Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА І. Разложение оператора эволюции .
1. Метод контактных преобразований (КП) в супер операторной формулировке 12
1.1. Преобразования Ли в теории возмущений 12
1.2. Алгебраическая структура задачи . 14
2. Решение нестационарного уравнения Шредингера методом КП 15
3. Оператор эволюции при классическом задании поля. 19
4. Феноменологический учет релаксационных процессов 20
5. Сравнение решения для оператора Ц » полученного методом КП, с решением Магнуса 21
6. Вычисление вероятностей однофотонных и двухфотонных переходов в двухуровневых системах для случая сильного поля 22
6.1. Вероятность однофотонного поглощения при Y0 =- I, = о 23
6.2. Интегральная по времени вероятность перехода на верхний уровень 23
6.3. Оператор К для двухфотонных переходов 24
6.4. Вероятность двухфотонного поглощения при у0 = X, " 0 26
6.5. Интегральная по времени вероятность двухфотонного перехода на верхний уровень 27
6.6. Трехфотонные каскадные процессы в четырехуровневой системе 2d
7. Оператор эволюции при квантовом описании электромагнитного поля 31
7.1. Задача Раби для квантованного поля 32
7.2. Двухфотонные переходы в двухуровневой системе под действием монохроматического поля 33
Выводы и результаты главы 34
ГЛАВА II. Описание многофотонной диссоциации молекулы SF6
Введение 37
1. Описание начальной стадии многофотонного (Ш) возбуждения 39
I.I. Описание начальной стадии возбуждения молекулы с помощью несекулярного разложения оператора эволюции 42
2. Описание возбуждения в колебательном квазиконти нууме (ККК) 50
2.1. Основные характеристики квазиконтинуума 52
2.2. Характеристики квазиконтинуума молекулы SF6 54 3. Описание многофотонной диссоциации молекулы $F^
и её изотопических модификаций 57
3.1. Частотная зависимость вероятности диссоциации молекул Sf^ и SF6 58
3.2. Зависимость вероятности диссоциации молекул от интенсивности поля 60
3.3. Изменение частотной зависимости вероятности диссоциации молекул 32SF6 с ростом интенсивности поля 60
3.4. Изотопическая селективность многофотонной диссоциации молекул в смеси &F6 и SF6 60
Выводы и результаты главы 65
ГЛАВА III. Статистика фотонов в многофотонных процессах. антигишпировка
Введение 68
1. Статистика фотонов в модели Джеймса-Камминга 71
2. Динамика флуктуации числа фотонов в моде поля при его резонансном поглощении трехуровневой системой 75
3. Динамика флуктуации числа фотонов в моде поля в двухфотонных процессах в двухуровневой системе 79
3.1. Случай теплового источника 79
3.2. Случай лазерного источника поля 86
4. Возможный способ преобразования лазерного излучения к состояниям с антигруппировкой фотонов . 88
Выводы и результаты главы 93
Заключение. 96
Литература
- Алгебраическая структура задачи
- Описание начальной стадии возбуждения молекулы с помощью несекулярного разложения оператора эволюции
- Изотопическая селективность многофотонной диссоциации молекул в смеси &F6 и SF6
- Динамика флуктуации числа фотонов в моде поля при его резонансном поглощении трехуровневой системой
Введение к работе
Широкое применение для различных отраслей науки и техники находят результаты исследований многофотонных и когерентных процессов в атомах и молекулах. В частности, знание характерных особенностей когерентных и нелинейных оптических явлений, происходящих при взаимодействии электромагнитного излучения с молекулой или атомом, необходимо как для прогнозирования фотохимических процессов в верхней атмосфере Земли, сопровождающих распространение мощного лазерного излучения, так и для решения обратных задач атмосферной оптикиШ.
