Содержание к диссертации
Введение
І. Фазовые диаграммы и термодинамические.характеристики.стохаотического магнетика 9
1.1 Основное состояние магнетика с диамагнитным разбавлением и конкурирующими обменными взаимодействиями, равными по величине 9
1.2 Фазовые диаграммы магнитных систем с конкурирующими взаимодействиями в модели связей 21
1.2.1 Модель с сильной флуктуацией обмена 21
1.2.2 Состояние спинового стекла 23
1.3. Термодинамические характеристики магнетика с флуктуйрующими обменными взаимодействиями 28
1.4 Выводы и постановка задачи . 39
II Исследование основного состояния магнетика.с конкурирующими обменными взаимодействиями 42
2.1 Метод расчета42
2.2 Моделирование хаотического ферромагнетика изинговской моделью 46
2.2.1 Теоретические предпосылки 46
2.2.2 Результаты численных расчетов 49
2.3 Неупорядоченный.антиферромагнетик.в модели Изинга и Гейзенберга 58
2.4 Выводы 65
III Магнитные свойства неупорядоченного магнетика.с сильной флуктуацией обменных.взаимодействий 67
3.1 Ферромагнетик.с сильными.антиферромагнитными, примееными связями 69
3.2 Магнитные структуры в. области.больших.концентраций антиферромагнитных связей 75
3.3 Выводы 86
ІV. Термодинамика неупорядоченного магнетика.в модели связей .. 88
4.1 Спектр спиновых волн и термодинамические свойства антиферромагнетика с диамагнитным разбавлением.и флуктуирующими обменными взаимодействиями 89
4.1.1. Вычисл єни е когерентного потенциала 90
4.1.2 Термодинамические свойства 96
4.2 Вычисление термодинамических характеристик в модели Изинга -104
4.2.1 Исследование ферромагнетика с сильными примесными связями в модифицированном кластерном молекулярном поле 106
4.2.2 Результаты численного анализа методом Монте-Карло 109
4.3 Моделирование магнитных свойств твердого раствора методом Монте-Карло 122
4.4 Выводы 130
Заключение 131
Литература 133
- Основное состояние магнетика с диамагнитным разбавлением и конкурирующими обменными взаимодействиями, равными по величине
- Неупорядоченный.антиферромагнетик.в модели Изинга и Гейзенберга
- Магнитные структуры в. области.больших.концентраций антиферромагнитных связей
- Исследование ферромагнетика с сильными примесными связями в модифицированном кластерном молекулярном поле
Введение к работе
В последние годы интенсивно развиваются исследования стохастических магнетиков - важнейших новых магнитных материалов, которые в ближайшем будущем могут найти широкое применение в технике. При вычислении аналитическими методами многих свойств стохастических магнетиков - динамических, термодинамических и т.д. - используются термодинамические характеристики основного состояния. Неупорядоченные системы в основном состоянии имеют весьма сложные и разнообразные спиновые конфигурации, возникающие из-за конкуренции флуктуирующих обменных взаимодействий и стохастической анизотропии. Поэтому исследование основного состояния неупорядоченных магнетиков представляет теоретический интерес для установления критериев возникновения дальнего магнитного порядка и его отсутствия (образование спинового стекла), С практической точки зрения определение магнитной структуры и фазовых диаграмм позволит проводить целенаправленный синтез неупорядоченных магнетиков с заданными магнитными свойствами. Отсутствие трансляционной инвариантности и строгих аналитических методов приводит к большим трудностям при вычислении спектра возбуждений и термодинамики, включая оценку температуры Кюри, стохастического магнетика с конкурирующими взаимодействиями, особенно вблизи области протекания дальнего магнитного порядка и интерпретации экспериментальных данных по восприимчивости и намагниченности на сплавах со смешанными обменными взаимодействиями.
Таким образом, для выяснения ряда принципиальных вопросов магнетизма необходимо исследование основного состояния, спектра возбуждений и термодинамических характеристик неупорядоченных магнетиков с конкурирующими взаимодействиями.
