Содержание к диссертации
Введение
Обзор литературы 11
1. Механизмы энергетической релаксации носителей заряда квантовых точек 13
2. Гидродинамическая модель электронного газа . 36
3. Феноменологическое описание оптических фононов в полупроводниковых гетероструктурах 41
4. Оптические методы исследования динамики электронной подсистемы квантовых точек CLASS 1. Релаксация носителей заряда в квантовых точках с участием фононных мод 55 CLASS
1.1. Введение 55
1.2. Объемные фопоны в полупроводниковых гетероструктурах 58
1.3. Поверхностные фононы в полупроводниковых гетероструктурах 64
1.4. Скорость внутризонной релаксации электронных возбуждений квантовой точки 74
1.5. Выводы к первой главе 84
2. Релаксация носителей заряда в квантовых точках с участием нлазмонных мод 87
2.1. Введение 87
2.2. Гидродинамическая модель плазмонных возбуждений в легированных гетероструктурах 89
2.3. Объемные плазмоны в двойной гетероструктуре 92
2.4. Поверхностные плазмоны в двойной гетероструктуре 97
2.5. Скорость внутризошюй релаксации электронных возбуждений квантовой точки 100
2.6. Выводы к второй главе 113
3. Резонансная фотолюминесценция квантовых точек 115
3.1. Введение 115
3.2. Стоксово спонтанное вторичное свечение при резонансном возбуждении 116
3.3. Сравнение спектров люминесценции со спектрами внут-ризонной релаксации 124
3.4. Выводы к третьей главе 131
Заключение 134
Литература
- Гидродинамическая модель электронного газа
- Поверхностные фононы в полупроводниковых гетероструктурах
- Гидродинамическая модель плазмонных возбуждений в легированных гетероструктурах
- Стоксово спонтанное вторичное свечение при резонансном возбуждении
Введение к работе
В данной диссертации изложены результаты исследований автора, полученные в 2002-2006 гг. в Государственном Оптическом Институте им. С. И. Вавилова (Всероссийский Научный Центр ГОИ им. С. И. Вавилова). Диссертация посвящена теоретическому исследованию динамики спектроскопических переходов в квантовых точках, встроенных в полупроводниковые гетеростру кту ры.
Актуальность работы. Относительно молодым и весьма бурно развивающимся разделом современной физики твердого тела является физика низкоразмерных систем. Предметом изучения данного раздела являются гстероструктуры, характерный размер неоднородностей которых лежит в диапазоне от нескольких единиц до нескольких сотен нанометров. Простейшую гетероструктуру образуют два или более следующих друг за другом плоских полупроводниковых слоя, при условии, что толщина хотя бы одного из них находится в указанном диапазоне. В наиболее общем случае гетероструктура представляет собой совокупность большого числа структурных элементов (легированных подложек, буферных и смачивающих слоев, полупроводниковых квантовых ям, нитей и точек), каждый из которых воздействует на все остальные и сам испытывает на себе их ответное влияние [1-3]. Интерес к исследованию подобного рода низкоразмерных систем обусловлен не только тем, что оно дает материал для развития и совершенствования теории конденсированного состояния, не только возможностью глубже понять фундаментальные законы квантового мира, но и открывшимися большими перспективами использования таких систем в самых различных областях науки и техники. Достаточно упомянуть о возможности использования низкоразмерных систем в качестве элементной базы нового поколения микроэлектроники. К настоящему времени на основе низкораз мерных объектов уже созданы одноэлектронные транзисторы [4], логические элементы (quantum bits) [5] и ячейки памяти [б].