Успешные эксперименты по многофотонному возбуждению и диссоциации многоатомных молекул, взаимодействующих с интенсивным лазерным излучением, проведенные у нас в стране [2-Ю] и за рубежом [11-15] , вызвали большой интерес у исследователей, ведущих разработку новых методов управления химическими реакциями. Буквально в последнее десятилетие зародилась новая область исследований: многофотонная колебательная фотохимия молекул в основном электронном состоянии [16,17]. Наличие изотопической селективности в процессах многофотонного возбуждения и диссоциации многоатомных молекул стимулировало исследователей к разработке новых перспективных методов лазерного разделения изотопов [18].
Большой научный и практический интерес представляют когерентные эффекты, имеющие место при многофотонных процессах, как, например теоретически предсказанное в коротковременном приближении явление антигруппировки фотонов [19-25] . Состояния поля с антигруппировкой фотонов характеризуются более высоким отношением сигнал/шум, чем у идеального лазера, генерирующего когерентные состояния. Явление антигруппировки фотонов предсказыва-
ется квантовой электродинамикой и, следовательно, служит отличной проверкой её положений в оптическом диапазоне. Кроме того источники таких состояний представляют большой практический интерес для систем оптической связи [26]. Если связь осуществляется с помощью электромагнитных волн с частотой со , то при условии Ф»со > feT (Т - температура канала связи), ограничения на точность измерения выходного сигнала накладывает не тепловой шум, а нулевые колебания источника, иными словами квантовый шум. Поэтому квантовый шум может оказаться главной помехой в оптических линиях передачи информации, использующих лазеры. По существу, надежная практическая реализация состояний поля с значительно меньшими шумами, чем у идеального лазера продвинет решение проблемы повышения пропускной способности оптического канала связи. Принципиально возможным источником поля с антигруппировкой фотонов является, так называемый, двухфотонный лазер [27].
В настоящее время имеются только единичные случаи наблюдения явления антигруппировки фотонов [28-30] в экспериментах по резонансной флуоресценции атома натрия. Уникальность и большая научная и практическая значимость этого явления инициирует активность теоретиков по исследованию нелинейных оптических процессов, в которых эффективно преобразуются квантовостатистичес-кие свойства лазерного и теплового излучения [31-40] .
Стремление к точности расчетов в предсказываемых квантовой электродинамикой оптических явлениях, с одной стороны, и необходимость уменьшения громоздкости вычислений при описании спектральных зависимостей многофотонного возбуждения и диссоциации многоатомных молекул, с другой стороны, вызывают тенденцию направленную как на обоснование способов строгого получения результатов из первых принципов квантовой механики, так и на раз-
работку ясных по структуре и методически отшлифованных схем расчета.
Настоящая диссертация преследовала следующие цели:
Разработку корректного метода описания динамики многофотонных процессов в п -уровневых системах с малыми константами релаксации, позволяющего исследовать как эффекты, имеющие место при взаимодействии таких систем с классическим полем, так и явления предсказываемые квантовой электродинамикой.
Исследование разработанным методом спектральных характеристик многофотонной диссоциации, наиболее изученной в экспериментальном плане, молекулы SF6 и её изотопозамещенных в широком диапазоне изменения интенсивности возбуждающего поля.
Исследование динамики флуктуации числа фотонов в прямых и каскадных двухфотонных процессах в широких временных масштабах.
Решение вышеперечисленных задач позволит получить эффективную схему описания динамики многофотонных процессов, а также даст возможность, на ее основе, проводить массовые расчеты при классическом задании поля и предсказывать новые закономерности в квантовой электродинамике оптического диапазона.
На защиту выносятся следующие положения.
Метод контактных преобразований, примененный к решению нестационарного уравнения Шредингера позволяет получить новое разложение оператора эволюции, которое в отличие от традиционных (Магнуса и Дайсона) не содержит секулярных членов. Предложенное разложение достаточно просто и корректно описывает динамику многофотонных процессов в широких временных масштабах.
