Метрологическое обеспечение ядерно-физических методов контроля радиохимического производства изотопной продукции Попов Юрий Сергеевич

Содержание к диссертации

ВВЕДЕНИЕ 8

Глава I. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР 19

1.1. Ядерно-физические свойства радиоизотопов и средства измерений 20

1.1.1. Актиноиды (89

1.1.2. Лантаноиды (57^Z<71) 34

1.1.3. Элементы (7SZ<82) 39

1.2. Научно-технические основы ядерно-физических методов аналитического контроля радиохимического производства источников и препаратов 47

1.2.1. Сканирование. Коллиматоры... 47

1.2.2. Нейтронные измерения 51

1.2.3. Регистрация осколков спонтанного деления 52

1.2.4. Полупроводниковая альфа-спектрометрия 53

1.2.5. Радиометрия излучений 55

1.2.6. Х-, у-спектрометрия 63

1.2.7. Измерение активности малоактивных источников 73

Выводы к главе 1 76

Глава 2. МЕТОДИЧЕСКАЯ ЧАСТЬ '. 79

2.1. Концепция измерений 79

2.2. Планирование эксперимента 79

2.3. Идентификация изотопов (распознавание образов) 81

2.4. Метрологическое обеспечение 83

2.4.1. Система средств измерений 84

2.4.2. Аппаратура. Оборудование 85

2.4.3. Образцовые источники 85

2.4.4. Инженерно-техническое обеспечение 85

2.4.5. Статус ядерных данных 86

2.4.6. Математические формулы, алгоритмы 93

Выводы к главе 2 97

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ 98

Глава 3. ИССЛЕДОВАНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ИЗОТОПОВ АКТИНОИДОВ (89

3.1. Определение периодов полураспада изотопов актиноидов 98

3.1.1. Протактитей-233 98

3.1.2. Уран-237,239 99

3.1.3. Нептуний-238,239 100

3.1.4. Плутоний-246,247; Америций-245,246т,247 104

3.1.5. Кюрий-242 112

3.1.6. Берклий-:50, Эйншгейний-254 112

3.1.7. Калифорний-250,252 116

3.1.8. Эйнштейиий-253,254т,255,257 120

3.1.9. Фермий-254,255,256,257 124

З.І.Ю.Заключегие 125

3.2. Определение интенсивности М-,Ь-рентгеновского излучения изотопов актиноидов:Торий-232;Уран-235,237;Нептуний-237,239;Плутоний-238,239,242;Ам«;рииий-241,242т,243,245;Кюрий-242,243,244>245,248;

Калифорний-245,250,252; Эйншгейний-253,254 126

3.2.1. Определение абсолютного выхода М-рентгеновского излучения изотопов актиноидов: Плутоний-238,242, Америций-242т,243; Кюрий-242,244,248; Калифорний-249;

Эйнштейний-253 128

3.3. Исследование «тонкой» структуры спектров альфа-излучения изотспов актиноидов: Плутоний-238,239,240,241; Америций-241,243; Кюрий-242,244; Берклий-249, Калифорний-249,250 132

3.4. Определение энергии и интенсивности гамма-излучения изотопов актиноидов 133

3.4.1. Плутоний-241,246 134

3.4.2. Америций-243,245,246,246т, 247 137

3.4.3. Кюрий-242,243,244,245 141

3.4.4. Берклий-249,250 141

3.4.5. Калифорний-249 146

3.4.6. Эйнштейний-253,254,255,257 147

3.4.7. Фермий-255,257 148

3.4.8.3аключение 149

Выводы к главе 3 151

Глава 4. ИССЛЕДОВАНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ИЗОТОПОВ ЛАНТАНОИДОВ (57

4.1. Определение периодов полураспада изотопов лантаноидов 152

4.1.1. Лантан-140. Церий-141 152

4.1.2. Неодим-1 47,149 152

4.1.3. Прометий-147,148т,149 152

4.1.4. Европий-152,154,155,156 153

4.1.5. Гадолиний-153. Самарий-153 156

4.1.6. Гадолиний-151. Тербий-160 158

4.1.7. Тулий-170 161

4.1.8.3аключение 164

4.2. Исследование гамма-излучения изотопов лантаноидов 165

4.2.1. Неодим Н7,149 165

4.2.2. Прометий-147, 148т, 149 166

4.2.3. Европий-155,156 167

4.2.4. Гадолиний-151,153 175

4.2.5. Гольмий-166т 176

4.2.6. Тулий-170 176

4.2.7.3аключение 177

Выводы к главе 4 178

Глава 5. ИССЛЕДОВАНИЕ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ИЗОТОПОВ ЭЛЕМЕНТОВ С 7

5.1. Ядерно-физические свойства изотопов: Вольфрам-188, Рений-188,Осмий-188 181

5.2. Периоды полураспада и интенсивности Х-,у-излучения изотопов: Олово-113, Олово-117т, Олово-119т 187

