F + ехае cos <»/)= Vm +- V„ein
Приближение Крамерса - Хеннебергера состоит в том, что в рассмотрение принимается только нулевой член ряда - потенциал КХ:
1 Тс VKH = — \V{х + ае cos (Dt)dt .
т о Совокупность всех остальных гармоник считается малым возмущением:
SV = Е Vneinmt .
Если влияние гармоник невелико, то все необходимые величины, например, скорости ионизации, поляризуемости могут быть вычислены по теории возмущений. Решение нестационарного уравнения Шредингера:
і кн _ ті XU
1 -5 — п кн х кн
фактически характеризует переходы между различными состояниями потенциала КХ (включая состояния непрерывного спектра), происходящими из-за наличия гармоник. Приближение КХ, таким образом, оказывается удобным и для расчета динамических штарковских сдвигов атомных уровней в сильном поле [68], так как стационарные состояния потенциала КХ достаточно точно описывают положения уровней
перестроенного атома, а следовательно, и их сдвиг относительно невозмущенного состояния.
В настоящее время свойства потенциала КХ, а также свойства его собственных функций и собственных состояний для одноэлектронных систем достаточно хорошо изучены [69-71]. В частности, потенциал КХ практически не отличается от исходного
атомного потенциала при а I ае » 1, где а - характерный размер атомного
потенциала. При увеличении колебательной амплитуды ае потенциал КХ
вытягивается в направлении поляризации внешнего электромагнитного поля и приобретает характерную двухъямную структуру. Минимумы потенциала КХ
располагаются на расстоянии 2ае друг от друга. С ростом напряженности поля число
собственных КХ - состояний возрастает, и они оказываются все более устойчивыми по отношению к ионизации под действием гармоник КХ - потенциала. Состояния КХ -потенциала возникают в результате адиабатической эволюции исходного невозмущенного состояния атома под действием поля, поэтому стабилизация в картине КХ получила название адиабатической.
Отметим, что во всех вышеперечисленных работах явление стабилизации изучалось в основном в условиях, когда можно ограничиться одноэлектронным приближением. С увеличением интенсивности лазерного импульса становится существенным воздействие поля на совокупность атомных электронов, что делает актуальным исследование стабилизации много- (двух) электронной квантовой системы. Одной из первых работ, посвященных изучению двухэлектронных систем в сильном поле является [72]. Было показано, что в сильных полях в двухэлектронной системе появляются дополнительные уровни, некоторые из которых являются дважды возбужденными, но не автоионизационными. Далее из расчетов последовало, что в сильных полях протон способен удержать не только 2, но и 3 электрона [73]. Собственно, сам эффект стабилизации многоэлектронных систем рассмотрен в работах [74-76] и частично в [77]. В основном, в этих работах численными методами рассчитывалась динамика простейших двухэлектронных систем: модельного атома гелия и отрицательного иона водорода. Квантовомеханическими [76,77] и классическими расчетами [74] было продемонстрировано, что при определенных параметрах внешнего поля в двухэлектронной системе возникает эффект стабилизации, причем здесь и далее под стабилизацией двухэлектронной системы следует понимать
возрастание вероятности для обоих электронов остаться в связанном состоянии с ростом поля.
Однако, несмотря на теоретическое обнаружение эффекта стабилизации в двухэлектронных системах, физические механизмы, приводящие к нему, остаются до конца невыясненными. Неясен также диапазон параметров поля (интенсивности и частоты) при которых возникает эффект стабилизации в многоэлектронной системе. Также недостаточно хорошо изучены и освещены в вышеперечисленных работах свойства перестроенного двухэлектронного атома. Поэтому в главе 1 данной работы проводится исследование эффекта стабилизации модельного атома гелия в сильном высокочастотном поле с позиции атома, "одетого полем". Методом численного интегрирования классических уравнений движения в дипольном приближении рассчитывается динамика электронов в поле ядра и лазерного излучения. Демонстрируется, что стабилизация возникает вследствие формирования нового объекта - двухэлектронного атома Крамерса — Хеннебергера (ЬСХ).
В настоящее время в технике эксперимента по-прежнему ведется работа по укорочению длительности лазерного импульса и увеличению его интенсивности. И это понятно. На заре возникновения лазеров характерные длительности генерируемых импульсов составляли несколько наносекунд, что позволяло исследовать процессы с характерными временами в несколько десятков и сотен наносекунд. Но многие химические реакции протекают на много порядков быстрее, динамика электронных процессов в атомных и молекулярных системах также составляет доли фемтосекунды. Возможность следить за этими и другими быстропротекающими процессами, а, тем более, влиять на них, всегда привлекала внимание исследователей. Основными этапами развития лазерной техники с целью достижения ультракороткой длительности лазерного импульса являлись, например: переход на твердотельные лазеры с широкой полосой усиления, модуляция добротности, режим синхронизации мод и многое-многое другое. Большинство экспериментов стало проводиться с титан-сапфировым лазером. Его характерные параметры: длина волны Л = 800 нм, энергия кванта hco =1.55 эВ. Данный лазер был удобен в первую очередь благодаря широкой полосе усиления, позволившей достичь в конце 90-х годов прошлого столетия очень короткой длительности импульсов - порядка 5 фс [78]. Такого временного разрешения было достаточно, чтобы изучать колебательное и вращательное внутримолекулярное движение, динамику носителей в полупроводниках и полупроводниковых наноструктурах, фазовые переходы в твердых телах, формирование и разрыв
химических связей. Однако, в силу фундаментальных ограничений, даже создание
импульса титан-сапфирового лазера длительностью в один оптический цикл не
позволило бы преодолеть фемтосекундный барьер, поскольку лазерный импульс не
может иметь длительность менее одного оптического цикла. Требовалось продвижение
из оптического и ближнего ИК диапазона в область мягкого рентгена.