С ростом интенсивности возбуждающего излучения максимум спектральной зависимости скорости бесстолкновительной многофо-
тонной диссоциации молекул SF6 , а также максимум спектральной зависимости коэффициента обогащения смеси SR и S г. , тяжелым изотопом, смещается в "фиолетовую" область спектра. 3. Процесс образования состояний поля с антигруппировкой фотонов в прямых и каскадных двухфотонных процессах носит динамический характер и имеет место только в определенные интервалы времени начальной стадии взаимодействия поля с п -уровневой системой. Состояния поля с антигруппировкой фотонов можно генерировать путем управления динамикой когерентного взаимодействия излучения лазера с резонансно поглощающим или излучающим газом низкого давления.
Научная новизна результатов, полученных в диссертации, состоит в следующем:
1. Впервые метод контактных преобразований разработан для "от
деления" временной переменной в нестационарном уравнении Шре-
дингера.
Сделано обобщение решения Флоке-Яяпунова на случай условно-периодической временной зависимости в уравнении Шредингера с малым параметром. Определены достаточные условия для существования такого решения.
Предложено новое разложение для оператора эволюции, описывающего динамику взаимодействия резонансного электромагнитного поля (как квантового так и классического) с п -уровневой системой в широких временных масштабах.
Получена формула для вероятности многофотонной диссоциации изотопов молекулы F6 , содержащая два изотопически инвариантных параметра, впервые учтены секулярные эффекты, лежащие за рамками приближения вращающейся волны. Предложенная зависимость хорошо описывает поведение скорости диссоциации гексафторида серы от параметров поля, частоты и интенсивности.
4. Путем численных расчетов на ЭВМ показано, что полевые сдвиги
уровней, участвующих в резонансных переходах начальной стадии
возбуждения молекулы SF6 приводят в итоге к смещению максиму
ма спектральной зависимости выхода продуктов диссоциации Wt>tco)
в "фиолетовую" область спектра на величину ~ 5 см при возрас
тании средней интенсивности сфокусированного излучения от поро
говой до значения ~ 10 Вт/сиг. Сдвиг же максимума коэффициен
та обогащения смеси SR. и SF- тяжелым изотопом, обуслов
ленный в большей степени уширением зависимости \Х/-о(Слі)
составляет величину ~ 50 см .
Показано, что используемые в литературе для описания статистики фотонов модельные нелинейные гамильтонианы, следуют в частном случае из эффективных операторов, полученных методом контактных преобразований, исходя из полной квантовомеханичес-кой постановки задачи.
Исходя из первых принципов квантовой электродинамики, исследована временная зависимость флуктуации числа фотонов в моде поля в прямых и каскадных двухфотонных процессах. Показано, что наличие релаксации заселенностей уровней на промежуточные состояния приводит к уменьшению величины антигруппировки фотонов
и при скорости релаксации Г > У ( К - скорость спонтанного излучения на рассматриваемом переходе) антигруппировка практически исчезает на всех временных интервалах.
Результаты работы используются в Институте оптики атмосферы СО АН СССР при исследовании нелинейных и когерентных оптических процессов, сопровождающих распространение лазерного излучения в поглощающих газах низкого давления. Все представленные схемы расчета вероятности многофотонной диссоциации гекса-фторида серы в зависимости от параметров поля реализованы в виде алгоритмов на ЭВМ БЭСМ-6. Схемы расчета временной зависи-
мости дисперсии и среднего числа фотонов реализованы в виде алгоритмов на ЭВМ МИР-2.
Диссертация состоит из трех глав, введения и заключения.
Во введении дана постановка задачи и краткая характеристика, в целом, рассматриваемой проблемы. Каждая из глав диссертации имеет введение, в котором кратко характеризуется состояние рассматриваемой в главе проблемы.
В первой главе обсуждаются вопросы применимости метода контактных преобразований (КП) к решению нестационарного уравнения Шредингера, описывающего резонансное взаимодействие электромагнитного излучения с п -уровневой системой.
Методом КП получено новое решение для оператора эволюции, которое следует рассматривать как обобщение решения Флоке-Ляпу-нова на случай условно-периодических систем линейных дифференциальных уравнений с малым параметром. На основании полученного решения предложено новое разложение для оператора эволюции, первый член которого хорошо описывает динамику спектроскопических переходов в широких временных масштабах. Достоверность нового решения для оператора эволюции иллюстрируется сравнением его с классическим решением Магнуса [41] путем прямой свертки двух экспоненциальных операторов в один по формуле Зассен-хауса [42], а также сравнением различных формул, полученных известными методами с формулами, полученными с использованием предложенного разложения.