5.3. Исследование радиоактивного распада изотопов: Иттрий-88,91; Палладий-103; Серебро-105,106т,1 Ют; Кадмий-109; Ниобий-93т,94 193

5.4. Исследование распада изотопов Гафний-175,181 196

5.5. Определение периодов полураспада изотопов Стронций-85,89 201

5.6. Определение периодов полураспада изотопов: Йод-131,132,133,134,135 203

5.7. Определение периодов полураспада изотопов: Азот-13; Фтор-18; Кремний-31; Хлор-38; Платина-195т, 197; Свинец-203,204т 205

5.8. Периоды полураспада изотопов: Фосфор-32,33; Молибден-99; Теллур-129т, 132; Цезий-137, Скандий-46; Вольфрам-187;3олото-19б,198 206

5.9 Заключение 207

Выводы к главе 5 210

Глава 6. ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕ СКИЕ МЕТОДЫ АНАЛИТИЧЕСКОГО КОНТРОЛЯ РАДИОХИМИЧЕСКОГО ПРОИЗВОДСТВА ИЗОТОПНОЙ ПРОДУКЦИИ 211

6.1. Библиотека радионуклидных данных для радиохимического анализа 211

6.2. Радиационные (радиометрические) методы в радиохимическом анализе 214

6.2.1. Радиометрический контроль изготовления источников на основе изотопа Калифорний-252 214

6.2.1.1. Сканирование протяженных нейтронных источников 214

6.2.1.2. Установка сканирования 215

6.2.1.3. Коллиматор 218

6.2.1.4. Контроль распределения калифорния по длине нейтронных источников 223

6.2.1.5. Определение нейтронных выходов 223

6.2.1.6. Определение энергии осколков спонтанного деления изотопа Калифорний-252 236

6.2.1.7. Определение выхода осколков спонтанного деления изотопа Калифорний-252 238

6.2.1.8. Определение ресурса источника осколков деления на основе изотопа Калифорний-252 с Сг-герметизирующим покрытием 240

6.2Л .9. Определение содержания изотопа Калифорний-252 в технологических растворах 241

6.2.1.10. Регистрация осколков спонтанного деления изотопа Калифорний-252 поверхностно-барьерным Si(Au)- детектором 247

6.2.2. Топография поля рассеянного альфа-излучения от плоского источника на основе изотопа Кюрий-244.

Определение угла рассеяния альфа-частиц от подложки 248

6.2.3. О чувствительности торцовых счетчиков р-излучения типа МСТ-17, СИ-2Б, СБТ-7 к конверсионному (электронному) излучению изотопов Плутоний-238

и Америций-241. Энергии конверсионных электронов 251

6.2.4. Определение толщины слюды входного окна торцового счетчика 254

6.2.5. Определение содержания и изотопного состава элементов 256

6.2.5.1. Определение изотопных отношений 239Pu/240Pu, 241 АлЛщ 24W49Cf,241 Am/243Am 256

6.2.5.2. Определение изотопного состава плутония в лрепарате Плутоний-242 258

6.2.5.3. Определение изотопного состава кюрия в препарате Кюрий-244 260

6.2.5.4. Гамма-спектрометрическое определение содержания изотопа Берклий-249 263

6.2.5.5. Гамма-спектрометрическое определение содержания изобар Америций-243 и Кюрий-243 265

6.2.5.6. Раздельное гамма-спектрометрическое определение активности изобар Гадолиний-153 и Самарий-153 266

6.2.6. Измерение низких уровней активности изотопов актиноидов 267

6.2.7. Аттестация качества препарата ортофосфорной кислоты на основе изотопа Фосфор-33 275

6.2.7.1. Определение содержания примесного изотопа Фосфор-32 275

6.2.7.2. Определение активности препарата Фосфор-33 278

6.2.7.3. Определение доли активности полифосфатной фракции препарата изотопа Фосфор-33 279

Выводы к главе 6 280

ВЫВОДЫ 282

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 283 

Введение к работе

Периодическая система элементов, открытая Д.И.Менделеевым в 1869 году, до настоящего времени является объектом исследования физиков, химиков и ученых других специальностей в ее фундаментальных и прикладных аспектах.

Открытие явления радиоактивности стало одним из факторов, определивших главные направления научно-техниіеского прогресса в XX веке. Последовавшие за этим открытием развитие ядерной энергетики, с одной стороны, дало ключ к практически неисчерпаемому источнику энергии, а с другой, к получению искусственных радиоактивных изотопов, применяемых во многих важных для человечества областях науки и техники: в строительстве и металлургии, в медицине и сельском хозяйстве, при производстве новых материалов, в легкой и пищевой промышленности.

Развитие науки и техники расширяет сферу и масштаб использования искусственных радиоактивных изотопов и н значительной мере определяет качество жизни человека.