Основное состояние магнетика с диамагнитным разбавлением и конкурирующими обменными взаимодействиями, равными по величине
Результаты диссертации создают основу для дальнейшего развития теории неупорядоченных систем, проверки допущенных приближений в аналитических расчетах. Вычисленные термодинамические характеристики - функция распределения локальных полей - использовалась при исследовании спектра спиновых волн стохастического магнетика, намагниченность хаотического магнетика в основном состоянии применялась для вычисления температуры Кюри в приближении когерентного потенциала» На основе результатов диссертации построена магнитная фазовая диаграмма твердого раствора СохОдоОбх) объяснена низкотемпературная аномалия теплоемкости, перегибы в высокотемпературном поведении восприимчивости.
Автор защищает. - установленные области существования магнитных структур стохастического магнетика с конкурирующими обменными взаимодействиями в основном состоянии в модели йзинга; - вычисленную фазовую диаграмму изинговского магнетика в пределе сильных примесных связей, противоположных по знаку; - рассчитанные дисперсионные соотношения для спектра спиновых волн и термодинамику гейзенберговского АФМ с флуктуирующими взаимодействиями; - вычисленные функции распределения локальных полей, дополнительные аномалии в температурном поведении теплоемкости и восприимчивости выше точки Кюри (Нееля), ступенчатый вид поведения намагниченности в окрестности фазового перехода в интервале концентраций близких к критической концентрации разрушения дальнего порядка. Структура диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитированной литературы. Работа изложена на 148 страницах машинописного текста, включая 48 рисунков, 6 таблиц . Библиографический список содержит 154 наименования. В первой главе рассмотрены модели неупорядоченных магнетиков и вычисленные в рамках этих моделей фазовые диаграммы и термодинамические характеристики стохастического магнетика, с конкурирующими обменами. Обсуждаются критические концентрати разрушения дальнего порядка в ферромагнетике (ФМ) с сильными примесными АФМ связями, полученные в различных приближениях, формулируется задача исследования. Во второй главе определяется область существования неупорядоченного ФМ, АФМ в модели Изинга и классической модели Гейзен-берга для АФМ. Методом Монте-Карло вычисляются термодинамические характеристики в области низких температур. В третьей!главе рассчитываются функции распределения локальных полей, строятся магнитные фазовые диаграммы. В четвертой главе определяется спектр спиновых волн и термодинамика магнетика с флуктуирующими обменами как по величине, так и по знаку в гейзенберговской и изинговской моделях. Объясняются магнитные свойства твердого раствора .Co.(S-xSex) . В заключении подводятся итоги исследования. Публикации. Основные результаты.диссертации опубликованы в 7 статьях в различных физических общесоюзных и международных журналах, указанных в списке цитируемой литературы под номерами 104, 130,.133,.135, 141, 151, 152. Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на Международной конференции ( Мюнхен,-ФРГ, 1980г.),.школа в ГДР С Дрезден, 1980г.), школа в ЧССР (Кошица, 1983г.), на Всесоюзных семинарах по аморфному магнетизму (Красноярск, 1980г., Самарканд, 1983г.), на Всесоюзном семинаре по физике магнитных явлений-(ФМЯ) (Донецк, 1982г.), на Всесоюзных конференциях по ФМЯ ( Пермь, 1981 г., Тула, 1983 г.)» на Всесоюзной конференции по физике низких температур С Кишинев, 1982). Неупорядоченные системы в зависимости от вида и степени беспорядка можно разделить на два класса. Первый класс составляют системы у которых отсутстсвует трансляционная симметрия каркаса, дальний порядок в расположении образующих его частиц, хотя ближний порядок обычно имеет место. Такой тип беспорядка характерен для аморфных систем - металлических стекол. Подробный анализ работ, посвященных исследованию аморфных магнетиков, приведен в обзоре [і] И монографиях [2,3]. Ко второму классу неупорядоченных систем относятся "решеточные" модели, в которых беспорядок в расположении спинов по узлам кристаллической решетки обусловлен наличием конкурирующих по величине и знаку обменных взаимодействий. Ограничимся рассмотрением последнего случая. Магнитные свойства такой системы описывают гамильтонианом: где: l,J - узлы кристаллической решетки, !- обменные параметры, 0[ - оператор спина на узле. I , (5 = + 1,П - внешнее магнитное поле, приложенное вдоль оси U. В общем случае обменное взаимодействие может быть дальнодействующим (механизм Руд ермана-Киттеля-Касуя-Иосида). Наиболее часто рассматривают обменные взаимодействия, которые отличны от нуля только для ближайших соседей (б.с.)» В такой ситуации возможно использование двух моделей, описывающих флуктуации J(J по величине и знаку, В модели случайных узлов рассматривается бинарный сплав А -х ІЗ » магнитные атомы которого случайным образом разбросаны по узлам кристаллической решетки С X - концентрация атомов сорта U ). Обменный параметр может принимать три значения д »Jgn » J Q в общем случае различающихся по величине и знаку. Примером подобных систем являются сплавы