Во второй главе рассматривается применение предложенного оператора эволюции к описанию начальной стадии многофотонного возбуждения гексафторида серы, с учетом полевого сдвига уровней, участвующих в резонансных переходах. Получена формула для вероятности диссоциации молекулы S FG и её изотопозамещенных
как функция параметров поля, частоты со и интенсивности I , хорошо аппроксимирующая экспериментальные данные. Исследуется также спектральное поведение коэффициента обогащения смеси двух изотопов SFe и Shg при различных интенсивностях поля.
В третьей главе рассматривается применение предложенного оператора эволюции к описанию динамики флуктуации числа фотонов в моде поля в прямых и каскадных процессах двухфотонного поглощения и эмиссии для тепловых и лазерных источников поля. Обсуждается возможный способ получения состояний поля с антигруппировкой фотонов в процессе распространения импульса излучения через резонансно поглощающую газообразную среду низкого давления.
В заключении обсуждаются полученные результаты.
Основные результаты работы докладывались на П-Всесоюзном совещании по распространению лазерного излучения в атмосфере (Томск, 1980г.), на У-У1-Всесоюзных симпозиумах по молекулярной спектроскопии высокого и сверхвысокого разрешения (Новосибирск, 1980г., Томск, 1982г.), на Х-Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Киев, 1980г.), на Х-Националь-ной конференции по атомной спектроскопии (Болгария, Велико Тыр-ново, 1982г.), на XIX-Всесоюзном съезде по спектроскопии (Томск, 1983г.), на семинаре лаборатории ВКИВ Института общей физики АН СССР (1984г.) и опубликованы в работах [43-55] .
- II -
Алгебраическая структура задачи
Особое значение при построении оператора /» имеет алгебра Ли унитарной теории возмущений SC , которая строится как линейная оболочка всевозможных коммутаторов А0 и д/ между собой. Следуя Примасу [65] , можно установить справедливость следующего утверждения: все операторы метода КП, т.е. {Sn и \/±п} , принадлежат &Є [82]. Решение задачи нахождения {$„} и (АД определяется в терминах супероператоров , ... , iu , не выводящих элементы из &С .
Супероператоры а) Супероператор Х "внутреннего" дифференцирования в $ по отношению к эрмитовому оператору,/? » или суперопера тор коммутирования с ft (Хєіс ) ЯХ = [Я,Х]-Х (8)
Алгебра может быть разбита на прямую сумму подпространств -ЗС 0) Ф .С1 (но не подалгебр) по отношению кЯ - , где &Є{0) - ядро (нулевое пространство) для : %) Х(0) = = [./?, Xt0 ] при Х(0 (с) символически ) (о) = о . Другими словами $ 10) есть линейная оболочка операторов коммутирующих с Я . б) Супероператор .. . "выделения" блочно-диагональной части по отношению к ft , или супероператор проектирования на ?(0) Х Х(" (9) Супероператор С... имеет два собственных значения I и О, Я соответствующие подпространствам s{c) и &{±) Х(0) =Х(0 при Х(0) ?е(0) Х -0 " "« - 15 в) Супероператор =&г , обратный Х)я (определен на всей алгеб ре 5Є ) %% = /V=/ (П)
Супероператор =%) f определен и однозначен на &{ґ) . На под пространстве супероператор Т7 не определен. Соотношение (II) нужно понимать следующим образом (ЭД" ! : = ( } = хС±) где xU (12) г) Супероператор специального обращения х) (определен везде Ha sf) ГЬ , если ХСоЄа) 400= J , «о (із) О , если X - Є то есть/ Х= -/Х(і) или (...)= (/- -- 0 Систематизируем свойства супероператоров по отношению к разбиению = с 0)фс
В случае нестационарного уравнения Шредингера в представлении взаимодействия, описывающего эволюцию многоуровневой сие - 16 темы в электромагнитном поле, оператор /I имеет вид їиц. -О (15) Но для исследования квазирезонансных процессов в п -уровневых системах удобно использовать не уравнение с оператором А (15), а уравнение с оператором L в модифицированном представлении, осуществляемым посредством оператора ех ( -Н0/-) = ., н-vW (I6)
Система (16), описываемая оператором Hl00) » имеет частоты (о) переходов со д либо точно совпадающие с резонансными комбинациями полевых частот S ик аэк ( пк= 0, +1,...), либо отличающиеся от них на величину аЛ . Добавка А/-/0 за счет малых расстроек от точного резонанса, дополняющая оператор Но0) до Н0 » выносится в возмущение (17) [НГ,Н.]-ГдН.,Н.]