Одно из достижение в области получения искусственных радиоактивных изотопов -открытие и исследование ядерно-физических свойств изотопов актиноидных элементов. Исследования по их получению в значительной мере были стимулированы разработками ядерного оружия, в частности, - миниатюрные ядерные заряды на основе изотопов 242mAm, 245Cm и 249Cf, которые не получили дальнейшего развития из экономических соображений, по этой же причине производство трансплутониевых элементов (ТПЭ) не получило широких масштабов.

Практически все доступные радиоизотопы ТПЭ - альфа-излучатели, которые используются в источниках тепла, в приборах для анализа элементного состава вещества, в устрой-ствах для устранения статических электрических зарядов, для изготовления источников нейтронов, применяемых в установках активационного анализа, нейтронных дефектоскопах, в медицинских приборах и др.

Сопровождающее альфа-распад бета- и Х-, гамма-излучение также находит применение в соответствующих источниках ионизирующих излучений. Уникальность ядерно-физических свойств ТПЭ заключается в том, что почти все их изотопы подвержены спонтанному делению и, следовательно, являются источниками нейтронов, из которых высоким выходом нейтронов обладает изотоп 2 2Cf. Изотоп 2 2Cf может быть получен в значительных (сотни миллиграммов) количествах и при периоде полураспада 2,646 года имеет выход нейтронов 2,3- lO V-r 1.

Это позволяет изготавливать на основе изотопа Cf миниатюрные источники нейтронов различного назначения, не имеющие альтернативы во многих областях их практического применения.

Современное производство изотопов ТПЭ, в частности изотопа 2J2Cf, основано на облучении в высокопоточны реакторах изотопов 243Am, гА Cm или смеси тяжелых изотопов кюрия, выделяемых в настоящее время в большом количестве из отработавшего ядерного топлива. Однако начало производства связано с облучением значительных количеств изото-пов Ри и Ри в промышленных и исследовательских реакторах с плотностью потока нейтронов (1-3)1014 см"2 с"1 с последующим радиохимическим выделением образовавшихся изотопов Am и Ст.

Затем для получения более тяжелых изотопов (2i2Cf, 2M 257Es, 235"257Fm) проводят облучение тяжелых изотопов плутония, америция и кюрия в специальных высокопоточных реакторах HFIR (Ок-Ридж, США) и СМ (г.Димитровград, Россия) с плотностью потока тепловых нейтронов 1015 см 2-с"\

Вероятность образования изотопа 2J2Cf из изотопа 239Ри мала: под действием тепловых нейтронов из 1 кг изотопа 239Ри образуется 1 мг изотопа 2$2Cf. На изотопе 257Fm, выход которого составляет несколько пикограммов на килограмм стартового плутония, цепочка накопления ТПЭ в реакторах заканчивается [1].

Поскольку наиболее эффективным является ступенчатое облучение с промежуточным удалением продуктов деления так же, как и в процессе накопления ТПЭ, их промежуточная очистка должна осуществляться с выходом не менее 99,9 % в каждом цикле [1].

В процессах выделения и очистки ТПЭ, а также на конечной фазе процесса - аттестации продукта необходимы радиоаналитические методики (а-, Х- у-спектрометрия и радиометрия) с использованием ядерно-физических характеристик изотопов, от точности которых зависит эффективность радиохимической технологии и качество целевых продуктов.

Радиохимическая технология актиноидных элементов, ее проблемы и развитие тесно связаны с проблемами ядерной энергетики, основанной на реакции деления ядер урана и плутония.

Из более чем 250 радиоизотопов ТПЭ практическое применение для изготовления источников ионизирующих излучений находят лишь изотопы 24lAm, 244Ст, 252Cf и в меньшей мере - изотопы2 Am, 242Cm. Это обусловлено соответствием ядерно-физических характеристик радиоактивного распада данных изотопов (тип, энергия и интенсивность излучения, период полураспада) требованиям, предъявляемым к источникам ионизирующего излучения.

возможностью получения изотопов с требуемой радионуклидной чистотой и доступностью в необходимых количествах.

Радиоизотопы америция (Am) используют для изготовления источников альфа-, низкоэнергетического фотонного и нейтронного излучений, радиоизотопы кюрия (Cm) - для источников альфа-частиц и нейтронов, изотоп 252Cf - для малогабаритных источников осколков деления и нейтронов высокой интенсивности [1-4].

В настоящее время радиоизотопы и радиопрепараты на их основе широко применяются в различны отраслях науки и техники. Трудно найти область научных исследований или производства, где бы не использовались методы радиоактивных индикаторов и источники ионизирующего излучения. Количество задач, для реализации которых применяются эти методы, постоянно увеличивается, что обуславливает необходимость расширения и углубления исследований в области ядерной физики и радиохимии, направленных на развитие методов получения и выделения радиоизотопов и радиоактивных меченых соединений широкой номенклатуры.