Первые низкоразмерные гетероструктуры - полупроводниковые квантовые ямы, созданные в начале 70-х годов, являются сегодня основой многих оптоэлектронных устройств. Типичная квантовая яма возникает в тонком (толщиной от 10 до 100 нм) слое полупроводника с узкой запрещенной зоной, помещенном между двумя полупроводниками с более широкой запрещенной зоной. Свободное движение носителей заряда в такой яме происходит в двух направлениях (вследствие чего структуры, содержащие квантовые ямы, называют квазидвумерными), а энергия, соответствующая финитному движению носителей, является квантованной [7j. Исследование квазидвумерных структур привело к открытию новых физических эффектов, кардинальному улучшению характеристик ряда известных и созданию новых типов полупроводниковых приборов. Были сконструированы работающие при комнатной температуре низкопороговые полупроводниковые лазеры [8-10], инфракрасные лазеры [11,12], лазеры с распределенной обратной связью и с распределенными брэгговскими зеркалами [13-16], солнечные элементы [17] и фотодетекторы, основанные на эффекте широкозонного окна, мощные диоды и тиристоры [18], высокоэффективные све-тоизлучательные диоды [19] и проч. [20]. Преимущества квазидвумерных структур по сравнению с объемными материалами, являющиеся следствием одномерного пространственного ограничения (конфайнмента), стимулировали исследования квазиодномерных и квазинульмерных структур -квантовых нитей и квантовых точек.
На сегодняшний день наиболее многообещающими низкоразмерными объектами, применение которых возможно практически во всех отраслях современных технологий, являются квантовые точки [21-23]. Квантовые точки представляют собой трехмерные потенциальные ямы, заполненные полупроводниковым материалом с характерными размерами порядка бо ровского радиуса экситона, в которых движение элементарных возбуждений ограничено в трех измерениях. Вследствие эффекта размерного квантования спектры элементарных возбуждений квантовых точек (электронов, дырок, экситонов, фононов, плазмонов и проч.) состоят из достаточно узких линий, расстояния между которыми определяются размером и формой квантовых точек. Дискретность энергетических спектров является причиной необычных оптических свойств квантовых точек [24-30], а возможность менять положение уровней в спектрах делает квантовые точки исключительно перспективным материалом для нанотехнологни [31,32]. В научной и технической литературе уже сообщается о широком применении квантовых точек в электронике и оптоэлектронике [33], кибернетических системах и лазерной технике [34-36], биологии и медицине [37-39].
Следует отметить, что, несмотря на многочисленные применения, структуры, содержащие квантовые точки, изучены менее полно, чем структуры, содержащие квантовые ямы. Вместе с тем, большие потенциальные возможности, связанные с применением квантовых точек, могут быть реализованы в полной мере лишь после детального изучения происходящих в них физических процессов. Поэтому определение параметров энергетических спектров, кинетика и динамика спектроскопических переходов, взаимодействия элементарных возбуждений, а также корреляционные эффекты составляют основу проводимых в настоящее время фундаментальных исследований в области физики квантовых точек. Несомненно, что со временем данные исследования найдут квантовым точкам новые, возможно, неожиданные применения.
До сих пор с квантовыми точками связан ряд вопросов, на которые нет однозначного ответа. В частности, не существует единого мнения относительно доминирующего механизма виутризошюй релаксации их электронной подсистемы. Недостаточно изучены особенности энергетических спектров элементарных возбуждений квантовых точек и механизмов вза имодействия возбуждений друг с другом. Информация о доминирующих каналах релаксации, спектрах и взаимодействиях квазичастиц в квантовых точках необходима при конструировании наноустроиств с рекордным быстродействием и сверхмалой потребляемой мощностью. В настоящее время почти неизученными остаются взаимодействия в интегральных микросхемах наноустроиств друг с другом и другими структурными элементами схем. Вместе с тем, подобные взаимодействия могут оказывать существенное влияние на ключевые параметры устройств. Определение способов их контроля с целью усиления или ослабления связи элементов схем друг с другом имеет важное прикладное значение.
Таким образом, исследование динамики электронной подсистемы квантовых точек, встроенных в полупроводниковые гетероструктуры, а также изучение взаимодействия квантовых точек с различными элементарными возбуждениями гетероструктур является, безусловно, актуальной задачей, представляющей интерес с точки зрения фундаментальной физики и практических приложений.