Уравнение Шредингера в виде (16) и будет объектом дальнейшего исследования. Уравнение (16) можно решать с помощью разложений Дайсона (3) или Магнуса (4), что приводит к секулярным членам і п . Другая ситуация возникает при решении этого уравнения методом КП. Положим Я = А0- 7Г
В этом случае формальное решение уравнения (16) определяется формулами Таким образом решение уравнения Шредингера (16) задается формулами (18). Действия супероператоров в методе КП на элементы алгебры Таким образом решение для оператора Ц , удовлетворяющее уравнению (16) и записанное в виде 11-ТИ) exp{-jr ^Г (18) следует рассматривать как обобщение решения Флоке-Ляпуно-ва на класс условно-периодических систем с малым параметром X . Вообще говоря такое обобщение, как отмечалось в монографии [63] является сложной и пока открытой проблемой. Решение уравнения Шредингера (16) методом КП позволяет сформулировать достаточные условия для такого обобщения. Для этого необходимо, чтобы алгебра этого уравнения допускала разбиение на Є(0) (подалгебра независящих от времени операторов) и <5f *" Состоящее из условно-периодических операторов с периодами ~ /М В этом случае формальные ряды (18) становятся быстросходящимися по параметру А. и их можно обрывать оставляя первые ненулевые члены. Такое разбиение алгебры $е может быть в том случае, если оператор \Д+) (16) содержит только независящие от времени члены и члены с условно-периодической зависимостью с периодами ~ у , что приводит к неформальному решению вида *Р 1( = ТШе)ср(-Кі) (21) где ТОО - оператор имеющий условно-периодическую зависимость от времени. К - независящий от времени оператор. оператор эволюции при классическом задании поля Решение для оператора эволюции \Х в виде % = ТС (22) имеет большое преимущество по сравнению с решениями (3), (4). Действительно операторы ($„Ш}~^ , входящие в экс поненциальный оператор Т (18) гармонически зависят от времени и не содержат секулярных членов. Теория возбуждения нижних колебательно-вращательных уровней до границы квазиконтинуума рассматривалась в работах [93-108], в которых обсуждались различные модели. Оказалось, что это наиболее трудная для количественного описания стадия процесса, что объясняется как отсутствием надежной информации о возбужденных состояниях с U Z и переходах между ними, так и трудностью учета всевозможных каналов возбуждения и необходимостью рассматривать каскадные переходы из большого числа стартовых состояний, по которым распределены молекулы при реально существующей в эксперименте температуре газа. Все рассмотренные в литературе модели прохождения нижних уровней при Ш возбуждении молекул, согласно классификации данной в работе [II], можно разделить на три типа: а) модель Ш переходов из основного состояния непосредственно в колебательный квазиконтинуум ККК [I2I-I23] , б) модель слабых переходов ( А&фо ) [128,129] , в) модели компенсации ангармонизма: вращением [124] , за счет ангармонического расщепления [125-127] . а) Модель Ш переходов Эта модель основана на возможности необратимого Ш перехода из основного состояния непосредственно в ККК. Такой механизм возбуждения является чисто радиационным и обусловлен быстрым уводом возбужденных молекул на более высокие колебательные состояния, а затем - в квазиконтинуум. Вероятность этого механизма для высокосимметричных многоатомных молекул рассматривалась в работах [I2I-I23, 133], а также в [42-4б] . Вероятность выхода ККК в единицу времени определяется выражением [134,135] _6 Л , I \пЧТ\( ok-Mcf (70) где 6 0К - сечение радиационного перехода из уровня і о) в ККК. Д к - величины отстроек от промежуточных резонансов. Формула (70) может объяснить эффект опустошения многих вращательных состояний, однако сильная зависимость от интенсивности 1 не соответствует экспериментально наблюдаемой медленной зависимости доли возбужденных молекул от