Практически во всех ядерных центрах России и за рубежом указанным проблемам уделяется большое внимание, а производство радиоактивных изотопов и радиопрепаратов представляет собой отдельную важную отрасль промышленности. С этой точки зрения не является исключением ГУП РФ ГНЦ «Научно-исследовательский институт атомных реакторов», созданный в 1956 году по инициативе И.В.Курчатова. Современная экспериментальная база - 7 исследовательских ядерных реакторов с самым мощным в их числе реактором СМ, с рекордным потоком нейтронов 1015 с"1, радиохимический комплекс, включающий в себя набор защитных камер и боксов, а также измерительный центр, содержащий в своем составе радиометры и о , у-, Х-спектрометры с компьютерной обработкой спектрометрической информации - послужила основой для широкого развития в ГНЦ НИИАР фундаментальных и прикладных исследований в области ядерной физики, аналитической химии и радиохимии. Результаты фундаментальных исследований позволили разработать современные ядерно-физические методы аналитического контроля получения и выделения целого ряда радиоизотопов, радиопрепаратов и источников.

В частности, в ГНЦ НИИАР производятся изотопы 2S2Cf, 33Р, ,53Gd, 89Sr, пользующихся постоянным спросом на мировом рынке изотопов.Россия по производству и применению радиоизотопов отстает от передовых развитых стран и производит изотопную продукцию на основе 170 радиоизотопов 85 элементов Периодической системы.

Основными областями использования радиоизотопов являются:

- радиоизотопная (малая) Энергетика;

- радиационная технология и радиотерапия;

- радиоизотопное приборостроение;

- радиофармацевтика и молекулярная биология;

- радиоактивные индикаторы («меченые» атомы), используемые в технике, в научных исследованиях и метрологии.

Необходимо отметить, что для первых трех областей, решающее значение имеют ядерно-физические характгристики изотопов: вид излучения, энергия излучаемых частиц или фотонов, их интенсивности и др. и второстепенное - химические свойства, поскольку изотопы используются в виде закрытых источников. Иное дело - радиофармацевтика, молекулярная биология и радиоактивные индикаторы; в этих случаях наряду с ядерно-физическими характеристиками изотопов большую роль играют и их химические свойства.

Круг радиоизотопов, используемых в радиоизотопной энергетике, в настоящее время достаточно четко определился. Наиболее важными из них являются Стронций-90 и Плуто-ний-238, за ними следуют Полоняй-210, Прометий-147 и Кюрий-244.

В радиационной технологии и радиотерапии используются лишь Кобальт-60 и Цезий-137.

Жесткие требования к радиоизотопным источникам, вытекающие из условий и методик их применения, налагают строгие ограничения по периодам полураспада используемых радиоизотопов - пределы для выбора - от нескольких месяцев до 500 лет. Опыт показывает, что ожидать существенного расширения этих пределов в ближайшем будущем не приходится и, следовательно, номенклатура радиоизотопов для источников излучений будет изменяться относительно медленно.

Как известно, в состав живого организма входят, помимо пяти основных элементов (кислорода, водорода, углерода, азота и кальция), еще 67 элементов Периодической системы. Этим, очевидно, и объясняется тот факт, что уже сейчас в медицине и молекулярной биологии используются сотни меченых соединений и препаратов различных классов.

Однако номенклатура радиоизотопов, применяемых для этих целей, насчитывает всего 50 радиоизотопов 29 химических элементов и далеко не исчерпывает существующей в них потребности. Число применяемых радиоизотопов постоянно растет, причем все чаще используются радиоизотопы с небольшими периодами полураспада. Это позволяет медикам повысить чувствительность методики и максимально снизить дозовую нагрузку на пациента при лучевой диагностике и радиотерапии.

Исследователи используют весь арсенал освоенных производством радиоизотопов, прибегая в необходимых случаях к разовым получениям «экзотических» радиоизотопов. Широта номенклатуры применяемых радиоизотопов сочетается, как правило, с мизерными количествами их потребления и неустойчивым спросом - отрицательными моментами, существующими в каждом производстве.

Таким образом, наиболее важными направлениями, заинтересованными в пересмотре и расширении номенклатуры осваиваемых производством радиоизотопов, являются медицина и молекулярная биология.

Одним из важнейших свойств радиоизотопа является его период полураспада. Когда он велик, удельная активность радиоактивного вещества мала, а следовательно, низка чувствительность радиоизотопной методики. С другой стороны, малый период полураспада существенно усложняет своевременную доставку радиоактивного материала потребителю, синтез нужного меченого соединения или изготовление источника ионизирующего излучения, а также методику проведенач самого эксперимента.

