Содержание к диссертации
Введение 5
1 Движение лсидкости с примесями в плоских микроканалах.
Уравнения модели и их аппроксимация 14
1 Математическая модель зонального электрофореза в плос
ком канале 17
1.1 Основные уравнения 18
1.2 Краевые условия 25
1.3 Взаимосвязи уравнений и краевых условий 27
1.4 Связь с размерными переменными 28
1.5 Анализ поведения концентраций в окрестности угло
вых точек 29
2 Аппроксимация исходной задачи 36
2.1 Аппроксимация уравнения переноса 38
2.2 Полунеявная схема Эйлера в сочетании с методом характеристик для дискретизации модели (1.7)-(1.14) . 40
2.3 Метод проекций 41
2.4 Слабая формулировка задач для определения скоро
сти, потенциала и концентраций (консервативные схе
мы) 44
2.5 Неявный метод Рунге-Кутта для аппроксимации по
времени 46
2 Одномерная задача о переносе примеси электрическим по
лем 50
3 Влияние зависимости проводимости смеси от концентрации
на распределение концентраций внутри пятен 52
3.1 Одномерная задача при постоянной плотности тока . 52
4 Одномерная задача в случае, когда плотность тока зависит
от времени 60
4.1 Движение разрывов до момента взаимодействия ... 61
4.2 Движение разрывов после взаимодействия 63
4.3 Поведение разрывов на (ж, )-плоскости 64
5 Влияние диффузии (гладкое начальное распределение кон
центрации) 66
5.1 Профиль ударной волны 66
5.2 Движение вещества с гладким начальным распреде
лением 69
5.3 Момент опрокидывания профиля бегущей волны ... 70
>
3 Движение жидкости с примесями в плоских микроканалах.
Вычислительный эксперимент 73
6 Влияние электроосмоса и зависимости проводимости от кон
центрации на поведение примеси в крестообразном канале . 76
6.1 Геометрия канала, краевые и начальные условия ... 76
6.2 Значения параметров 78
6.3 Вариант 1: /zos ф 0, а{;ф 0, С ф 0, Ct ф 0 '79
6.4 Вариант 2: /xos = 0, аг-ф 0, С ф 0, (t = 0 84
6.5 Вариант 3: /ios ф 0, щ ф 0, С — 0, Ct Ф 0 85
6.6 Вариант 4: ц08 ф 0, щ = 0, С Ф 0, Ct Ф 0 86
6.7 Вариант 5: ^os = 0, 0 = 0, С = 0, Ct — 0 86
6.8 Вариант 6: /zos = 0, щ ф 0, С = 0, Ct = 0 87
6.9 Форма границ пятен 88
7 Контроль погрешности 95
7.1 Адаптация сеток 95
7.2 Абсолютные и относительные погрешности '96
7.3 Контроль полной массы примесей 102
8 Примеры областей, для которых производились расчеты . . 103
9 Сравнение с одномерным случаем 107
4 Модель вращательного электрогидродинамического тече
ния 114
10 Основные уравнения 117
10.1 Краевые условия 119
10.2 Безразмерные переменные 119
11 Осреднение по толщине пленки 120
11.1 Краевые условия для осредненных уравнений .... 121
11.2 Процедура осреднения 124
12 Моделирование течения в окрестности границ 128
12.1 Точное интегрирование уравнений (11.3) 131
13 Течение в тонкой пленке 132
13.1 Постановка задачи 133
13.2 Аналитическое решение для задачи об определении
потенциала 133
14 Вычислительный эксперимент 134
14.1 Связь параметров с размерными переменными .... 135
14.2 Результаты расчетов 137
14.3 Анализ полученных результатов 145
Заключение 151
Литература 153
Приложение. Краткое описание программы моделирования дви
жения примесей 168
Введение к работе
Актуальность темы. Математическое моделирование процессов разделения многокомпонентных смесей на отдельные компоненты при помощи электрического поля важно для развития биотехнологий, химических и медицинских методов исследования. В последние годы исследования процессов разделения получили новый толчок в развитии, благодаря использованию микроустройств, известных как Lab-On-Chip [85, 118, 119]. В этой, сравнительно новой технологии одно из важных мест занимает электрофорез — совокупность методов для разделения химически и биологически активных смесей электрическим полем. Разделение смеси проводится в устройствах, размеры которых имеют порядок нескольких миллиметров. В настоящее время известны такие устройства для проведения изотахофо-реза, капиллярного зонального электрофореза и др. [46].