Главной идеей, позволившей преодолеть фемтосекундный барьер, стала идея,
лежащая в основе синхронизации лазерных мод - Фурье-синтез волн [79-81].
Результатом сложения N мод, эквидистантных по частоте и с контролируемой
относительной разностью фаз будет возникновение ряда импульсов с длительностью
1 ,
и интенсивностью ~ N . В принципе, необходимое число мод можно получить
путём преобразования лазерного излучения, но есть гораздо более эффективные способы. Один из них основан на генерации гармоник высокого порядка - явления, открытого в конце 80-х годов прошлого столетия [82,83]. Его основная идея такова -если сфокусировать мощное лазерное излучение на атомной системе, то атомный электрон в процессе ионизации станет практически свободным и начнёт совершать колебательное движение с амплитудой, намного превышающей характерный атомный размер, набирая при этом большую энергию, которая может быть испущена в виде кванта при рекомбинации электрона в связанное состояние в процессе его рассеяния на ядре. Расчеты, выполненные в рамках классической механики, показывают, что энергия излучаемая электроном при его рассеянии зависит от фазы поля в момент его туннелирования. При этом максимальная кинетическая энергия, которую может
егЕ2
набрать электрон равна 3.17 -г, а это, в свою очередь, формирует "отсечку" по
4тсо
энергии в спектре гармоник.
Рассмотрим, как с помощью генерации гармоник получают импульсы
аттосекундной длительности (правильнее сказать, длительностью в несколько сотен
аттосекунд) в эксперименте. Сфокусированный импульс фемтосекундного излучения
направляется на благородный газ, находящийся в специальной ячейке под давлением
несколько торр. При этом происходит генерация широкого спектра электромагнитного
излучения - от ближнего ультрафиолета до мягкого рентгена. Энергия гармоник уже
такова, что в принципе позволяет достигнуть длительности импульсов в сотни
аттосекунд. Далее можно поступить двояким образом. Во-первых, с помощью наборов
фильтров или зеркал (как правило используются многослойные диэлектрики) из
широкого спектра высокочастотного излучения может быть выделена требуемая гармоника - импульс коротковолнового излучения с длительностью порядка 1 фс. Энергия кванта такой гармоники составляет десятки электронвольт, что позволяет подобной технике успешно конкурировать с громоздким и дорогим лазером на свободных электронах. Полученное высокочастотное излучение может быть использовано для проведения целой серии различных экспериментов, например, для исследования нелинейных многофотонных процессов. Так в работе [84] 27 гармоника, полученная при взаимодействии излучения титан-сапфирового лазера с аргоном, находящимся под давлением 5 торр, использовалась для наблюдения двухфотонной ионизации гелия. В эксперименте было показано, что основным механизмом двухэлектронной ионизации при заданных параметрах эксперимента (Р = 10 Вт/см , ho)= 42 eV) является именно двухфотонное поглощение. Кроме того, с помощью полученных результатов удается оценить сечение процесса двухфотонного поглощения и процесса надпороговой ионизации. К недостаткам подобного рода исследований следует отнести малую эффективность передачи энергии начального импулься. Только сотые доли процента энергии излучения титан-сапфирового лазера можно передать гармонике. Поэтому, даже будучи сфокусированньм, импульс гармоники достигает небольшой по сегодняшним меркам интенсивности - Р = 10 Вт/см . Однако плюсов в подобной технике несомненно очень много - кроме уже упоминавшегося удобства использования по сравнению с лазером на свободных электронах (характерные параметры импульса у которого такие же, как и в случае гармоник высокого порядка, однако, вследствие громоздкости и высокой себестоимости, лазер на свободных электронах недоступен большинству лабораторий мира), генерация гармоник может быть использована и для измерения длительности сверхкоротких импульсов, поскольку наряду с проблемой достижения сверхвысоких интенсивностей и ультракоротких длительностей стоит проблема их корректного измерения. В работе [84] показано, что используя автокорреляционную технику, по выходу двукратно заряженных ионов гелия, полученных в результате двухфотонного поглощения, можно определить длительность импульса гармоники. В данных экспериментах она равнялась 8 фс.