По мере совершенствования технических средств накопления и получения радиоизотопов, экспериментальньк навыков и технологических приемов, разработки детектирующих систем и электронно-вычислительной техники для обработки результатов, нижний предел периода полураспада радиоизотопов, пригодных для практического использования в медицине, постепенно понижается. Так, для изотопа 50 Тід = 123 с, 13N Тш - 10 мин.

Альфа-излучатели относятся к группе радионуклидов особо высокой токсичности и их использование в препаратах, вводимых внутрь (in-vivo) человеческого организма при радиодиагностике или радиотерапии, по-видимому, всегда будет исключаться. В связи с этим, дальнейший анализ номенклатуры радионуклидов для ядерной медицины целесообразно ограничить элементами с Z не выше 83 (Висмут).

Полный перечень радиоизотопов с Z 84, период полураспада которых от 10 мин до —6000 лет, в настоящее время включает 700 единиц.

Необходимо отметить одно из достоинств короткоживущих радиоизотопов - невысокую токсичность, благодаря которой при их использовании существенно снижаются требования по технике безопасности и радиационной безопасности, упрощается методика проведения работ, не требуется специального оборудования. Такие радиоизотопы можно применять даже в тех случаях, когда их пользователи находятся вдали от реакторов и даже в удаленных районах, куда затруднена регулярная доставка изотопной продукции. Однако в этих случаях необходимы генераторы радиоактивных изотопов, с помощью которых могут быть решены многие важные проблемы.

В настоящее время имеются сведения о 130 генераторных системах, значительная часть которых применяется на практике [5,6].

В таблице 1 приведены 54 наиболее интересных для практического применения систем. В России в промышленном масштабе выпускаются генераторы на основе изотопов 90Sr,"Mo,n3Sn ,32Te, 37Cs.

Таблица 1. Ядерно-физические свойства изотопов - радионуклидных генераторов [7]

№s Материнский радионуклид-генератор, литературная ссылка Периодполураспадаматеринскогорадионуклида Дочерний радионуклид 1 Период полураспада дочернего радионуклида Энергия бета-, альфа-,гамма-излучения дочернегорадионуклида

1 "Ne [8] 1,672(8) с 18р 1,8293(4)4 Ёр 240юВ

2 ;"Mg[9] 20,915(9)ч МА1 2,2414(12) мин Ер =4242 кэВ; =1779 кэВ

3 S [10] 2,84(1)ч "а 37,24(5) мин Ер =1551 кэВ; Еу=2168кэВ

4 "Ar(ll] 32,9(11) года ,2К 12,360(3) ч Ёр_=1430кэВ; Ет=1524кэВ

5 "Ті [12,13] 60(f) пода • "Sc 3,927(8) ч Ер+ = 600 кэВ; Е,=1157 кэВ

6 "Ca[ll] 4,536(2) сут 47Sc 3,345(3) сут Ер=162кэВ; =159 кэВ

7 wFe[14] 8,275(8)ч ™Mn 21,1(2) мин Ер+=Л72кэВ; =1434x36

8 "Zn[15] 9,186(13)4 «Си 9,67(3) мин Ер+=Ш4юВ; Еу=П73кэВ

9 wGe[16] 270,95(16) сут MGa 67,71(9) мин 1р+=830кэВ; Ег=1077кэВ

10 "Sc [17] 8,40(8) сут "As 26,0(1)ч Ёр+=11б8кэВ; Ет=834кэВ

11 "Br [18] 57,036(6) ч "mSe 17,36(5) с Еу=162 кэВ

12 B,Rbfl9J 4,576(5)4 " "Кг 13,10(3) с Еу=190кэВ

13 wSi [20] 25,55(15) сут "Rb 1,273(2) мин Ер+=1485кэВ; Е/=777 кэВ

14 "Kb [21] 86,2(1) сут WmKr 1,83(2)4 Е,=32 кэВ

15 "Y[22J. 79,8(3) ч ,mSr 2,804(3)4 ,=388 кэВ

16 Si [23] 28,79(6) года »y 64,10(8)4 Ёр_=934кэВ;Ет = 2186кэВ

17 ,5Zr[20J 64,032(6) сут ,5Nb 34,991(6) сут Ёр_=389кэВ; =766 кэВ

18 ,7Zr[2SJ 16,90(5)ч 7Nb 1,202(12)4 Ёр.=467кэВ; Еу=658кэВ

Продолжение табл. I

№№ Материнский радионуклид-генератор, литературная ссылка Период полураспада материнского радионуклида Дочерний радионуклид Период полураспада дочернего радионуклида Энергия бета-, альфа-. гамма-голучения дочернего радионуклида