интенсивности приложенного поля. б) Модель слабых переходов Правила отбора по вращательным квантовым числам для разрешенных электродипольных переходов имеют вид R=/+ - полный угловой момент молекулы; 1 - вращательный момент молекулы; I- колебательный угловой момент обусловленный колебательным движением трехкратно вырожденных мод сферических волчков. Правило отбора д = о является приближенным и нарушается при учете колебательно-вращательного взаимодействия [136]. По оценкам вероятности переходов с А Р. = о для S К составляют малую величину (Ю" Ю 1 )JT от вероятности разрешенных переходов с д R= о . Кроме того для молекул 3 R Правилі ла отбора д п - о t где индексом п нумеруются компоненты октаэдрического расщепления одинакового типа симметрии, является приближенным [137]. Возможны также многофотонные переходы с дг = +3, которые имеют следующий по л порядок малости в сравнении с каскадными однофотонными переходами, описываемые оператором К0 . Такие переходы учитываются членами -\ К » Л Kz в операторе К и количественно даже при интенсивностях I 10 Вт/см6 составляют величину 10 от вероятности ступенчатых переходов. Поскольку величины расщеплений из-за колебательно-вращательного взаимодействия, приводящие к разрешению слабых переходов А&фО , ьпф 0 составляют I см , в то время как полевое уширение при средней интенсивности фокусированного излучения выше пороговой I см , учитывать их не обязательно. Следовательно за спектроскопическую модель возбуждения нижних уровней молекулы gR достаточно принять модели ком о пенсации энгармонизма. В формуле (96) зависимость вероятности диссоциации от интенсивности поля I определяется как значением параметров Я и В , характеризующими скорость возбуждения в области ККК, так и зависимостью Ш03 (I) , определяющей скорость возбуждения молекулы на начальной стадии. На рис.9 приведена аппроксимация экспериментальных данных зависимости ( I) формулой (96). Очевидно, что с ростом интенсивности лазерного ПОЛЯ спектральная характеристика вероятности диссоциации уширяется и возрастает её максимальное значение. Уширение зависимости (со) обусловлено увеличением частоты Раби с ростом интенсивности поля. При описании начальной стадии возбуждения, см. 1 этой главы было учтено смещение колебательно-вращательных уровней, инициируемое квадратичными поправками по полю, описываемыми членами ХК, в операторе эволюции. Это приводит к смещению максимума частотной характеристики вероятности V2 диссоциации в "фиолетовую" область спектра на величину —— . На рис.10 представлены результаты расчетов зависимости \yj . % для различных значений частоты Раби VR . Изотопически селективный характер многофотонной диссоциации молекулы SFC при её возбуждении одночастотным полем, О очевидно, определяется начальной стадией возбуждения. параметров Л и В являются практически изотопически инвариантными (из-за примерно одинаковых характеристик ККК). Поэтому формулу (96) можно применять не только для описания диссоциации основного изотопа 32SF6 , но и для её изотопозамещенных. На рис.11 представлены рассчитанные зависимости коэффициента обогащения смеси 3 SR. и3 Ь. тяжелым изотопом от частоты поля о 6 при различных его интенсивностях. Характер зависимостей кС ) » приведенный на рис.11 свидетельствует о том, что возможен выбор оптимальных параметров поля частоты с00 и интенсивности 1о для обеспечения изотопически селективной диссоциации с максимальным коэффициентом обогащения к (u 0 10) . Возрастание коэф-фициента обогащения смеси SR. и gp тяжелым изотопом о Б с ростом интенсивности поля наблюдалось в работе [156]. С возрастанием интенсивности возбуждающего излучения максимальное отношение JHI L сначала растет, затем, когда интенсивность поля достигает значения при котором начинается насыщение диссоциации, начинается уменьшение максимального значения коэффициента обогащения при дальнейшем