Для достижения меньшей длительности необходимо из всего спектра гармоник вырезать не одну, а несколько гармоник из высокоэнергичного участка спектра, после чего провести фазовое согласование выбранных гармоник (в процессе генерации высокочастотного излучения при столкновении электрона с атомным остовом сначала генерируются более низкочастотные гармоники, а потом - высокочастотные, поэтому
для сжатия импульсов необходимо произвести их синхронизацию). Без проведения какой-либо синхронизации существует теоретический предел длительности импульса, получаемого от гармоник - порядка 200 ас [85]. В работе [86] представлен метод получения последовательности аттосекундных импульсов с длительностью практически в один период колебаний электромагнитного поля, доступный практически любой лаборатории. Ключевой момент предложенной техники — это использование алюминиевой фольги. При прохождении излучения сквозь тонкую алюминиевую фольгу (толщина порядка сотен нанометров) происходит "отрезание" низкочастотной части спектра, что позволяет получить импульс излучения шириной примерно 30 эВ. Более того, для диапазона энергий от 17 до 27 гармоники в алюминии менее высокочастотное излучение распространяется медленнее, а более высокочастотное - быстрее, что позволяет, за счет подбора толщины фольги, синхронизировать гармоники. Данная техника позволила достичь длительности импульса в 170 аттосекунд, и, в принципе, - это не предел. Подобного временного разрешения уже достаточно для того, чтобы "заглянуть внутрь" молекулярной системы. Например, в работе [87] с помощью методов компьютерной томографии было получено трехмерное изображение отдельной молекулярной орбитали. Опишем только основные этапы подобных экспериментов. Рассевающийся на молекулярном остове электронный волновой пакет, образовавшийся в результате туннельной ионизации служит зондирующим излучением. При столкновении возвращающегося электронного волнового пакета с молекулой происходит его перекрытие с оставшейся частью молекулярной орбитали. Спектр генерируемого при этом электромагнитного излучения определяется как формой молекулярной орбитали, так и ориентацией молекулы, что позволяет реконструировать трехмерную структуру отдельной молекулярной орбитали. Естественным развитием таких работ является наблюдение модификации молекулярных орбиталей в процессе химических реакций.
Помимо получения аттосекундных импульсов с помощью генераций гармоник высокого порядка, существуют и альтернативные механизмы. Одним из них является вынужденное рамановское рассеяние. Обсуждение этого механизма, а также проблем современных ультракоротких импульсов, способов их генерации и измерения проводится в [85].
Заметим, что несмотря на настоящий бум в области генерации и измерения аттосекундных импульсов существуют исследования, направленные на получение еще более коротких - зептосекундных импульсов. В статье [88] рассмотрена возможность
генерации зептосекундных импульсов при отражении лазерного излучения от границы "вакуум-плазма". В данной схеме генерация высоких гармоник происходит за счет релятивистского эффекта Доплера. Если представить себе, что излучение лазера отражается от движущегося навстречу с околосветовой скоростью зеркала, то за счет эффекта Доплера отраженное излучение должно иметь существенно более высокую частоту, чем падающее. Роль такого "зеркала" играет осциллирующая поверхность сверхплотной плазмы, а генерация ультракоротких импульсов коротковолнового излучения происходит в те интервалы времени, когда поверхность плазмы движется навстречу лазерному лучу со скоростью, близкой к максимальной. Численный расчет показывет, что при определенных условиях в спектре отраженного излучения должны присутствовать импульсы длительностью порядка сотен зептосекунд. Такого временного разрешения достаточно для того, чтобы исследовать процессы, происходящие на уровне атомного ядра.
Несмотря на стремительный рост, в настоящее время физика аттосекундных импульсов только делает первые шаги - отрабатываются устойчивые методы получения и измерения ультракоротких лазерных импульсов. Фактически производится инструмент, с которым еще долгое время предстоит работать и находить его возможные применения. Практически все задачи, связанные со взаимодействием атомных систем и ультракоротких импульсов еще не только не изучены, но и не сформулированы. Понятно, что даже знакомые явления - такие как ионизация атомов, многофотонное поглощение, стабилизация будут иметь какие-то новые черты - на них будет влиять фаза импульса, способ его включения, соотношение фронтов и многое другое. Поэтому в 3 главе данной работы проводится изучение специфики взаимодействия ультракоротких лазерных импульсов с многоэлектронными атомными системами, оценивается вклад различных каналов ионизации, роль межэлектронного обмена энергией и влияние на процесс ионизации абсолютной фазы поля.
