Введение к работе
Актуальность темы. Окисление углеводородов молекулярным кислородом позволяет получать ценные кислородсодержащие продукты и является важнейшим процессом нефтехимии.
В кумольном методе производства фенола и ацетона ключевой стадией является окисление кумола в гомогенной фазе кислородом в кумилгидропероксид (ГПК) (процесс Сергеева). Многочисленные попытки усовершенствовать процесс Сергеэва с , целью повышения селективности, привели к разработке эффективных катализаторов.
Однако, параллельно возник и стал развиваться новый метод - эмульсионное окисление, преимуществом которого является безопасность производства. В связи с этим возникла необходимость применить достижения, известные для катализа в углеводородной фазе, для Повышения эффективности эмульсионного окисления с учетом специфики двухфазных каталитических систем.
Перспективным направлением в этой области является эмульсионное окисление в присутствии водной фазы, содержащей ми-целлообразувдий эмульгатор и водорастворимые соли переходных металлов. В таких системах возможно сочетание преимуществ мицеллярного катализа, обусловленного концентрированием катализатора и субстрата в мицеллах, с катализом электронного переноса, характерного для ионов переходного металла.
Цель и основные задачи рпботы. 1. Исследование каталитической активности систем, содержащих углеводородную и водную фазы, соли алкилтриметилашония с
-4-.-различными анионами и соли переходных металлов (Си, Со, Hi) в реакции окисления кумола .молекулярным кислородом.
2, Изучение коллоидно-химических свойств каталитических
систем; .
3. Изучение кинетики и механизма процесса окисления кумола в
двухфазной каталитической системе, содержащей бромид
цетадтриметиламмония и бромид'меди.
Научная новизна. Принципиальная новизна предложенного типа 2-х фазных каталитических систем заключается в сочетании эффекта металлокомплексного катализа с эффектом бромид-. ного катализа, а также с эффектом мщеллярного катализа в водной фазе, обусловленного концентрированием реагентов за счет солюбилизации углеводорода, ГПК и кислорода в ядре мицелл и адсорбции катализатора на поверхности мицелл. Это позволяет осуществлять реакцию эмульсионного окисления кумола с высокой скоростью и селективностью.
Практическая значимость работы заключается в разработке высокоэффективной каталитической системы "кумол/водный раст-вор цетилтриметиламмоний бромида (ЦТМАБ) и СиВг2, позволяющей с высокой скоростью и селективностью по ГПК, превышащей 95. осуществлять процесс эмульсионного окисления кумола в мягких условиях: р0 =0,1 МПа, t=75C.
Апробация работы. Основные результаты были доложены на Международной научно-практической конференции "Безопасность жизнедеятельности в Сибири и На Крайнем севере" (Тюмень, сентябрь 1995). .
Публикации. Но результатам исследований опубликовано три печатных работы.
-5.--
Объем и структура диссертации. Работа состоит из введе-ния, трех глав, выводов, списка цитируемой литературы (147 наименований). Материал изложен на 156 страницах, содержит 25 рисунков и 5 таблиц.