Математически процессы разделения описываются достаточно сложной системой уравнений, в которой приходится учитывать многие факторы, такие как процессы диффузии, перенос электрическим полем, электроосмос, джоулево тепловыделение, влияние гравитационного поля и др. Аналитическое и численное исследование полной системы уравнений оказывается весьма трудной задачей. Однако, можно указать несколько основных направлений, позволяющих получать сравнительно простые модели.
Первое направление связано с рассмотрением пространственно-одномерных бездиффузионных моделей, которыми, как правило, описываются капиллярные методы изотахофореза и зонального электрофореза. В этих методах в качестве устройства, в котором проводится разделение, используются длинные и тонкие капилляры, и применение пространственно-одномерных моделей достаточно оправдано. В указанных моделях внешние факторы такие, как гравитационное поле, джоулево тепловыделение не учитываются. Более того, в реальных устройствах характерное время процессов переноса электрическим полем много меньше характерного времени процессов диффузии, что и дает возможность использовать бездиф-
фузионное приближение. Математические модели в этом случае представляют собой систему квазилинейных гиперболических уравнений, решение которых в простейших случаях удается получить аналитически [9]. Второе направление связано с применением численных методов для исследования процессов разделения с учетом осложняющих факторов, например, химических реакций, и уже для реальных устройств, которые, как правило, представляют собой плоские двумерные микроканалы. Аналитические методы в пространственно-двумерном случае в настоящее время слабо развиты и численное моделирование является фактически единственным инструментом исследования.
Следует заметить, что исследование поведения даже не многокомпонентной (чистой) жидкости в микромасштабах под действием электрического поля в плоских микроканалах является весьма актуальной и трудной задачей. Такие микроканалы могут иметь как твердые, так и жидкие плоские границы. В последнем случае это фактически тонкие пленки жидкости, к которым приложено электрическое поле. Исследование задач гидродинамики для таких пленок зачастую приводит к описанию новых эффектов, таких, как, например, пленочный жидкостный мотор [36, 116, 152, 154].
Все вышесказанное свидетельствует о том, что численное исследование уравнений переноса вещества электрическим полем является актуальным, и именно этому посвящена представленная диссертация.
Цель и задачи исследования. Целью диссертации является построение и детальное исследование численными методами математических моделей разделения многокомпонентных смесей. Основные усилия при исследовании сосредоточены на наиболее типичных и важных проблемах, к которым относятся следующие:
Аналитическое исследование пространственно-одномерной эволюционной модели капиллярного зонального электрофореза в условиях, когда концентрация компонент смеси влияет на ее проводимость.
Численное исследование пространственно-двумерной эволюционной модели зонального электрофореза в плоских микроканалах сложной гео-
метрической формы.
3. Построение осредненных уравнений для описания вращательного течения в плоской жидкой пленке и его численное исследование.
Научная новизна. Рассматриваемые в диссертации задачи впервые решаются в приведенной постановке без ввода существенных упрощений в исходные уравнения. Представленные результаты расчетов впервые описывают особенности течения многокомпонентной жидкости вблизи угловых точек в плоских двумерных каналах и вращательное течение чистой жидкости под действием электрического поля в тонкой жидкой пленке.
Используемый математический аппарат. Для построения точных решений, используемых как эталонные при применении вычислительных методов, применялась теория решений квазилинейных гиперболических уравнений (в одномерном случае). Для расчетов использовались различные варианты метода конечных элементов для двумерных задач. При построении модели вращательного течения в тонкой жидкой пленке использовался метод осреднения по толщине, и для замыкания уравнений — метод малого параметра.