Неупорядоченный.антиферромагнетик.в модели Изинга и Гейзенберга
Исследованию состояния СС в моделях А =-1 с близкодействующими обменными взаимодействиями (1.4) посвящено много теоретических (см. обзоры [49-?5l] ) и экспериментальных работ [52-61] . Экспериментальные наблюдения обнаружили достаточно надежно установленные свойства спиновых стекол: 1) Отсутствует дальний ферро-или антиферромагнитный порядок (нейтронографические измерения [53] ), но имеется ближний магнитный порядок (расщепление мессбауэровских линий : у: [5k] ). 2) Резко выражен излом температурного поведения восприимчивости при нулевом.поле в точке 1г , который сглаживается магнитным полем [55,5б]. 3) Отсутствует излом.или сингулярность в зависимости теплоемкости от температуры [57]. 4) Ниже То имеются гистерезисные эффекты с релаксацией более медленной, чем экспоненциальная [58,59]. Другие эксперименты на СС обнаруживают перегибы в температуре ном поведении электросопротивления, ультразвукового поглощения [бО]. С экспериментальной точки зрения факт существования СС не вызывает сомнения. Возникает вопрос - является эта фаза мета-стабильной или термодинамически устойчивой. С уменьшением харак —Q терного времени измерения, например, в экспериментах ЯМР 10 с [61] и по деполяризации мюонов 10 Ч [62] , температура замерзания \е сдвигается в сторону высоких температур. Теоретические исследования [63-67] в модели с близкодействующим обменом с использованием.высокотемпературного разложения , ренормгруппы [.64-68]., точного вычисления статистической суммы на малых образцах [69-7IJ и методом Монте-Карло [72-7б] дают противоречивые результаты о существовании фазового перехода в СС. Большинство авторов считают верхнюю критическую размерность (вр) равной Цзр=6 и нижнюю критическую размерность (нр) между 2 и 4 для изинговского СС. В работе [65] анализировались методы пространственной РГ в форме децимационной процедуры, рекурсивных Мигдал-Кадановских соотношений [66] , ренормирован-ной группы спинов [67] Вследствие допущенных грубых приближений полученные здесь результаты не убедительны, в качестве примера [бв] , демонстрируется применение двух разных методов (первый порядок кумулянтного разложения и приближение кластеров), дающие совпадающие результаты для идеального Ш, но только первый метод предсказывает фазовый переход в 2JJ и 3«U изинговеком СС. В модели Изинга-Гинзбурга-Ландау в б- размерности авторы [бэ] определили нестабильность параметра Cfc S[) даже для Ф 6 по отношению к флуктуации в низшем порядке теории возмущений, члены разложения более высокого порядка имеют большую расходимость, восприимчивость принимает отрицательные значения. Анализ высокотемпературного разложения [бЗ] для параметра порядка GL не дает строгого обоснования Фдр=б и J\p=4, т.к. в разложении используется недостаточное число членов. Такая же. оценка р=4 вычислена с применением диаграммной техники [77J . Более определенный ответ - отсутствие фазового перехода при конечных температурах в 2«D и З Р пространстве г- дают точные вычисления термодинамических свойств на малых решетках [eSP-YIJ. Авторы численно вычисляли статистическую сумму используя метод матрицы переноса для выбранной реализации связей на решетке 3) спинов. В /- -направлении выбирались периодические граничные условия и з1Л -направлении свободное закрепление спинов. В вычислениях использовалось от 30 до 100 реализаций {1[\\ в решетке с 18x18 и 4x4x10 атомов. Это процедура эквивалента усреднению по полному конфигурационному пространству. Основное состояние высоковырождено и локализовано:)в различ ных "объемах" фазового пространства. Дно "объемов" покрыто мел кой "рябью", т.е. малыми энергетическими барьерами в противополож ность очень высоким барьерам, существующим между объемами в фазо вом пространстве. Вероятность появления бесконечного энергетичес кого барьера равна нулю, поэтому фазового перехода не существует при IФ 0. Теплоемкость, полученная в работе [70J из свободной энергии находится в хорошем согласии с результатами МК вычисле ний. Термодинамические свойства не очень чувствительны к отличию между временным и конфигурационным средним, в отличии от магнит ных свойств.