Процесс укорочения длительности лазерного импульса напрямую связан с возрастанием его интенсивности. Сравнительно недавно рабочей областью интенсивностей лазерных импульсов было 1013 ~1014 Вт/см2. И вот теперь уже достигнуто значение 1022 Вт/см2. Такой интенсивности можно достичь, например, в результате фокусировки лазерного излучения в разреженной плазме в фокальном объеме с характерным размером порядка длины волны, при этом усиление импульса достигается в результате обратного рамановского рассеяния в плазме. Еще одним
способом является техника усиления чирпованных лазерных импульсов, при этом увеличение интенсивности достигается за счет продольной компрессии импульсов с помощью высокотехнологичных дифракционных решеток. Однако интенсивность 1022 Вт/см не является пределом. Экспериментальной группой под руководством G. Mourou утверждается, что достижимым является область интенсивностей до 1029 Вт/см2 [89-93]. Причем достигнуть этого можно с помощью одиночного аттосекундного импульса в процессе, близким к тому, который предлагается использовать для создания субаттосекундных импульсов [88]. Если сфокусировать короткий импульс (2-3 оптических цикла) титан-сапфирового лазера в площадку порядка размера длины волны на поверхности сверхплотной плазмы, это вызовет образование полости, эволюционирующей со временем и отражающей падающее излучение под разными углами. При этом моделирование такого процесса демонстрирует образование одиночного импульса длительностью 200 ас. Эффективность передачи энергии составляет порядка 10%, поэтому, будучи сфокусированным, подобный импульс позволит достичь сверхвысокого значения интенсивности - вплоть до Швингеровского предела. В таких полях уже возможно рождение электрон-позитронных пар.
Динамика вещества в сверхсильных полях представляет несомненный практический интерес и одновременно требует новых подходов к теоретическому описанию возникающих эффектов. Поэтому в главе 2 данной работы рассматривается специфика многоэлектронной диссоциативной ионизации гомоядерных молекул в полях с интенсивностью до 1022 Вт/см2. В таких полях ионизация электронов происходит еще на переднем фронте лазерного импульса, и основной интерес представляет кулоновский взрыв молекулы в присутствии сильного поля.
Известно, что точное аналитическое решение задачи о взаимодействии лазерного излучения с атомной системой возможно лишь в самых простых случаях или после целого ряда допущений. Поэтому в настоящее время большинство задач решается с помощью численного расчета соответствующих уравнений (в классической механике - это уравнения Ньютона, в квантовой - нестационарное уравнение Шредингера). Причем точность подобных расчетов подчас столь велика, что они имеют полное право называться численными экспериментами. При этом классические расчеты проводятся примерно на порядок быстрее, чем квантовые расчеты той же самой задачи. Кроме того, уже при расчете динамики простейшего многоэлектронного атома гелия возникают сложности с интерпретацией результатов, которые как правило
представляют собой многомерный массив значений плотности вероятности двухэлектронной системы. Поэтому возможность применения классического подхода к решению задачи о многоэлектронной ионизации выглядит более привлекательным, чем точный расчет нестационарного уравнения Шредингера.
Ряд работ, выполненных с привлечением аппарата как квантовой, так и классической механик, показывает справедливость классического приближения для определенного круга задач [32-34,94,95]. Кроме того, многие эффекты, происходящие при эволюции атомной системы в сильном лазерном поле, имеют классическую интерпретацию. Например, модель перерассеяния [21]. Данный эффект можно рассматривать как рассеяние расплывающегося электронного волнового пакета в поле атомного остатка, а можно в рамках классической механики рассматривать классический электрон, взаимодействующий с атомным остовом в присутствии сильного лазерного поля. Эти же рассуждения можно применить и при рассмотрении явления генерации гармоник высокого порядка. В работах [38,40] в результате расчетов, выполненных в рамках классической механики, были получены импульсные распределения, соответствующие наблюдаемым в экспериментах, выполненных по схеме совпадений. В работе [96] в S-матричном приближении рассчитывалась амплитуда перехода электрона из связанного сосотояния в континуум (волновая функция континуума бралась в виде волковской функции). При расчете интеграла методом перевала было показано, что его главное значение достигается в точке, фактически определяемой классическим принципом наименьшего действия. Подобные рассуждения проводились и раньше - еще при расчетах вероятности ионизации, основываясь на модели, предложенной Келдышем. В работах, подробный обзор которых дан в [15], использовался метод мнимого времени. И опять при расчетах наиболее вероятной траектории электрона после туннелирования использовался тот же принцип: вариация действия должна обращаться в ноль. Эффект стабилизации также рассматривался в приближении классической механики [74]. И он также допускает простую интерпретацию - в [97,98] было показано, что атомная система, находящаяся одновременно под действием одновременно постоянного и переменного полей движется в среднем так, как если бы, помимо постоянного поля, действовало еще и дополнительное постоянное поле, квадратично зависящее от амплитуды переменного поля.
Из всего перечисленного естественным образом возникает вопрос о сопоставлении расчетов в квантовом и классическом приближении и их соответствии
реальному эксперименту. Эффективность применения классической механики при рассмотрении квантовых систем и круг задач, когда такое приближение оказывается справедливым, в настоящий момент до конца не исследованы. Поэтому в главе 3 данной работы анализируется, являются ли механизмы ионизации в квантовом и классическом случаях соответствующими друг другу. Определяется, в каком случае применение классического подхода является правомерным, и в каком случае классическое приближение неприменимо.
