Введение к работе
з
Актуальность темы. В связи с возросшими требованиями современных технологий приоритетной задачей исследований в области физической химии и технологии неорганических материалов является создание новых металлических материалов с заранее заданными свойствами. Прогнозирование свойств возможно на основе характеристик фаз расплава - металла и шлака.
Основа большинства металлургических шлаков - оксидные расплавы, относятся к сильновзаимодействующим полимеризующимся системам, для которых развитие математического моделирования с использованием ЭВМ является актуальной задачей, в связи затрудненностью натурных экспериментов и сложностью чисто теоретического анализа.
Одним перспективных методов математического моделирования является метод молекулярной динамики (МД). Точность модельных результатов зависит от вида математической модели, описывающей межчастичные взаимодействия, размера модельной системы.
При моделировании полимеризующихся оксидов необходимо учитывать, что их специфические особенности (большие значения вязкости, характер электро- и теплопроводности), связаны со структурной неоднородностью системы и медленно развивающимися процессами, происходящими, как правило, не между отдельными частицами, а между полианионными комплексами, содержащими от нескольких частиц до десятков или сотен, для которых необходимо учитывать ионно-ковалентный характер связей.
Адекватное описание потенциала межчастичного взаимодействия можно обеспечить на основе квантово-химических расчетов. Данный подход позволяет построить реалистичную модель для МД моделирования оксидных расплавов, учитывающую влияние ближайшего окружения в полианионных комплексах.
В этой связи актуальной является задача разработки математических
моделей и алгоритмов для МД моделирования больших систем (до 10 частиц),
учитывающих специфические особенности полимеризующихся расплавов и
комплекса программ по распределенному моделированию с удаленным
доступом, управлением и централизованным банком результатов.
Объект исследования. Объектом исследования являются полимеризующиеся
оксидные расплавы.
Предмет исследования. Предметом исследования является межчастичное
взаимодействие полимеризующихся расплавов.
Цель и задачи исследования. Целью работы является разработка
математических моделей оксидных расплавов с учетом особенностей
межчастичных взаимодействий и создание программного комплекса для их
распределенного молекулярно-динамического моделирования, с поддержкой
удаленного доступа и управления. Для достижения поставленной цели были
сформулированы следующие задачи:
1. Разработать математическую модель для молекулярно-динамического моделирования многочастичных взаимодействий в расплавах с устойчивыми структурными образованиями (полианионными комплексами), с
использованием суперпозиционных потенциалов, параметризованных на основе квантово-химических расчетов.
2. С целью обеспечения возможности численных экспериментов для систем
большого размера (до 105 частиц) для получения физически достоверных
результатов, разработать распределенный вариант моделирования с
использованием современных информационных технологий.
Разработать систему молекулярно-динамического моделирования в обобщенной ионно-ковалентной модели (МД-ИКМО), обеспечивающую проведение численных экспериментов с моделями межчастичного взаимодействия: ионной, ионно-ковалентной с учетом элементарных структрурных группировок (ЭСГ) и мостиковых связей, ионно-ковалентной, с учетом влияния ближайшего окружения в ЭСГ.
Для обеспечения хранения результатов численных экспериментов молекулярно-динамического и статистико-геометрического моделирования осуществить концептуальное и логическое проектирование системы баз данных , провести физическую реализацию БД с использованием СУБД ORACLE.
Для управления информационными потоками программного комплекса разработать технологию обмена данными между компонентами ИИС и реализовать ее в виде программы, функционирующей на базе XML, словаря данных и адаптера базы данных -XML2DB.
Для реализации численных экспериментов в режиме удаленного доступа в информационно-исследовательской системе (ИИС) «Шлаковые расплавы» разработать концепцию многопользовательского использования ресурсов, спроектировать структуру Интернет-сайта, осуществить его физическую реализацию в программном комплексе.
Осуществить тестирование программного комплекса, провести МД моделирование оксидного расплава Si02-MgO, сравнить полученные результаты с имеющимися экспериментальными данными.
Методы исследования. Поставленные в диссертационной работе задачи решаются на основе метода частиц, молекулярно-динамического метода, теории вероятностей, теории математической статистики, теории множеств, новых информационных технологий и программных продуктов.
Научная новизна. В работе новыми являются следующие результаты:
1. Разработана модель для молекулярно-динамического моделирования
оксидных расплавов, учитывающая высокую степень корреляции во
взаимодействиях между частицами (влияние атомов в первой координационной
сфере на потенциальную энергию полианионного комплекса) и процессы
полимеризации в системе, с использованием потенциалов, параметризованных
на основе квантово-химических расчетов методом МПДДП
(модифицированное пренебрежение двухатомным дифференциальным
перекрытием).
2. Реализована система МД-моделирования в обобщенной ионно-ковалентной
модели (МД-ИКМО), обеспечивающая проведение численных экспериментов с
системой моделей межчастичного взаимодействия, реализованных в ИИС «Шлаковые расплавы»;
3. Разработана и интегрирована в ИИС система баз данных молекулярно-
динамического и статистико-геометрического моделирования, обеспечивающая
централизованное хранение и обработку результатов эксперимента;
4. Разработан Интернет-сайт «Шлаковые расплавы», обеспечивающий
удаленное управление ходом математического моделирования и
многопользовательский доступ к результатам моделирования;
5. Разработана технология информационного обмена потоков данных и на ее
основе создан действующий механизм взаимодействия компонентов ИИС
«Шлаковые расплавы»;
6. Проведен ряд численных экспериментов молекулярно-динамическим
методом в обобщенной ионно-ковалентной модели по изучению свойств
системы SiC^-MgO. Полученные результаты моделирования имеют
самостоятельное научное значение.