возрастании интенсивности I . Очевидно, что выбор оптимальных параметров лазерного поля весьма существенен для целей повышения селективности диссоциации изотопов тяжелых молекул в естественной смеси. Например в смеси UFC и UFC малый изотопический сдвиг 0,5 см позволяет получить изотопически селективной диссоциации даже при двухчастотной схеме возбуждения [156,157]. Вполне возможно, что при оптимальном выборе параметров лазерного излучения можно будет получить изотопическую селективность в естест-венной смеси иг6 и иг6 при накачке активного составного колебания V, -bV » использованного в работе [157] для получения диссоциации гексафторида урана. Для этого необ ходимо вместе с повышением интенсивности поля смещать его частоту в "фиолетовую" область спектра по отношению к & -ветви колебания V, + V (853 см ). В предположении, что спектраль-ные зависимости коэффициента обогащения смеси }]f и UFA тяжелым изотопом идентичны представленным на рис.II и учитывая, что ширина спектральной характеристики диссоциации при накачке колебания V, + У составляет величину 3 см , можно оценить оптимальные параметры поля значениями I0 Ю Вт/см и со0 я 860 см + 4 см" , при которых можно ожидать получения изотопической селективности. 1. В настоящей главе диссертации рассмотрена достаточно простая и информативная спектроскопическая модель многофотонной диссоциации молекулы JFG Модель включает начальную стадию возбуждения, учитывающую каскадное поглощение трех фотонов при возбуждении колебания V3 по всевозможным колебательно-вращательным каналам, рассчитанным в приближении ангармонического осциллятора (с учетом расщепления) и жесткого ротатора. 2. Описание начальной стадии возбуждения проведено на основе несекулярного разложения оператора эволюции, предложенного в первой главе диссертации. Естественное предположение о том, что возбуждение молекулы происходит эффективным образом только в тех случаях, когда для каждого отдельного канала возбуждения выполняются условия одно-, двух-, или трехфотонного резонанса, позволяет говорить о независимости каждого канала, что приводит матрицу оператора К к блочно-диагональному виду, каждый блок которой соответствует одному стартовому состоянию. Эта процедура значительно упрощает как алгоритмическую, так и чисто расчетную части задачи, сохраняя основные физичес - 66 кие особенности выбранной спектроскопической модели нижних колебательных уровней молекулы. Кроме членов К о , описывающих каскадные переходы в процессе возбуждения молекулы, в операторе эволюции учитывались члены х К, » приводящие к полевому сдвигу резонансных частот переходов (сдвиги типа Блоха-Зигерта). Возбуждение в области ККК описывается уравнением диффузии в пространстве энергий на функцию распределения с начальным условием, учитывающим заселенность нижней границы ККК, вычисленной с помощью оператора эволюции. При имеющейся в литературе аппроксимации структурных параметров ККК (коэффициента диффузии - Я Е}-00 18т и скорости распада У(") ветвью функции Морзе (92)), получено аналитическое решение уравнения диффузии. Рассмотренным выше примерам взаимодействиям лазерного излучения с двух- и трехуровневой системой соответствуют вполне конкретные физические ситуации. Действительно, случай резонансного возбуждения двухуровневой системы, когда можно пренебречь релаксацией уровней в промежуточные состояния относится к И е. -А/в лазеру с метановой ячейкой. Где низкое давление СН и большая ширина лазерного пучка исключают уширение резонансных уровней давлением и из-за конечного времени пролета молекулы через пучок. Тогда взаимодействие лазерного поля на длине волны 3,39 мкм с переходом Р(]=7 колебания V в метане носит когерентный характер и каждая молекула СН является независимым преобразователем статистики фотонов падающего на неё поля. Стуация когда в резонансное взаимодействие вовлекается