19 "Mo (26J 2,7480()) сут wmjc 6,01(1)4 Еу=14! кэВ

20 ,wPd [27] 16.991(19) сут ,W"RH 56,114(9) мин Е=40 юВ

21 n 3Ru J28] 39.254( 15) сут l03mRl) 56.114(9) мин Е,=40 кэВ

22 "ТЯ 28] 13,7012;24)ч ,,wnAg 39,6(2) с Еу=88 кэВ

23 ,wCd (281 461.4(1 ) сут "™Ag 39,6(2) с Еу=88 кэВ

24 ш5п[29] 115,09(5) сут "A"In 1.658(4) ч Е,=392 кэВ

25 l,sCd [30] 53.46(Ю)ч ,,in,In 4.486(4) ч Ер. =14кэВ: Еу=336кэВ

26 li;Xe[3I] 20,1(1)ч "I 3,63(6) мин Ер., =1415 юВ: Еу=564кэВ

27 "Хе [32] 2,08(2) ч .J, 13,224(2)ч Е,=159 кэВ

28 • Sb [33] 2.7585(3) года l2S»Te 57.40(5) сут Е,=35.5кэВ

29 1ИВа1341 2,43(51 сут -•5Cs 3.66(2) мин Ёр+ = 1263кэВ: Е,=443юВ

30 •"Ba(35] 11,50(6) сут "Cs 9.689(16) сут Ех= 23 кэВ

ЗІ ,3Те [36] 3,204(13) сут 1.12j 2.295(13) ч Ё р_ = 485 кэВ: Е,=668кэВ

32 "Cs]371 30,018(25) года IJ7„,Ba 2,552(1) мин Е,=662 кэВ

33 ""Ва [38[ 12,753(4) сут La 1,6781(3) сут Ер_=525кэВ; Ег=1596юВ

34 ,,,0№[39) 3.37(2) сут H0Pr 3,39(1) мин Ёр+=540кэВ; Е,= 1597кэВ

35 1JJCe [40[ 284.893(8) сут «pr 17.28(5) мин Ер. =1208кэВ: Е,=697кэВ

36 ,6 Tm [39] 9,25(2) сут l6""Er 2,269(6) С ,=208 кэВ

37 r"Hf[41] 1,87(3) года l72n,Lu 3.7(5) мин Е,=42 кэВ

38 "5W [42] 21.6(3) сут "Та 9.31(3) мин Ё()т=400кэВ: Еу=93кэВ

39 ISIJRe [39] 70,0()4)ч «•"«W 5,20(6) с Ег=108кэВ

40 mW [43J 69.4(5) сут ,85Re 17,005(4) ч 1р_=764кэВ; Е,=155юВ

41 ""Qs [44] 15,4(1) сут isinit. 4,94(3) с Е,=130кэВ

42 ,w"Hg [45] 41.6(8)4 IW"AII 30.5(2) с Е,=262 кэВ

43 Pbl46] 9,33(3)4 501 J! 72,912(17)4 Еу=167кэВ

44 даРЬ [47] 5,3-Ю4 лет 2yTl 12,23(2) сут Еу-440 кэВ

45 :"Rn[48] 14,6(2)4 2,1 At :"Po 7.214(7)4 0.516(3)с 1в=587()юВ; Ет=670кэВ Ёа =7040 кэВ. Е,=562 кэВ

Окончание табл. №№ Материнский радионуклид-генератор,литературная ссылка Период полураспада материнского радио ну клида Дочерний радионуклид Период полураспада дочернего радионуклида Энергия бета-, альфа-, гамма-излучения дочернего радионуклида

46 22РЬ (49) 10,64(1)ч тВІ 60,55(6) мин Ёр_=2170кэВ: Е,=727кэВ

47 " Ас [50] Ю,0 :ут n,Fr 4,9 мин Ёя=6360кэВ; Е7=218кэВ

48 ""Ra [39) 16000) лет гг2Ял 3.8232(4) сут Ей =5490кэВ: Еу=510кэВ

49 -™Fr-.™At 139] 4,9(2) мин ™В\ 45.59(6) мин 1а=5 70кэВ; Ет=440кэВ

50 й5Тп 39] 7880(12) лет Ас 10,0(1) сут Ёа =5750 кэВ: Е,= 100юВ

51 24,Pu 139] 14.290((i) года :37и 6,75(1) сут Ё(,_=68кэВ; Е,=208кэВ

52 243 Am 139] 7370(4)) лет 2MNp 2,3565(4) сут Е(,_=113юВ; 1 =277 53 Es 39] 275.7(5) сут :wBk 3.217(5)ч Ёр.=262кэВ; Ет=989кэВ

54 -37Np [39J 2,144(7)10 лет = 26,967(2) сут Ер.=60кэВ; Е,=312кэВ

Отыскание новых генераторных систем, аппаратурное их оформление, разработка оптимальных способов выделения дочерних изотопов и решение многих других вопросов имеют большое научное и практическое значение.

Радиоактивные изотопы широко применяются в медицине для диагностических целей.