Целью диссертационной работы является теоретическое исследование энергетической релаксации квантовых точек, обусловленной взаимодействием их электронной подсистемы с электрическими полями элементарных возбуждений полупроводниковых гетероструктур.
Для достижения поставленной цели было необходимо решить следующие задачи:
- рассчитать механические смещения атомов в элементарной ячейке, электрические поля, а также законы дисперсии объемных и поверхностных фононных мод в одиночной и двойной гетероструктурах с плоскими границами раздела;
- рассчитать электрические поля и законы дисперсии объемных и поверхностных плазмонных мод в двойной гетероструктуре с плоскими границами раздела;
- исследовать механизмы внутризонной релаксации носителей заряда квантовых точек, обусловленной взаимодействием носителей с поверхностными и объемными фононными возбуждениями различных слоев гетеро-структуры;
- исследовать механизмы внутризонной релаксации носителей заряда квантовых точек, обусловленной взаимодействием носителей с объемными и поверхностными плазмонными возбуждениями легированной части двойной гетероструктуры;
- построить теорию процесса резонансной фотолюминесценции ансамбля квантовых точек с большим неоднородным уширением оптических переходов и исследовать возможные проявления рассмотренных многочастичных механизмов релаксации в оптических спектрах гетероструктур.
Научная новизна работы определяется тем, что в ней исследованы процессы энергетической релаксации, обусловленные взаимодействием квантовых точек с электрическими полями, индуцированными элементарными возбуждениями полупроводниковых гетероструктур, удаленными от квантовых точек на расстояния порядка сотни нанометров.
В рамках макроскопической феноменологической модели оптических фононов, были самосогласованно рассчитаны механические смещения атомов и индуцированные смещениями электрические поля, сопровождающие оптические колебания решетки в одиночной и двойной гетероструктурах. Впервые в подобного рода расчетах был использован полный набор наиболее корректных (с физической точки зрения) граничных условий: непрерывность нормальных компонент электрической индукции и тензора механических напряжений, а также непрерывность механических смещений. На основании результатов расчета полей были найдены скорости внутризонной релаксации носителей заряда квантовых точек, происходящей с возбуждением оптических фононов в объеме и на внутренних границах раздела (интерфейсах) гетероструктур. Величины данных скоростей были приняты в качестве количественных характеристик глубины проникновения электрических полей в объем слоев гетероструктуры. Установлено, что электрические поля, сопровождающие объемные и интерфейсные (далее просто - поверхностные) фононы, проникают сквозь многие полупроводниковые слои (общей толщиной порядка сотни нанометров), оставаясь при этом настолько сильными, что скорость внутризонной релаксации квантовых точек может достигать величины 1010 -г-1011 с-1.
Исследованы зависимости скоростей внутризонной релаксации от энергетического зазора между состояниями, участвующими в переходе, от расстояния между квантовой точкой и границей раздела полупроводников, а также от формы закона дисперсии продольных оптических фононов.
Обнаружено, что в двойной гетероструктуре минимум в законе дисперсии поверхностных фононных мод имеет место при ненулевом значении их волнового вектора, что при определенных условиях может приводить к увеличению глубины проникновения порождаемых фононами электрических полей в объем гетероструктуры. Заметное усиление возможно, когда толщина среднего слоя в двойной гетероструктуре не превышает нескольких десятков нанометров. В противном случае, положение минимума в законе дисперсии стремится к нулю, а глубина проникновения полей оказывается такой же, как в одиночной гетероструктуре.
При помощи гидродинамических уравнений Блоха были рассчитаны электрические поля, возбуждаемые объемными и поверхностными плазмонами в двойной гетероструктуре с плоскими границами раздела. На основании полученных результатов были вычислены скорости внутризонной релаксации в квантовой точке, находящейся в нелегированной части гетероструктуры, с испусканием квантов указанных элементарных возбуждений.