Научная достоверность. Достоверность результатов работы подтверждается
корректной математической постановкой задачи;
соответствием результатов численных расчетов с результатами экспериментов, полученными в работах других авторов;
сравнением результатов расчетов с точными аналитическими решениями для модельных задач.
Научная и практическая значимость. Полученные результаты способствуют развитию представлений о процессах переноса в многокомпонентных смесях под действием электрического поля, позволяют прогнозировать эксперименты и разрабатывать их методики.
Во многих случаях результаты численных экспериментов позволяют указать правильные подходы для построения аналитических решений в упрощенных математических моделях.
Представленные в диссертации исследования неоднократно поддерживались грантами РФФИ 03-01-00802 в 2003-2005 гг. (тема «Конвективная неустойчивость жидких кристаллов и иных анизотропных жидких сплошных сред»), 04-01-96814-р2004юг в 2004-2005 гг. (тема «Математическое моделирование нестационарных процессов разделения многокомпонентных анизотропных сред при помощи акустических и электромагнитных полей»), 07-01-00389 в 2007-2009 гг. (тема «Нелинейные волны и электрофорез»), 07-01-92-213-НЦНИЛ в 2007-2009 гг. (тема «Математическое моделирование и исследование динамики жидкости со сложными физико-химическими свойствами при электромагнитных и вибрационных воздействиях»), а также грантом Президента поддержки ведущих научных школ РФ (НШ.5747.2006.1), Аналитической ведомственной целевой программой поддержки высшей школы «Развитие научного потенциала высшей школы», 2.1.1/6095 (2009-2010), CRDF-РФФИ № 09-01-92504-ИК, RUM1-2943-RO-09 (тема «Проблема iV-вихрей в приложениях к атмосферным явлениям»). Результаты исследований были использованы при написании монографии [149], внедрены в учебный процесс кафедры вычислительной математики ЮФУ, использованы для подготовки курсовых и дипломных проектов и в учебном процессе по программам подготовки бакалавров, магистров и др.
Апробация. Основные результаты диссертации обсуждались на научных семинарах кафедр вычислительной математики и математической физики и математического моделирования ЮФУ, докладывались на следующих конференциях, школах:
Международная школа-семинар «Нелинейные задачи теории гидродинамической устойчивости и турбулентность», (Москва, 2000, 2008);
I Международная школа-семинар «Симметрия и косимметрия в динамических системах физики и механики» (Ростов-на-Дону, 18-23 августа, 2000);
— The First conference of the International Marangoni Association on
interfacial fluid dynamics and processes in physic chemical systems (Giessen,
Germany, 12-16, September, 2001);
II Международная школа-семинар «Применение симметрии и косиммет-рии в теории бифуркаций и фазовых переходов» (Сочи, 18-23 сентября, 2001);
VI, IX—XIII Международные конференции «Современные проблемы механики сплошной среды» (Ростов-на-Дону, 2000, 2005-2009).
— Экология. Экономика. Информатика. XXXVII конференция «Матем.
моделирование в проблемах рационального природопользования» (Абрау-
Дюрсо, 7-12 сентября 2009 г.).
Публикации и личный вклад автора. По результатам диссертации автором опубликовано 26 работ, из них 3 работы ([154-156]) в изданиях, входящих в перечень ведущих научных журналов и изданий, выпускаемых в Российской Федерации, утвержденный ВАК, одна монография [149] и одна работа в зарубежном издании из списка ВАК [161]. Получено свидетельство о регистрации программы [157].