Период полураспада изотопа должен быть достаточным для проведения диагностического исследования. С другой стороны, он должен быть возможно меньшим, поскольку с уменьшением периода снижается доза облучения пациента.

Снижение дозы облучения до практически пренебрежимых величин - одна из важнейших задач ядерной медицины. Диагностические обследования при помощи радиоизотопов уже теперь намного безопаснее столь широко применяемой рентгеноскопии. Применение радиоизотопов с короткими и ультракороткими периодами полураспада, в спектре которых почти нет «ненужных» типов излучения, делает эти методы еще более безвредными.

С точки зрения дозиметрии, наиболее подходящие изотопы для приготовления радиофармацевтических препаратов (РФП) можно найти среди изотопов, распадающихся в результате изомерного перехода или захвата орбитального электрона.

При использовании короткоживущих изотопов можно через небольшое время проводить повторные исследования. Применение современных у-томографов позволяет использовать для клинических исследований даже радиоизотопы с периодами полураспада в несколько секунд.

Радиоизотопы с перисдами полураспада меньшими нескольких часов можно использовать при условии, что они получаются на изотопных генераторах с достаточным периодом полураспада материнского радионуклида.

Стремление к замене относительно долгоживущих радиоизотопов изотопами с меньшими периодами полураспада является важнейшей современной тенденцией развития ядерной медицины.

По мере развития методов и создания аппаратуры ядерной медицины, а также расширения технических возможностей получения радиоизотопов изменяется основная номенклатура РФП.

В качестве основных радиоизотопов для клинического обследования используются изотопы 24Na, 3233Р, 42К, 5,Cr, 59Fe, 58Со, 82Br, ,3,I, ,98Au, 203Hg.

Наибольшее значение для получения сцинтиграфических изображений органов имеют генераторные изотопы 99mTc, "3mIn, 8lmKr, а также радионуклиды 57Со, 67Ga, 77Вг, "in, 231, l33Xe, ,MCs, ,67Tm, mHg,20,Tl,203Pb,85Sr, 169Yb.

Из позитронизлучающих изотопов применяются в медицине ультракороткоживущие изотопы 13N, 18F, "С, 50.

В число позитронных излучателей, пригодных для использования в медицине, входят также изотопы с периодами полураспада более 2 ч: 48Cr, 52Fe, 55Со, 6lCu, 73Se, 76Br, 8,Rb, 52mMn, 68Ga, 82Rb, ,22I.

Применение РФП в медицинской практике обусловливает жесткие требования к ядерно-физическим свойствам радиоизотопов, входящих в состав лекарственной формы препарата. Для получения диагностических данных наиболее пригодны изотопы, обеспечивающие надежную их регистрацию и вызывающие минимальное дозовое облучение пациента. Наиболее эффективны радиоизотопы с энергией у-излучения от 100 до 400 кэВ, что обусловлено разрешающей способностью современной аппаратуры, используемой в медицинских учреждениях. Снижение дозы облучения достигается применением радиоизотопов с малым периодом полураспада (,мХе,Т1#в5,Зсут; 197Н&Т1/2=2,7сут;,98Аи,Т1/2=2,7сут др.).

В современной промышленности все более широкое применение находят методы не-разрушающего контроля качества изделий с использованием радиоизотопных источников.

Серийно выпускаются источники «мягкого» у-излучения на основе изотопов: 55Fe, 57Co,109Cd,I47Pm,1;S3Gd,,7"Tm,241Am.

Подробный анализ показывает, что в дальнейших разработках и исследованиях, связанных с расширением номенклатуры выпускаемой нашей промышленностью изотопной продукции, необходимо обратить внимание на следующие радионуклиды, которые находят практическое применение в различных областях науки, техники и медицины: 13N (9,96 мин); l8F (109,76 мин); 3,Si (159 мин); 38С1 (37,2 мин); 33Р (25,34 сут); 46Sc (83,8 сут); 85Sr (64,85 сут); 89Sr (50,53 сут); 88Y (106,66 сут); 91Y (58,51 сут); 97Zr (16,9 ч); 99Мо (65,924 ч); l03Pd (16,991 сут); ,05Ag(4:,29сут); I0(,mAg(8,28 сут); Il7mSn(13,6 сут); ,,9mSn(293 сут); U9mTe (33,6 сут); шТе (78,24 ч); 31ї (8,054 сут); ,75Hf (70 сут); 18IHf (42,39 сут); ,87W (-1 сут); ,88W (69,4 сут); ,88Re (17 ч); ,9- mPt (4,02 сут); ,97Pt (18,3 ч); l96Au (6t2 сут); I98Au (2,7 сут); 203РЬ (51,88 ч); 204fnPb (67,5 мин); ,55Eu (-5 лет); ,48mPm (41,3 сут); ,5IGd (124 сут); 153Gd (-240 сут); ,53Sm (1,945 сут); U9Nd (1,73 ч); 233Ра (27 сут); 237U (6,75 сут); 239U (23,117 мин); 239Np (2,347 сут); 245Ат (123 мин); 246тАт(25 мин); 247Ат(24 мин); 242Ст (-163 сут); 248Сга (3,5-Ю5 лет); 250Вк (-193 мин); 250Cf (-13 лет); 252Cf (2,646 года); 253Es (20,46 сут); 254Es (-276 сут); 255Es (38,4 сут); 255Fm (-20 ч); 257Fm (-100 сут).