Исследован вопрос о возможности надежного экспериментального наблюдения внутризонной релаксации методом резонансной фотолюминесценции. С этой целью развито описание процесса резонансной фотолюми несценции квантовых точек с большим неоднородным уширением оптических переходов. Обнаружено, что при определенном типе неоднородного уширенпя оптических переходов, спектры фотолюминесценции квантовых точек достаточно хорошо отражают зависимость скорости внутризонной релаксации от энергетических потерь. Имеется ввиду случай, когда частоты переходов в каналах поглощения и излучения являются случайными некоррелированными величинами. В этом случае, резонансная фотолюминесценция дает надежную информацию о динамике электронной подсистемы квантовых точек.
Практическая ценность работы определяется тем, что полученные в ней результаты могут использоваться при конструировании наноустройств на основе полупроводниковых гетероструктур. В частности, в работе показано, что при разработке таких устройств необходимо учитывать возможность проникновения электрических полей фононных и плазмонных мод в различные слои гетероструктур. При определенных условиях данные поля могут приводить к интенсивным процессам релаксации в рабочих элементах наноустройств и существенно влиять на их ключевые параметры. Поэтому, конструируя наноустройства на основе полупроводниковых гетероструктур, важно заранее знать, насколько глубоко электрические поля фононных и плазмонных мод могут проникать в объем однородных слоев гетероструктур, и к каким последствиям это может приводить. Рассмотренные в работе новые механизмы внутризонной релаксации могут быть использованы для качественного объяснения наличия полос, связанных с плазмонами и LO-фононами, в экспериментальных спектрах фотолюминесценции квантовых точек, встроенных в полупроводниковые гетерострукту-ры. Построенная в работе теория процесса резонансной фотолюминесценции позволяет интерпретировать соответствующие спектры и получать информацию о различных механизмах энергетической релаксации носителей заряда квантовых точек.
На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:
1. Электрические поля, индуцированные оптическими фононами, могут распространяться в полупроводниковых гетероструктурах на расстояния порядка сотни нанометров. Взаимодействие электрических полей объемных и поверхностных фононных мод одиночной гетероструктуры с электронной подсистемой квантовых точек открывает два новых окна внутри-зонной релаксации носителей заряда квантовых точек. Ширины и спектральные положения данных окон определяются законами дисперсии объемных и поверхностных фононных мод.
2. Вид закона дисперсии поверхностных фононов в одиночной и двойной гетероструктурах. В двойной гетероструктуре минимум верхней ветви закона дисперсии имеет место при ненулевом значении волнового вектора поверхностных фононов. Его появление связано с наличием второй границы раздела между двумя различными полупроводниками.
3. Взаимодействие электронной подсистемы квантовых точек с объемными и поверхностными плазмонными модами легированной части двойной гетероструктуры приводит к дополнительным механизмам внутризон-ной релаксации носителей заряда квантовых точек. Скорости процессов релаксации определяются концентрацией легирующей примеси, расстоянием от квантовой точки до легированной подложки, а также конструкцией гетероструктуры.
4. Вид закона дисперсии поверхностных плазмонных мод в двойной гетероструктуре. Данный закон имеет критическую точку - минимум при ненулевом значении волнового вектора поверхностного плазмона. Глубина и положение минимума зависят от толщины нелегированного слоя. Его появление связано с наличием второй границы раздела между материалами с существенно различными диэлектрическим проницаемостями.
5. Если частоты переходов в каналах поглощения и излучения являются случайными некоррелированными величинами, то спектры фотолюминесценции квантовых точек достаточно хорошо отражают зависимость скорости внутризонной релаксации носителей заряда от энергетических потерь. В этом случае с их помощью можно не только устанавливать положение релаксационных спектров электронов и дырок в квантовых точках, но и сравнивать их ширины.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на 28-ом ежегодном симпозиуме Микроскопического Общества Ирландии (Дублин, Ирландия, 2004), на Международной конференции «Фундаментальные проблемы оптики - 2004» (Санкт-Петербург, Россия, 2004), на Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Санкт-Петербург, Россия, 2005), на 1-ой и 2-ой летних научных школах фонда «Дина-, стия» (Москва, Россия, 2004 и 2005), на Ш-ей Межвузовской конференции молодых ученых (Санкт-Петербург, Россия, 2006).