Теоретическая значимость работы. Разработанная математическая модель межчастичных взаимодействий является существенным развитием ионно-ковалентной модели и позволяет расширить прогнозные возможности численного эксперимента при моделировании полимеризующихся оксидных расплавов.
Реализация молекулярно-динамического моделирования с помощью технологии распределенных вычислений позволяет существенно сократить время моделирования и увеличить размер моделируемой системы до 10 частиц, что влияет на возможности математического описания физико-химических явлений в оксидных расплавах.
Практическая значимость работы. Разработка программного комплекса распределенного моделирования оксидных систем большого размера (10 частиц) расширяет сферу применения численного эксперимента в физической химии расплавов и повышает качество получаемых результатов, обеспечивая оптимальное использование доступных вычислительных ресурсов.
Разработка и внедрение Интернет-сайта и возможность многопользовательского режима работы ИИС обеспечивает широкому кругу исследователей возможность реализации математического моделирования оксидных систем.
Рекомендации по использованию. Результаты работы могут быть использованы в таких областях как материаловедение, физическая химия расплавов, а также в металлургии, стекольной промышленности, ядерной энергетике.
Достоверность результатов обеспечивается приводимыми оценками -устойчивости модели (разница энергии системы на каждом шаге не превышает 1%), проверкой соответствия результатов моделирования данным натурных экспериментов (разница не более 10%).
6 На защиту выносятся следующие научные положения
1. Математическая модель для молекулярно-динамического моделирования
оксидных полимеризующихся расплавов, учитывающая особенности
многочастичных взаимодействий в системах с устойчивыми образованиями
(полианионными комплексами). В частности расчет ионных и ковалентных
взаимодействий в элементарных структурных группировках и между ними с
учетом влияния атома (от 8% до 21%), находящегося в первой
координационной сфере (до 0.35 нм).
2. Система распределенного молекулярно-динамического моделирования в
обобщенной ионно-ковалентной модели (МД-ИКМО), обеспечивающая
проведение численных экспериментов для систем большого размера (до 10
частиц) со всей совокупностью моделей (ионная модель, ионно-ковалентная
модель с учетом элементарных структурных группировок и между ними,
ионно-ковалентную модель с учетом влияния ближайшего окружения в
полианионном комплексе).
Программа информационного обмена данными между компонентами ИИС "Шлаковые расплавы", включающая в себя: словарь данных XML, программу-адаптер XML2DB, обеспечивающую обмен данными между СУБД и компонентами ИИС, совокупность служебных файлов, регламентирующие обмен данными на основе словаря данных.
Система баз данных, обеспечивающая централизованное хранение и обработку результатов молекулярно-динамического, статистико-геометрического моделирования, реализованная на базе СУБД «ORACLE».
Интернет-сайт ИИС "Шлаковые расплавы", предоставляющий оперативный доступ через глобальную сеть к ресурсам ИИС (результатам и реализации компьютерных экспериментов), включающий в себя: подсистемы: администрирования, удаленного управления ходом численного эксперимента, публикации и просмотра результатов математического моделирования.
Результаты МД-моделирования бинарной системы SiC^-MgO (10 частиц) в обобщенной ионно-ковалентной модели (содержание SiC>2 - 0%, 20%, 35%, 55%, 70%, 90%, 100%) при температурах плавления от 1760 К до 3200 К: структурные характеристики ближнего порядка (парциальные функции радиального распределения, средние длины связей и углы между частицами), доли полианионных комплексов с разным содержанием оксида-сеткообразователя, конфигурационное время жизни комплексов, доли кислорода различного типа, термодинамические параметры. Расхождение между модельными результатами и имеющимися экспериментальными данными-менее 10%.
Личный вклад соискателя.
Автором лично выполнены следующие теоретические и прикладные
разработки: разработка обобщенной ионно-ковалентной модели, включающей в
себя ионную, ионно-ковалентную с учетом ЭСГ и с учетом влияния окружения,
разработка распределенного приложения молекулярно-динамического
моделирования в обобщенной ионно-ковалентной модели, разработка базы данных математического моделирования, разработка Интернет-сайта с
подсистемами удаленного управления и публикации результатов, разработка и реализация технологии информационного обмена данными между компонентами системы.
Апробация работы.
Основные материалы докладывались на 7-ом Российском семинаре «Компьютерное моделирование физико-химических свойств стекол и расплавов» (Курган, 2004), Всероссийской конференции «Информатика и информационные технологии-2004» (С.Петербург, РГПУ им.Герцена, 2004), XI Российской конференции «Строение и свойства металлических и шлаковых расплавов» (Екатеринбург, 2004), Международной научно-технической конференции «Компьютерное моделирование 2006» (С.Петербург, 2006), VI Международной научно-практической конференции «Моделирование. Теория, методы и средства» (Новочеркасск,2006), 8-ом Российском семинаре «Компьютерное моделирование физико-химических свойств стекол и расплавов» (Курган, 2006),
Публикации. Автором опубликовано по теме диссертации 10 печатных работ.
Структура и объем диссертации.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы, включающего 142 наименований. Работа изложена на 160 страницах, содержит 32 рисунка и 13 таблиц. Кроме того, в диссертации имеется три приложения общим объемом 10 страниц. В первом приложении приведены классы разработанной программы, во втором приложении классы распределенной реализации. Третье приложение копия свидетельства о регистрации программы.