Метод Крамерса-Хеннебергера и потенциал Крамерса-Хеннебергера двухэлектронной системы
Зададим классический ансамбль начальных условий. Для формирования подобного ансамбля была просчитана эволюция системы в отсутствие поля (E(t) = 0) на сетке с 5000 узлов, значение координат и импульсов электронов в каждом узле формировали ансамбль начальных условий. Данный метод подробно изложен в [30]. Суть его сводится к тому, что для движения электронов в атомном потенциале выполнены условия эргодичности, поэтому среднее по времени совпадает со средним по распределению, и ансамбль можно задавать эволюционированием системы во времени, необходимо только, чтобы время эволюции заметно превышало характерное внутреннее время системы. Исходная точка начала расчета была выбрана следующим образом::
Необходимо отметить, что выбор точки отсчета не влияет на формирование ансамбля (необходимо лишь, чтобы время эволюции значительно превышало характерное время системы). Далее исходный ансамбль плавно переводился в ансамбль состояний КХ - потенциала. Для этого численным методом решалась система: и начальными условиями, взятыми из сформированного ансамбля. Здесь Т -период оптического цикла. Если проводить изменение потенциала слишком быстро (за время порядка одного оптического цикла), то многие состояния, входящие в ансамбль не успевают перестроиться и неизбежно оказываются в континууме. Ряд расчетов (см. например, [48]) показывает, что 5 оптических циклов на фронт оказывается достаточным. При плавном нарастании поля большая часть исходного ансамбля переходит в основное состояние КХ - потенциала. Для проверки данного факта была рассчитана динамика модельной системы с функцией Гамильтона (1.1) и огибающей импульса, выбранной в соответствии с (1.5). Расчеты показывают, что около 70 % начального ансамбля удается перевести в основное состояние КХ - потенциала, линии уровня которого представлены на рис. 1.3 а, Ь. Суммарное время расчета составляло 50 оптических периодов (при всех расчетах частота внешнего поля была выбрана как со = 5 а.е., то есть рассматривался случай высокочастотного поля). Эволюция КХ -ансамбля и ионизация КХ - атома вызваны воздействием гармоник КХ - потенциала (1.2). Для исследования влияния гармоник на процесс ионизации двухэлектронной системы необходимо решить систему (1.5) с потенциалом (1.2). Но сначала нужно определить, сколько гармоник вносят эффективный вклад в процесс ионизации системы. Для решения данной задачи проводились вычисления с увеличивающимся набором гармоник. Расчет проводился до тех пор, пока разница в результатах не стала составлять менее 1%. Количество гармоник, необходимых для достижения такой точности, зависит от параметров поля, но во всем исследуемом диапазоне параметров оказалось, что достаточно удерживать 5 гармоник. Учитывая этот факт, был проведен расчет эволюции ансамбля в потенциале КХ с течением времени. Обнаружено появление траекторий, соответствующих однократной и двойной ионизации системы. Динамика исходного ансамбля прослеживалась вплоть до 200 оптических циклов со снятием результатов каждые 25 циклов. Параметр ае изменялся в пределах от 0 до 4. Большие, чем ае = 4 значения использовать не имеет смысла, поскольку дипольное приближение накладывает ограничение ve « с, где ve = Е/со = аесо - колебательная скорость. Для ае=А параметр малости ve/c«0.15, поэтому при дальнейшем увеличении напряженности поля необходимо учитывать силу Лоренца в функции Гамильтона (1.1). На рис. 1.3 c-h показаны эволюции распределения координат обоих электронов для случаев ае = 1 и ае = 4. Теперь проследим за распадом ансамбля в КХ - потенциале. Для этого необходимо спроецировать пространственные распределения электронов для различных значений времени и ае на начальный ансамбль КХ (рис. 1.3 с, d).
Траектории, оказывающиеся внутри области соответствующей начальному ансамблю, являются связанными, остальные относятся к одно - или двухэлектронному континууму. На рис. 1.4а показана эволюция основного состояния КХ-потенциала для различных значений колебательной амплитуды. Видно, что распад с хорошей точностью происходит по экспоненциальному закону: N exp (- yt), где N 1 населенность основного состояния, / = — ,- постоянная распада, г- время жизни.
Кроме того, - с ростом напряженности внешнего поля скорость распада сначала увеличивается, то есть система быстрее ионизуется, но, начиная с порогового значения ае = 0.5, скорость ионизации падает, - начинается режим стабилизации (рис. 1,4Ь).