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в 5 статьях в рецензируемых отечественных и международных журналах [40-44], а также в трудах конференций [45-47].
Личный вклад автора. Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим. Все представленные в диссертации результаты получены лично автором.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и библиографии. Объем диссертации составляет 155 страниц, включая 45 рисунков. Список цитируемой литературы на 20 страницах содержит 178 наименований.
Гидродинамическая модель электронного газа
Недавно был поставлен эксперимент [93], в котором исследовались коллективные возбуждения и динамика электронов в квантовых точках из In As, выращенных на легированной донорами подложке из GaAs. Было обнаружено, что несмотря на значительную удаленность квантовой точки от подложки ( 100 нм), в механизм внутризонной релаксации носителей заряда вовлечены L+ и L- плазмон-ЬО-фононные моды легированного материала (Рис. В. 12). Этот достаточно неожиданный факт свидетельствует о возможности релаксации электрона в основное состояние за счет взаимодействия с электрическим полем, вызванным флуктуацнями плотности заряда в объеме подложки.
Данный механизм релаксации был впервые рассмотрен в работах [93-95]. Анализ показал, что скорости внутризонной релаксации носителей заряда квантовой точки с участием объемных плазмон-ЬО-фононных мод могут достигать величин порядка 1010 с-1 даже если квантовая точка удалена от легированной подложки на расстояние 50 нм [93,94]. Если же в релаксацию вовлечены поверхностные плазмон-ЬО-фононные моды, то ее скорость оказывается на два порядка больше [95].
Идея применить макроскопическое гидродинамическое описание к коллективным движениям неоднородных многоэлектронных систем была предложена в 1933 г. в известной работе Блоха [96]. В ней Блох указал на возможность использования набора гидродинамических уравнений идеальной жидкости для описания динамики электронного ферми-газа.
Как известно, гидродинамика строится в предположении о наличии локального статистического равновесия в каждой точке пространства [97]. Это предположение позволяет свести кинетическое интегродифференци-альное уравнение Больцмана [98] для неравновесной функции распределения электронов /р(г, t) к системе уравнений для макроскопических переменных n(r, t) - концентрации носителей заряда, v(r, t) - скорости носителей заряда и, в общем случае, температуры Т(г, і). При этом условие наличия локального равновесия выполняется, если характерное время процесса тпр 1/и намного меньше чем обратная частота столкновений 1/VCT, а типичный размер неоднородности L больше среднего пути свободного пробега I w/z/CT {и -средняя скорость частицы) [99]
Используя явное выражение для интеграла столкновений /р[/р], можно показать [98], что в нулевом порядке по параметрам (В.6) /р[/р] = 0. Это означает, что функция распределения /р и уравнение состояния имеют вид, соответствующий локальному равновесию. Как следствие этого, уравнения для первых трех моментов функции распределения (концентрации п, потока j = nv и диагонального тензора напряжений Рц = 5уР) удовлетворяют замкнутой системе гидродинамических уравнений идеальной жидкости.
В общем случае кинетическое уравнение (В.5) может быть преобразовано в бесконечную цепь зацепляющихся друг за друга уравнений для различных моментов функции распределения [99-101].