Личный вклад автора в работах, опубликованных в соавторстве: [136] — разработка численного алгоритма решения задачи о движении жидкого контура в идеальной жидкости, модификация метода быстрого преобразования Фурье; [137, 140-142] — проведение вычислительного эксперимента, сравнение различных алгоритмов решения задачи, расчет движения жидкого контура в идеальной жидкости для различных двумерных областей; [143] — численное подтверждение гипотезы о линейном росте со временем циркуляции скорости для жидкого контура в идеальной жидкости; [139] — построение уравнений пограничного слоя и их численное интегрирование для жидкости, заполняющей плоский кольцевой зазор; [144, 146] — численное обнаружение режимов переворота слоя в случае сильно вязкой, слабо теплопроводной жидкости; [145, 148] — проведение расчетов на основе дивергентных конечно-разностных схем, детальный анализ процесса движения примеси в канале под действием электрического поля; [147, 151] — постановка задачи о влиянии вибрации на процесс переноса примеси в прямоугольном и крестообразном каналх; [149] — моногра-
фия: глава 5 «Уравнения переноса», глава 10 «Перенос пассивной примеси», глава 11 «Перенос примеси электрическим полем», глава 12 «Задача о движении двух примесей», глава 13 «Перенос примеси электрическим полем и жидкостью», глава 16 «Синтаксис», глава 21 «Визуализация результатов расчетов»; [150, 152, 154] — выполнение процедуры замыкания метода осреднения для получения полной модели ЭГД течения в жидкой пленке, численное обнаружение вращательных режимов, индуцированных электроосмосом на торцах пленки: [155, 161] — моделирование вращательного течения в жидкой пленке, расчет осредненных полей вихря скорости и расчет движения пассивной примеси, сравнение с известными экспериментами; [153] — аналитическое и численное исследование поведения пятна примеси в окрестности угловых точек канала, выбор меры деформации границ пятна.
Структура и объем. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Объем диссертации — 170 страниц, включая иллюстрации, таблицы, список литературы из 161 наименований и приложение объемом 3 страницы.
Краткое содержание работы. Первая глава является вводной. В ней приводятся исходные системы уравнений и формулируются основные предположения, позволяющие построить математические модели, адекватно описывающие процессы переноса в многокомпонентных смесях. В этой главе приведены аппроксимации уравнений переноса, уравнений гидродинамики и схемы метода конечных элементов.
Во второй главе рассмотрена пространственно-одномерная задача о переносе примеси в тонком капилляре — модель зонального электрофореза. Исследованы различные варианты начального кусочно-постоянного распределения примесей и численно решается аналог задачи Римана о распаде начального разрыва. Изучено влияние диффузионных эффектов на процесс переноса. Показано, что в зависимости от различных начальных распределений при переносе вещества возможно образование сглаженных диффузионными эффектами ударных волн и волн разрежения. Изучено
взаимодействие ударных волн с фронтами волн разрежения.
В третьей главе численно исследованы задачи о движении примесей в двумерных каналах сложной геометрической формы под действием электрического поля и известного течения растворителя. Детально исследовано поведении полей скорости, электрического потенциала и концентрации в угловых точках каналов. Численно исследовано взаимодействие ударных волн с фронтами волн разрежения, а также с границами области.
В четвертой главе построена математическая модель, описывающая вращательное электрогидродинамическое течение в тонкой жидкой пленке с плоскими недеформируемыми границами. Полученные результаты расчетов находятся в хорошем соответствии с результатами экспериментов для недавно обнаруженного жидкостного пленочного мотора [36, 116, 152, 154].
В заключении приводятся основные результаты диссертационной работы и выводы.
В приложении приводится описание компьютерной программы «Комплекс компьютерного моделирования движения примеси в плоском канале под действием электрического поля».
Современное состояние проблемы. Электрофорез и электроосмос были открыты в 1809 г. Ф. Ф. Рейссом, а обратные кинетические эффекты (потенциал течения и потенциал седиментации) — Г. Квинке в 1859 г. и Е. Дорном в 1878 г. Математическое описание эффектов сделано М. Смолуховским в 1905 г. Достаточно полно теория электрофореза в гетерогенных средах представлена в монографии С. С. Духина и Б. В. Дерягина (см. [8]). Дальнейшее развитие математическая теория электрофореза получила в работах В. Г. Бабского, М.Ю. Жукова, В. И. Юдо-вича [2, 38], R. A. Mosher, D.A. Saville, W. Thorman [96]. В монографиях [2, 9, 38] была окончательно построена общая модель электрофореза.