Магнитные структуры в. области.больших.концентраций антиферромагнитных связей
Исследуем магнетик с неколлинеарной структурой в классической модели Гейзенберга и Изинга. Неупорядоченный А$М моделируем простой кубической кристаллической решеткой, позволяющей стандартное разделение магнитной структуры на две магнитные подрешетки. Гамильтониан Гейзенберга (классический единичный спин О SI) записывается в виде:
Суммирование проводится по всем парам б.с. Баспределение об менных взаимодействий задается функцией (1.3)» Вычисления про водились на простой кубической решетке 10x10x10 с периодичес кими граничными условиями при низких температурах, чтобы исклю чить метастабильные состояния, и последующим охлаждением к нулю I =0« Минимизация энергии магнетика проводилась в два этапа. На первой стадии изинговская система приводилась к равновесно му состоянию по описанной выше процедуре. На втором этапе обра зовавшаяся равновесная конфигурация использовалась для вращения спинов к состоянию с минимальной энергией согласно процедуре МК для классической гейзенберговской системы [ 128] с 200 МК/спин шагов. Полная энергия системы минимизируется, когда каждый век тор о направлен по направлению... локального поля "L = i Л/ І В ходе вычислений мы определили намагниченность подреше ток и спиновые корреляционные функции вдоль главных кубических осей. На Іис. 14 приведены намагниченности подрешеток и корреляционные функции для случая классической.гейзенберговской и изин-говской моделей от концентрации ФМ связей. Подрешеточная намагниченность (5СК имеет вид, подобный концентрационной зависимости намагниченности в М фазе. В предельных случаях )/ Н и \\ I намагниченность и ее корреляционные функции, вычисленные в моделях Изинга и Гейзенберга, совпадают и согласуются с аналитическими оценками (2.12). Изучение топологической картины расположения спинов показывает, что с увеличением концентрации = 4- близкой к критическому значению разрушения дальнего порядка ЯіС в0»07 + 0,01, образуются небольшие (5-8 спинов) кластеры, состоящие в основном из б.с. с ФМ расположением спинов и фрустри-рованными связями. В гейзенберговской модели целые области спинов, расположенные вблизи фрустрированных.связей,. поворачиваются по-направлению уменьшения энергии системы На, Рис. 15. показана нормированная функция распределения полярных углов классических спинов при разных параметрах /I и 9 . Для Я =20 и 1 =0,05 около 30% спинов расположены в интервале углов "Ф =0 60 (ftie. 15а). Общий магнитный момент подрешетки совпадает с результатами в модели Изинга. По-видимому, это связано с тем, что в подрешетках имеются спины с противоположными направлениями, которые в процессе минимизации поворачиваются на большие углы и располагаются вблизи или в самой базисной плоскости ох. поэтому отрицательный вклад в подрешеточную намагниченность также стремится к нулю. Суммарные поперечные составляющие вектора намагниченности.по образцу равны нулю с точностью 0,08$. С уменьшением величины обменного взаимодействия примеси равновесное расположение гейзенберговских спинов сильно отличается от направления спинов в модели Изинга. Для Д( =3 и =0,1 лишь 20$ спинов сохраняют свое первоначальное расположение, а основная часть располагается между поверхностями двух конусов с раствором углов Д"# =15-80 и ДФ =150-215. Намагниченность подрешеткй в модели Гейзенберга на 7% меньше магнитного момента в изинговской системе. (5ь Наибольшее отличие меаду ними (5и иби (порядка 15-23$) наблюдается в области сравнимых по величине взаимодействий Л( = 1, =0,22, /1 =0,5, 1 =0,32. При Л[ =1 и v,j=0,22 гейзенберговские спины расположены в широ ком интервале углов. Если изобразить плотность спинов в заданном интервале углов модулем вектора, то можно иллюстрировать графи чески (йіс. 16) поворот магнитных моментов от направления изин говских спинов, - увеличение раствора угла спинов с увеличением концентрации. На Рис. 16 представлен годограф намагниченности в плоскости В базисной плоскости наблю даются выделенные направления спинов. Вероятно, существование фрустрированных связей в решетке вызывает локальную анизотропию с корреляционным радиусом, превышающим размер образца. Усреднение по нескольким реализациям связей дает равномерное распределение спинов по окружности в базисной плоскости.