Поверхностные фононы в полупроводниковых гетероструктурах
Прежде чем перейти к описанию поверхностной фононной волны, являющейся решением уравнений (1.1) и (1.2), необходимо сделать одно замечание. Поскольку в рассматриваемой модели оптических колебаний мы пренебрегли анизотропией полупроводника (что вполне оправдано, когда речь идет о длинноволновых колебаниях), то поверхностную волну нельзя определить стандартным образом, т. е. как колебание, ротор и дивергенция амплитуды которого равны нулю. При таком определении используемый подход сведется к диэлектрическому формализму, и поверхностная волна не будет обладать дисперсией. Действительно, если ротор и дивергенция вектора смещения обращаются в нуль, тогда, согласно (1.1), вектор электрической индукции D = е(ш)Е, где е(и) = (о — и)2)/(и — uJ1), и уравнение div D = 0 принимает вид Аф = 0 (и Ф шь)- При этом в случае одиночной гетероструктуры с плоской границей раздела непрерывность электрического потенциала ф, являющегося решением уравнения Лапласа, и нормальной к границе компоненты вектора D оказывается возможной лишь на двух частотах и±, определяемых известным уравнением Андо и Мори [147] е\{ш) + Є2{ш) — 0. В общем случае, когда поверхность раздела однородных полупроводников не является плоской, уравнения, определяющие допустимые частоты поверхностных колебаний, будут более сложными, однако дисперсия не появится (см., например, [136]). Поэтому единственными условиями, которым a priori должны удовлетворять описывающие поверхностную волну функции u(r) и ф(т), являются их ограниченность во всем пространстве и монотонное убывание по мере удаления от всех поверхностей на бесконечность.
Одиночная гетероструктура
Как уже отмечалось, для практических целей значительный интерес представляет вопрос о влиянии, оказываемом поверхностными фононами на различные элементы наноэлектронных устройств. Данное влияние осуществляется посредством электрических полей, индуцируемых поверхностными фононами. Амплитуда таких полей уменьшается по мере удаления от границы раздела слоев полупроводниковой гетероструктуры.
Чтобы оценить глубину проникновения в объем полупроводникового материала электрических полей, сопровождающих поверхностные оптические колебания решетки, рассмотрим одиночную гетероструктуру, занимающую все пространство и имеющую плоскую границу раздела z = О (Рис. 1.2а). Согласно изложенной выше теории, вблизи центра зоны Брил-люэна продольные и поперечные ветви оптических колебаний данной гете CO
Схематическое изображение законов дисперсии оптических фононов в одиночной гетероструктуре: (a) / 0, / 0; (b) p2L1 0, / 0, / 0, = {1,2}. Штрихом обозначены предельные частоты законов дисперсии в точке L на границе зоны Бриллюэна.
роструктуры имеют следующий вид: где /Q и Qj (i = 1,2) имеют смысл волновых векторов продольных и поперечных оптических фононов соответственно. Как и ранее предположим, что законы дисперсии ш(К) и u(Q) в различных полупроводниках не перекрываются и во втором лежат в более низкочастотной области, чем в первом. На Рис. 1.3а схематически показаны удовлетворяющие этому условию законы дисперсии, ветви которых направлены вниз (/ 0, / О, і = 1,2). Анализ показывает, что в рамках рассматриваемой феноменологической модели на границе раздела полупроводников, обладающих такими дисперсионными зависимостями, поверхностная волна не возникает. В случае, если / 0, / 0, /% 0, і = {1,2}, поверхностная волна возникает в области ш Т1 и UJ L1 (Рис. 1.3Ь). При этом закон дисперсии продольных оптических фононов материала 1 имеет минимум в точке Г.