Данный случай соответствует сглаженному импульсу с фронтами по 10 оптических циклов и "полкой" в 80. Уменьшение фронтов ведет, как уже упоминалось выше, к завышенной ионизации системы, увеличение фронтов - к росту влияния гармоник [48], что также увеличивает вклад в двойную и однократную ионизацию. Для оценки двойной и однократной ионизации использовался метод, изложенный в [30]. Суть его в следующем: если спустя некоторое время после конца импульса координаты обоих электронов не превышают некого параметра а, то такое состояние следует относить к связанным, если х1 а, а х2 а (или наоборот), то такое состояние относят к однократно ионизованным. Если же координаты обоих электронов превышают а, то это двукратно ионизованное состояние. Принципиальным является вопрос о выборе параметра а. Для оценки сравнивались результаты, полученные для а = 5, а = 10, а = 15, а = 20 и т. д. Тот случай, когда разница в результатах, полученных при различных значениях а оказалась минимальной, и послужил основным для расчетов. В приведенных расчетах использовалось а = 20. Относительное количество связанных и ионизованных состояний в зависимости от амплитудного значения ае изображено на
Параметры электромагнитного поля
При рассмотрении диссоциации молекулы HD будут использованы три ключевых момента: Гетероядерность - молекула HD. Как будет показано ниже, динамика гомоядерных и гетероядерных молекул в сильном поле существенно различна. Классичность - классичность динамики. Классичность начальных условий не требуется, так как можно рассматривать начальный ансамбль, моделируя начальную ВФ квантового состояния. Возможность классического рассмотрения динамики ионов / el/4 обусловлена малостью параметра vs IV g , где Vs, Vd - скорость расплывания и скорость движения ионного волнового пакета, = 5.44-10-4 - отношение массы электрона к массе протона.
Внезапность - мгновенное удаление электронов в момент времени / = 0 . Считаем электромагнитное поле настолько сильным, что электроны, обладающие малой по сравнению с ядрами массой, удаляются на значительное расстояние еще на переднем фронте лазерного импульса, и вся основная эволюция системы происходит при согласованном действии на ядра внешнего поля и силы кулоновского отталкивания. Тогда в рамках классической механики после удаления электронов динамика ионов Н и Ач+ определяется уравнениями:
Данные угловые распределения оказываются слабо зависимы от наличия центробежного потенциала, во всяком случае при небольших значениях L22 L2max. Для распределения ядер после окончания импульса имеют различный характер и существенным образом зависят от параметров поля. Оказывается, что данная картина хорошо описывается в рамках приближения Крамерса - Хеннебергера, подробно обсуждавшегося в главе 1.
После перехода в систему центра масс функция Гамильтона данной задачи, описывающая относительное движение фрагментов ядерной подсистемы в условиях кулоновского взрыва, имеет следующий вид:
Собственно, из вида выражения (2.3) и вытекает условие на то, чтобы исследуемая молекула была гетероядерной. Поскольку в рассматриваемой задаче степень многозарядности ионов q = 1, то при совпадении масс Mj и М2 (как это было бы в случае молекулы водорода Н2) из выражения для гамильтониана пропадает член, отвечающий за взаимодействие системы с полем. Просто общая энергия увеличивается на величину колебательной. В этом - то и заключается различие между HD и Н2- химически они схожи, но динамика их поведения в сильном поле различна. фактически не отличается от кулоновского потенциала. В этом случае ядра будут разлетаться под тем же самым углом, под каким они находились после удаления электронов, то есть 90Ut = 0Q (рис.2.2а). Будем называть такой режим разлета ядер кулоновским.
Разлет ионов в поле потенциала КХ в случае:ае 1, RQ/ae l происходит в направлении, перпендикулярном полю (вш=ж12) при любых значениях в0.
Подобные зависимости изображены на рис.2.2 c,d. Причем даже учет некоторого числа гармоник (в расчетах рассматривались гармоники до 9 - й включительно) не меняет существенным образом результат. На рис.2.4 показано, как меняется со временем малый изначально угол рассеяния в потенциале КХ: Данные результаты становятся понятны уже из вида КХ потенциала (рис 2.3) - вылет фрагментов по полю подавлен из - за наличия характерной для него двугорбой структуры. На качественном уровне эти данные поясняет рис.2.5. Здесь для простоты рассмотрен случай Mj « М2 В этом случае тяжелый ион можно считать неподвижным. Колебания иона Н за счет поля происходят по прямой ab. Очевидно, что в случае R0 cos 0О ае в среднем по периоду z - компонента суммарной силы, действующей на Н , равна нулю, а р компонента отлична от нуля. Таким образом, в условиях справедливости процедуры усреднения (то есть применимости приближения КХ) разлет фрагментов будет происходить перпендикулярно направлению поляризации поля. Будем называть такой режим разлета ионов режимом КХ.
Двухэлектронная ионизация в случаях высокой и средней частот
В квантовом случае расчет всех физических характеристик системы проводился с использованием функции y(xl,x2,t), полученной в результате численного интегрирования нестационарного уравнения Шредингера:
Вероятность обнаружить систему в связанном состоянии определялась проектированием i//fatx2,t) на волновые функции стационарных состояний рп fa,х2): wo(t) = 2 С„(02 где СЛ0 = \ Р«(х\ хг) y/fa,x2,t) dxxdx2 .