Основной целью работы является: создание метрологического обеспечения ядерно-физических методов аналитического контроля радиохимического производства изотопной продукции, в том числе:

- получение новых и уточнённых значений физических констант радиоактивного распада изотопов актиноидных, лантаноидных и других элементов Периодической системы, имеющих научное и практическое значение;

- разработка устройств и ядерно-физических методов для измерения ионизирующих излучений.

Научная новизна

Результаты настоящей работы являются дальнейшим вкладом в фундаментальную метрологию, радиоаналитическую химию, физику атома и ядра. В результате выполнения исследований:

- проведены определения периодов полураспада и измерения интенсивностей излучений 92 актиноидных, лантаноидных и других изотопов, в том числе, впервые радиохимически идентифицированы и изучен радиоактивный распад теоретически предсказываемых [1,2] изотопов 247Ри и2 7Es, а также впервые получены данные М- рентгеновского излучения для 16 изотопов актиноидов от урана до фермия; закономерность изменения абсолютного выхода МХ-фотонов от заряда ядра;

- систематизированы литературные и полученные в диссертационной работе радионук- лидные данные в ви, е справочников, каталогов спектров альфа-,гамма и рентгеновского излучений (для а сгиноидов впервые), создана библиотека радионуклидных данных;

- разработаны и внедрены в радиоаналитическую практику устройства для измерения ионизирующих излучений и 11 ядерно-физических методов контроля качества и аттестации готовых препаратов изотопов 33P,,53Sm,I53Gd, 242Pu, 249Вк, 244Cm, 252Cf, а также впервые методы сканирования миниатюрных протяженных ( 10мм) источников и измергния выходов ( 100с ) нейтронов изотопа 252Cf.

Практическая значимость работы

- Полученные автором научно-технические результаты использованы в создании метрологического обеспечения ряда ядерно-физических методов контроля радиохимического производства изотопной продукции.

- Эксперименты подтвердили уникальность высокопоточного ядерного реактора СМ при открытии новых сверхтяжелых изотопов - 247Ри и 257Es а также получении других актиноидных изотопов до 257Fm (Z=100) включительно.

- Результаты работы использованы в расчетах рекомендованных значений констант, пополнении банка ядерных данных, оптимизации накопления целевых нуклидов в исследовательских реакторах НИИАР.

- Практическая долговременная апробация методов контроля показала их надежность а также достоверность результатов измерений, что обеспечило высокое качество изготавливаемой в НИИАР высокотехнологичной изотопной продукции, поставляемой в страны ближнего и дальнего зарубежья.

На зашиту выносятся:

1. Новые и уточненные значения ядерно-физических характеристик 92 изотопов эле- MCHTOB(7 Z 100) Периодической системы, в том числе:

- данные по периодам полураспада ,энергиям и интенсивностям альфа-и фотонного излучения 36 изотопов-актиноидов, закономерность изменения абсолютного выхода МХ-фотонов от заряда ядра;

- идентификация и ядерно-физические свойства новых изотопов-247Ри и 257Es;

- данные по периодам полураспада и интенсивностям фотонові7 изотопов-лантаноидов;

- данные для периодов полураспада и фотонного излучения 39 изотопов элементов от азота до свинца, закономерность изменения отношения интенсивностей К-рентгеновских переходов от заряда ядра (40 Z 80);

- библиотека радионуклидных данных и спектров для радиохимического анализа.

2. Ядерно-физические методы аналитического контроля радиохимического производства изотопной продукции,в том числе:

- метод сканирования в защитных камерах и боксах протяженных источников, длиной от 10 до 60мм,на основе изотопа2 2Cf;

- метод измерения в защитной камере выходов нейтронов(до1010с"!)с различной энергией с помощью "всеволнового" счетчика;

- методы определения изотопного состава плутония и кюрия с помощью полупроводниковой альфа-,гамма-спектрометрии высокого энергетического разрешения;

- методы определения энергии и выхода осколков деления плоских источников 252Cf для первых в нашей стране масс-спектрометрических исследований высокомолекулярных продуктов биотехнологии;

- методы гамма -спектрометрического раздельного определения активности изобар l53GdH,53Sm,243AmH24:,Cm;

- методы определения активности изотопа33Р и примесного ( 2%) изотопа 32Р,