Развитию математической теории электрофореза способствовал бурный прогресс в 70-80 годы молекулярной биологии, в которой электрофорез занял важное место как метод анализа и получения новых биологических препаратов, развитие новых биотехнологий, в том числе и космических
биотехнологий. 90-е годы ознаменовались развитием новых направлений электрофореза, среди которых следует отметить капиллярный электрофорез и капиллярный зональный электрофорез, как прообразы будущих микротехнологий, в частности, разделений многокомпонентных смесей в литографических массивах и микрочипах [43, 60-62, 66, 67, 71, 88, 94, 130, 145] (одно из направлений нанотехнологии).
Большое внимание привлекают сопутствующие электрофорезу эффекты, например, электроосмос, теория которого, по существу, строится на основе теории электрофореза (см. монографию [28] и серию работ [45-47, 59, 67, 86, 92, 97-99, 111, 128, 129]). В связи с последними исследованиями [72] возрос интерес к свободному жидкостному электрофорезу и к использованию электрофореза для управления химическими реакциями [44, 57, 58, 71, 74, 75, 83, 102].
В последнее десятилетие широкое распространение получили различные микрочипы для проведения процессов разделения смесей электрическим полем, микроперемешивания, химических реакций и т. п. (см., например, [43, 46, 59, 61, 62, 67, 69, 71, 74, 75, 94, 97, 102, 111]). Идея использования микроканалов для быстрого электрофоретического разделения смесей в настоящее время трансформировалась в технологию, известную как Lab-on-a-Chip. Появилась возможность эффективного контроля и управления процессом переноса массы в микроустройствах при помощи электрокинетических явлений — электрофореза и электроосмоса. Важное место в этой технологии заняло компьютерное моделирование, позволяющее существенно улучшать конструкции микрочипов, анализировать процесс и совершенствовать методику экспериментов.
Следует заметить, что моделирование реального процесса электрофоретического разделения является достаточно сложной задачей. Необходимо учитывать множество явлений, влияющих на процесс переноса массы электрическим полем. В первую очередь это эффекты диффузии, химические реакции в смеси, зависимость проводимости смеси от концентраций, электроосмос, джоулево тепловыделение, конвективное перемешивание и т. п.
Характерно, что во многих работах по исследованию процессов переноса в микроканалах при помощи электрического поля ограничиваются рассмотрением лишь эффектов диффузии, электроосмоса и Taylor-Aris дисперсии. В стороне, как правило, остаются нелинейные эффекты, связанные с зависимостью проводимости смеси от концентрации компонент. В то же время хорошо известно, что, например, при зональном электрофорезе именно нелинейные электромиграционные эффекты приводят к существенным искажениям форм зон разделяемых веществ [2, 9, 11, 38, 42, 64] и даже к образованию химических ловушек [134].
Мало внимания уделяется исследованию сингулярностей электрического поля и течения жидкости, которые, как известно, возникают в угловых точках областей (электрофоретических камер). Для плоских крестообразных каналов такие сингулярности в окрестности угловых точек приводят к существенным искажениям формы зон, например, при зональном электрофорезе [4, 52, 54, 100, 102, 106, 109].
Кроме этого, на процесс переноса существенное влияние может оказывать конвективное перемешивание смеси, способное полностью исказить финальную картину разделения. О роли конвективных эффектов в процессе электрофореза см., например, в [5, 16, 23, 24]. Конечно, в случае микроканалов, соответствующей ориентацией микрочипа в поле тяжести можно существенно ослабить конвективные процессы. Однако в случае тонких экспериментов учет конвекции может оказаться весьма важным.
В последнее десятилетие возрос интерес к исследованию различных течений в микро- и наномасштабах. Например, значительная часть обзоров [118, 119] посвящена описанию электрогидродинамических (ЭГД) процессов в микроканалах. В первую очередь это связано с развитием новых технологий и созданием микроустройств для эффективного разделения и/или микроперемешивания смесей, электромикронасосов и пр.