Вероятность одноэлектронной ионизации Wx (t) рассчитывалась по функции Ч/(х„х2,1) = 1//(Х1 х2,1)- Сп(!) Р„(х1,х2)ехр{-1Еп(}. и интегрированием по двумерным пространственным областям (данный метод подробно изложен в [48]). Здесь Еп- энергии стационарных состояний p„fa,x2). Вероятность двукратной ионизации определялась как (0==1- (0- (0 В классическом случае для формирования ансамбля начальных условий была просчитана эволюция системы в отсутствие поля ((/) = 0) на сетке с 20000 узлов, значение координат и импульсов электронов в каждом узле формировали совокупность начальных условий. Исходная точка начала расчета была выбрана следующим образом: так что полная энергия соответствует потенциалу ионизации основного состояния системы 10. Данный метод подробно обсуждался в главе 1. Для исследования процесса ионизации модельного атома во внешнем лазерном поле необходимо решить систему уравнений Ньютона для каждой точки, входящей в ансамбль: где потенциал V выбирался в виде (3.1) - основные расчеты или (3.2) - расчеты в модели "пассивного электрона". Все исследования проводились для трех частот: сох 1.71 а.е. (высокая частота), сог =0.57а.е. (средняя частота) и сог = 0.057 а.е. (низкая частота). Таким образом, энергии кванта ho)x достаточно для ионизации обоих электронов, Ьсог- для ионизации только одного электрона, и квант Ь,сог может проионизовать систему только многофотонным образом. Для того, чтобы энергия лазерного импульса была величиной постоянной, необходимо сохранять соотношение длительностей импульсов, измеряемых в оптических периодах, пропорциональным частотам. Так, для высокой частоты импульс выбирался в виде 60 — 150 - 60, то есть длительность фронтов и плато составляет 60 и 150 оптических циклов соответственно. Импульс для средней частоты: 20 - 50 - 20 и для низкой: 2-5-2. Для оценки вероятности двойной и однократной ионизации по окончании лазерного импульса в классическом случае также использовался метод, изложенный в главе 1. Суть его в то это связанное следующем: если после окончания импульса поля а Чг состояние, если jx, а, а \х2\ а, то однократно проионизованное, и если то двукратно проионизованное. Здесь а- характерный параметр системы. В приведенных расчетах использовалось а = 20, что является оптимальным при всех исследуемых параметрах поля.
На рис.3.1 и рис. 3.2 приведены зависимости вероятностей однократной и двукратной ионизации системы от интенсивности лазерного излучения для трех исследуемых частот, полученные в классических и квантовых расчетах соответственно.
Расчеты проводились в широком диапазоне интенсивностей внешнего поля, ограниченном сверху только условием применимости дипольного приближения: ve «с, где ve -ЕІоз - колебательная скорость.
Проанализируем сначала результаты, полученные при расчетах в рамках классической механики (рис. 3.1), а затем сравним их с результатами квантовомеханических расчетов.
Во-первых, обратим внимание на совпадение порогов наступления двойной ионизации в основных расчетах и расчетах, выполненных в приближении "пассивного электрона", для всех рассматриваемых частот (рис. 3.1). Таким образом, порог наступления двухэлектронной ионизации и ее динамика в слабых полях (Р 1013-1015 Вт/см в зависимости от частоты) определяются почти исключительно обменом энергией между электронами. Влияние поля также есть - зависимости, полученные в модели "пассивного электрона", в целом идут ниже, чем при основных расчетах, однако в пределе слабых полей это различие мало. Напротив, в сильных полях (Р 1016 -1018 Вт/см2) влияние поля становится существенным, это видно из сравнения максимумов вероятностей ионизации для основных расчетов и расчетов в модели "пассивного электрона" - в случае высокой и средней частоты они различаются в несколько раз.
Во-вторых, как уже было замечено, классические расчеты допускают рассмотрение отдельной двухчастичной траектории, причем по ее виду можно судить о том, какие механизмы ионизации превалируют в данном конкретном диапазоне параметров внешнего поля. Поэтому проанализируем траектории, соответствующие области быстрого роста вероятности двойной ионизации . Для высокой частоты - это 3.5-1016 Вт/см2, для средней 3.5-10м Вт/см2. Кроме этого, интересной представляется область максимума двойной ионизации. Для частот - это соответственно: 3.2-1017 Вт/см2, 3.5-1016 Вт/см2.