Ограничимся рассмотрением фононных частот в диапазоне от и Т1 до u/L1. Тогда, вводя параметры кщ = q2 - Кщ 0 и Хц2) = Я2 Q2(2) решения (1.4) и (1.5) можно представить в следующем виде:
Законы дисперсии поверхностных us(q) и продольных ш(К\) оптических фононов для различных значений параметра @ц: сплошные линии 7.6 х 1010 см2/с2, штриховые - j32Ll = -3.9 х 10го см2/с2, пунктирные /?2: = —6.9 х 109 см2/с2. Закон дисперсии поперечных оптических фононов ui(Q\) построен для = 2.6 х 1010 см2/с2. ческой постоянной /?1? а также закон дисперсии поперечных оптических фононов UJ(QI). В расчете использовались следующие значения параметров: шц = 49.7 мэВ, иТ\ = 45.13 мэВ, е01 = П.И, Pi = 0.88 г/см3, uL2 = 36.75 мэВ, иТ2 = 33.86 мэВ, е02 = 12.53, р2 = 1-2 г/см3, / = 1.1 х 1011 см2/с2, /?2 = 1-9 х 1010 см2/с2. Видно, что наличие дисперсии в поверхностной фононной волне связано с существованием дисперсии у продольных оптических фононов. При уменьшении последней закон дисперсии поверхностных фононов также становится более пологим. При нулевом значении волнового вектора q закон дисперсии u)s(q) имеет минимум, равный UJS(0) = 47.53 мэВ
Гидродинамическая модель плазмонных возбуждений в легированных гетероструктурах
Процессы энергетической и фазовой релаксаций в квантовых точках представляют значительный интерес не только с точки зрения фундаментальной физики, но и в связи с возможностью разнообразных применений квантовых точек при конструировании различных наноэлектронных устройств. В частности, надежная информация о таких процессах необходима для создания высокоэффективных одноэлектронных транзисторов [4], логических элементов [5], ячеек памяти [6] и полупроводниковых лазеров [33], активной средой которых являются квантовые точки. Определение доминирующих механизмов релаксации и изучение скоростей внутризонных переходов, обуславливаемых механизмами в наноустройствах, актуально также в связи с возможностью встраивания последних в интегральные схемы с характерными расстояниями между структурными элементами порядка десятков нанометров. При столь плотной упаковке наноустройств в интегральных схемах между ними могут проявляться взаимодействия, которые были слабыми на больших расстояниях. Они могут существенным образом влиять на ключевые параметры наноустройств. Поэтому взаимодействия с характерными радиусами в несколько десятков нанометров необходимо учитывать при проектировании как наноустройств на основе квантовых точек, так и любых наноустройств размеры рабочих элементов которых составляют порядка 10 нм.
До недавнего времени основные усилия исследовательских групп были направлены на изучение процессов релаксации, обусловленных взаимодействием электронной подсистемы квантовых точек с различными элементарными возбуждениями, локализованными внутри самих точек, либо на их поверхностях. Исследовались процессы релаксации с испусканием размерно-квантованных акустических [153] и оптических [72,74,80,81,83-85, 152-155] фононов (в т. ч. и интерфейсных [156,157]), плазмонов [156,158, 159] и поляронов [81,160,161] квантовых точек, а также процессы Оже релаксации [78,92].
Поскольку реальные наноэлектронные устройства, основанные на квантовых точках, являются сложными гетероструктурамп и состоят из многих структурных компонент, часто расположенных на небольших расстояниях друг от друга, то исследовались также процессы релаксации, вызываемые в квантовых точках элементарными возбуждениями окружения. Так, например, в ряде работ было продемонстрировано наличие сильного взаимодействия электронной подсистемы квантовых точек с барьерными и матричными оптическими и акустическими фононами [53,60,154,155,162]. Было показано, что упругие кулоновские соударениями между свободными носителями заряда смачивающего слоя и носителями в самоорганизованных квантовых точках [163], а также зарядовые флуктуации на примесном состоянии благодаря его перезарядке через резервуар свободных электронов также влияют на динамику оптических переходов в квантовых точках [5]. Кроме того, на примере InAs-квантовой точки, встроенной в одиночную n-GaAs/GaAs-гетероструктуру, было показано [94,95,128], что возникающие в легированных слоях гетероструктур связанные плазмон-фононные колебания посредством индуцируемых ими электрических нолей могут приводить к эффективной энергетической релаксации квантовых точек даже в случае, когда точки удалены от легированных областей гетероструктуры на расстояние 100 нм. Поэтому логично предположить, что аналогичным образом и плазмоны легированных компонент ковалентных гетероструктур могут приводить к эффективной внутризонной релаксации электронной подсистемы квантовых точек. трическое поле можно описать следующей системой уравнений Блоха макроскопические плотность, давление и скорость газа свободных носителей, т - эффективная масса носителей, ф(т, t) - самосогласованный электростатический потенциал, N - концентрация примеси, б - диэлектрическая проницаемость. Для упрощения задачи в (2.1) мы пренебрегли эффектами запаздывания электромагнитного взаимодействия. Система уравнений (2.1) становится замкнутой при добавлении к ней уравнения состояния, определяющего связь между ті (г, t), р(т, t) н температурой.