большее число уровней, например три, реализуется при возбуждении молекулы гексафторида серы интенсивным излучением СОо-лазе т ра на частоте со = 941 см по схеме ir=0,j — -V=/,j-/ — - U=2,j-/ , сохраняющей резонансность взаимодействия поля с молекулой SR при комнатной температуре. Рассмотренные двухфотонные процессы, как преобразователи статистики фотонов могут иметь место как при двухфотонной на качке перехода /s - - 2S в атоме водорода или перехода 4S- -5S в атоме кальция (в парах кальция), так и при вырожденной двухфотонной генерации в атоме лития на переходе 3S — 2 S [27] . Действительно, резонансно-поглощающий или излучающий газ низкого давления (когда каждый атом или молекула взаимодействуют с полем независимо от друг друга) может служить эффективным преобразователем статистики фотонов падающего на него излучения. Необходимо только, создать условия взаимодействия поля с газом, исключающие пролетное уширение и управлять динамикой взаимодействия излучения со средой при помощи оптических затворов. Принципиальная схема преобразования когерентного ла зерного излучения к состояниям в которых реализуется антигруппировка фотонов, т.е. возрастает отношение сигнал/шум по сравнению с входным сигналом, представлена на рис.20. Изучение непрерывного лазера стабилизированного по частоте и интенсивности прерывается первым оптическим затвором і , который открывается на времена Т /о ( Q - скорость спонтанного излучения на резонансном переходе). Затем, проходя через формирующую оптику образуется широкий лазерный пучок с радиусом R , 10 см для того чтобы малое время пролета атома или молекулы поперек луча не нарушало когерентности взаимодействия поля с газом. Давление газа р0 поддерживается на уров-не ротор , когда столкновениями, нарушающими когерентность взаимодействия можно пренебречь. При таких условиях каждый,"преобразующий элемент" газа (атом или молекула) является независимым преобразователем статистики падающего на него излучения и величина сглаживания флуктуации числа фотонов накапливается в процессе распространения излучения через газ. Таким образом, прошедший через среду импульс излучения длительностью т 4- имеет относительную дисперсию числа фотонов- лежит в интервале o i T ) аналогичную изображенной на рис.12-19. Затем, следующий затвор 2 отрезает те фронта прошедшего импульса, которые имеют значение параметра & 0 . При такой схеме получения субпуассоновской статистики излучения частота осцилляции параметра 0- составляет величину порядка частоты Раби. Ожидаемое значение величины уменьшения флуктуации числа фотонов определяется, очевидно, относительной долей поглощенных фотонов. Действительно, при всех оговоренных выше условиях каждый "преобразующий элемент" уменьшает относи Нелинейная поглощающая газообразная среды низкого давления. субпуасеоновское излучение формирующая оптика Принципиальная схема преобразования лазерного излучения к субпуассоновскому. - 93 тельную дисперсию фотонов Дп = — падающего на него излучения в осраз, тогда /V "преобразователей" уменьшают её в oL раз, т.е. выходное излучение обладает относительной дисперсией А2 Л2 . У =Л07ГЯ где п0 - концентрация атомов или молекул, R - радиус лазерного пучка, t - длина поглощающей ячейки, дп0- относительная величина дисперсии фотонов входящего в ячейку излуче 2. ния (для непрерывного лазера йп = I). Численное значение ос определяется начальным средним числом фотонов и различно для разных временных фронтов, рис.12-19.Описание начальной стадии возбуждения молекулы с помощью несекулярного разложения оператора эволюции
Изотопическая селективность многофотонной диссоциации молекул в смеси &F6 и SF6
Динамика флуктуации числа фотонов в моде поля при его резонансном поглощении трехуровневой системой
Похожие диссертации на Исследование многофотонных процессов на основе несекулярного разложения оператора эволюции