Высокая частота. Типичный вид двухчастичных траекторий, соответствующих режиму двойной ионизации в этом случае представлен на рис.3.3 Характерным отличием классической двухэлектронной системы является то, что один из электронов практически всегда находится далеко от ядра, а другой близко, причем они могут меняться местами. Причем, как в случае слабого (рис. 3.3 а,с), так и в случае сильного (рис. 3.3 b,d) полей виден активный обмен энергией между электронами. Наиболее ярко это выражено в модели "пассивного электрона". По изменяющейся амплитуде осцилляции основного электрона видно, как он сначала набирает энергию от поля, затем, постепенно передавая ее "пассивному электрону", ионизует его, после чего, продолжая набирать энергию от поля, ионизуется сам. Энергии, набираемой "активным" электроном за половину оптического периода, недостаточно для того, чтобы проионизовать "пассивный" в процессе типа перерассеяния. Напротив, видно, что процесс обмена энергией достаточно длителен. Необходимо порядка десяти оптических циклов, прежде чем один из электронов наберет энергию достаточную для ионизации. Таким образом, в высокочастотном случае двойная ионизация атома происходит чисто последовательно, за большое число оптических периодов. Энергия, набираемая электронами от поля, перераспределяется между ними посредством межэлектронного взаимодействия до тех пор, пока один из них не оказывается в континууме, после чего ионизуется второй электрон.
Результаты численного расчета
Рассмотрим теперь роль межэлектронного взаимодействия. Понятно, что взаимодействие между электронами может оказывать значительное влияние на характер ионизации. Однако процесс набора энергии от поля и ее перераспределение между электронами не может быть мгновенным. Для определения характерного времени обмена энергией между электронами в процессе фотоионизации атома был проведен расчет зависимости вероятностей однократной и двукратной ионизации от длительности лазерного импульса при фиксированной интенсивности внешнего поля Р = 5-1015 Вт/см2 и энергии кванта Ьсог = 0.57 а.е. Данные по отношению вероятностей двукратной ионизации W2 и однократной Wx представлены на рис.3.13. Из рисунка видно, что в области ультракоротких импульсов отношение W2 /Wl быстро возрастает с увеличением длительности импульса, а затем выходит на «полку» в области N 8 (N - длительность импульса в оптических циклах). Таким образом, характерное время обмена энергией между электронами составляет порядка 8 оптических циклов, т.е 2 фс. Отметим, что это время оказывается меньше периода колебаний электрического поля на частоте, соответствующей Ьсох = 0.057 а.е. Т.е. можно ожидать, что случае низкой частоты обмен энергией между электронами важен, в том числе, при воздействии на атом одноциклового импульса излучения. Данный факт приводит к тому, в одно-, двухцикловых импульсах двойная ионизация более эффективно происходит в низкочастотных полях (см. рис.3.8, 3.9) при одной и той же длительности импульса в оптических циклах.
Итак, проведенные расчеты продемонстрировали, что начальная фаза поля оказывает существенное влияние на процесс ионизации только в случае предельно коротких импульсов (длительностью до 3 оптических циклов). Обнаружено, что для импульсов (произвольной длительности) с длительностями фронтов в половину оптического цикла вероятности фотоионизации зависят от значения абсолютной фазы электрического поля волны, причем эта зависимость особенно существенна в области сильных полей. Показано, что данное различие возникает вследствие смещения электрона относительно своего начального положения в случае воздействия импульса со значением фазы (р = п 12. Продемонстрировано, что обмен энергией между электронами в процессе лазерного воздействия, приводящий к повышению эффективности набора энергии от поля волны, происходит в фемтосекундном масштабе времен. Это время может оказаться меньше длительности воздействующего на атом импульса XUV излучения, что необходимо учитывать при построении моделей, описывающих динамику двухэлектронной ионизации в таких импульсах.
Картина и механизмы ионизации в квантовом и классическом подходе в случае высоких и средних частот оказываются близкими друг другу. В случае же низкой частоты результаты расчетов оказываются несопоставимы. В классическом случае основную роль в пределе небольших полей играют процессы перерассеяния и обмена местами между электронами, а также вышеописанный механизм постепенного возбуждения. В квантовых расчетах перерассеяние оказывается сильно подавленным, а учет влияния поля на оба электрона приводит к резонансному возбуждению двухчастичных состояний, являющихся автоионизационными.
Процесс перерассеяния реализуется только в узком диапазоне интенсивностей лазерного поля в пределе низких частот.
При других параметрах поля важным оказывается как межэлектронное взаимодействие, так и влияние поля. При этом, хотя ионизация оказывается последовательной по времени, она остается скоррелированным процессом, то есть не сводится к независимой ионизации каждого электрона в отдельности.
Последовательный механизм ионизации не наблюдается даже в пределе сильных полей - в сильных полях при низкой частоте электроны ионизуются независимо и одновременно.
В случае ультракороткого лазерного импульса начальная фаза поля оказывает существенное влияние на процесс ионизации только в случае предельно короткой длительности импульса.
Существует особый режим включения и выключения поля, когда отличия в электронном выходе весьма значительны при различных фазах поля (импульс с передним и задним фронтом, равным половине оптического цикла).
Продемонстрировано, что в предельно коротком одно- двухцикловом импульсе обмен энергией между электронами не успевает реализоваться, поэтому в слабых полях процесс двукратной ионизации оказывается сильно подавленным, а в более сильных происходит по механизму независимого одновременного отрыва каждого из электронов полем излучения.