Стоксово спонтанное вторичное свечение при резонансном возбуждении
Гетероструктуры на основе квантовых точек широко используются в наноэлектронике при разработке лазеров [33], оптических переключателей [172], одноэлектронных транзисторов [4], кубитов [5] и ячеек памяти [6]. Производительность данных наноустройств зависит от процессов энергетической и фазовой релаксации носителей заряда в квантовых точках. Эти процессы становятся особенно важными в связи с тем, что на-ноэлектронные устройства группируются в интегральные микросхемы со сверхплотной упаковкой структурных элементов. Современная тенденция развития нанотехнологии позволяет прогнозировать, что в скором будущем характерные расстояния между элементами в интегральных микросхемах уменьшатся до нескольких нанометров. В настоящее время разрабатывают-, ся высокоэффективные микропроцессоры и SRAM (Static Random Access Memory) чипы, основанные на 20-нм-технологии [173]. В связи с этим особую актуальность приобретают вопросы, касающиеся взаимного влияния наноэлектронных устройств друг на друга и их взаимодействия с металлическими и легированными полупроводниковыми составляющими гетеро-структур и интегральных микросхем (например, с подводящими контактами, подложками, буферными слоями и т. д.). Поэтому изучение взаимодействий с характерными радиусами порядка нескольких десятков нанометров, приводящих к энергетической и фазовой релаксациям в квантовых точках, имеет первостепенную важность.
Одним из широко используемых спектроскопических методов изучения электронной динамики встроенных в легированные гетероструктуры квантовых точек является резонансная фотолюминесценция [69, 72,174,175].
Несмотря на то, что данный метод часто использовался при исследовании релаксационных процессов в квантовых точках, его теоретическое описание было недостаточно разработано для надежного анализа экспериментальных данных. В частности, до настоящего времени оставалось неясным, какая информация о внутризонной релаксации в квантовых точках в принципе может быть получена при анализе соответствующих спектров резонансной фотолюминесценции.
В данной главе диссертации развита теория процесса резонансной фотолюминесценции полупроводниковых квантовых точек. Рассмотрение генерации, релаксации и аннигиляции электронно-дырочных пар как единого процесса позволяет явно учесть большое неоднородное уширение оптических переходов, вызванное размерной дисперсией квантовых точек. Исследован вопрос о надежном экспериментальном наблюдении внутризонной релаксации методом резонансной фотолюминесценции. Потенциальные возможности спектроскопии данного типа демонстрируются на примере внутризонной релаксации носителей заряда в квантовых точках, которая возникает в том случае, когда квантовые точки располагаются вблизи легированной части гетероструктуры и их электронная подсистема взаимодействует с электрическими полями, индуцированным объемными и поверхностными плазмонами легированной части гетероструктуры. Такое взаимодействие является причиной эффективной релаксации носителей в случае, если расстояние между квантовой точкой и легированной подложкой составляет несколько десятков нанометров.
Для определения возможностей основанного на резонансной фотолюминесценции спектроскопического метода исследования электронной дина її мики квантовых точек предположим, что фотовозбуждение электронно-дырочных пар в квантовой точке и энергетическая релаксация ее электронной подсистемы с последующим излучением света представляют собой единый процесс. На Рис. 3.1 показан одиночный акт вторичного свечения, состоящий из резонансной генерации светом с частотой LJL электронно-дырочной пары в возбужденном состоянии квантовой точки, внутризон-ной релаксации электрона и дырки в основные состояния с испусканием неких элементарных возбуждений квантовой точки или ее окружения и спонтанного излучения света с частотой UJR из-за аннигиляции электронно-дырочной пары в основном состоянии. В дальнейшем, для определенности, мы ограничимся рассмотрением квантовых точек в режиме сильного кон-файнмента [55], а их энергетические состояния в рамках двухзонной модели полупроводников [3]