Исследование ферромагнетика с сильными примесными связями в модифицированном кластерном молекулярном поле
Линейная зависимость спонтанного магнитного момента от концентрации хорошо согласуется с аналитическими оценками (2,12). Характерной особенностью d (0) магнетика с сильной флуктуацией обмена, в отличие от других случаев 2 , является скачкооб-» разное исчезновение намагниченности в критической точке \ . Рассмотрение топологической картины направления спинов позволяет объяснить данное явление. Кратко опишем процесс образования кластеров, т.к. на его основе построена аналитическая кластерная теория [4б] , результаты которой vj. =0,067 находятся в прекрасном согла сии с нашими данными.
В кубической решетке последовательно изобразим на ftic. 21 слои куба слева направо. Величину спина, имеющего положительный знак, обозначим точкой, а отрицательный - крестиком. При малой концентрации ? перевернутые спины появляются поодиночке или в виде небольших скоплений - кластеров, в пределах каждого из которых спины располагаются на соседних узлах.. Гистограмма расг-пределения размеров кластеров приведена на ВІС.22. По мере возрастания появляются большие скопления спинов; средний размер кластера резко возрастает с 9 . Когда концентрация приближается снизу к критической V-»l целые области спинов, заключенные между А$М связями, переворачиваются и начинают сливаться друг с другом, образуя гигантский.кластер перевернутых спинов, составляющих 27$ от общего числа, которые пронизывают всю систему; Энергия кластера, окаймленного АМ связями, не изменяется после его переворота т.к. фрустрированные.J -связи около внутреннего узла кластера с сильной.К -связью при повороте располагаются по поверхности перевернутых спинов и ферромагнитные связи,.связывающие внутренние и внешние узлы, становятся неправильными. При этом происходит небольшой скачок в концентрации фрустрированных связей, достигающий величины С с =0,24, и протекание их по всей системе. Намагниченность скачком стремится к нулю, В силу конечности системы нескомпенсированные кластеры образуют "хвосты" в зависимости намагниченности от концентрации. Критическая область оказывается ограниченной слишком малым интервалом концентраций Л9 =0,01, так что точное заключение о типе фазового перехода становится затруднительным.
В нашей модели энергия дефектов или энергия доменной границы шириной 2d имеет изгиб в критической концентрации. Это обусловлено образованием пар и триплетов, связанных на одном узле АМ взаимодействий. Поворот спина, расположенного на границе и принадлежащего одному из кластеров АФМ связей, делает этот спин парамагнитным и уменьшающим граничную энергию. Энергия , нормированная на число спинов, отличающихся по направлению в основном и во вновь полученном состоянии системы, выхолит на плато выше критической концентрации S 9C.. Образование плато обусловлено высоким вырождением в фазе СС.
В окрестности критической концентрации 0,05 v? 0,07 неупорядоченный магнетик имеет непрерывный ряд метастабильных состояний, которые являются, источником большого времени релаксации системы к состоянию равновесия при низких температурах. Через 200 МК/спин шагов система попадает в устойчивое метаста-бильное состояние и дальнейшее-увеличение образования спиновых конфигураций до 2000 МК/спин не изменяет-энергию образца в пределах 10. Применение процедуры многочастичных переворотов спинов практически не изменяет намагниченности и корреляционных функций магнетика и вызывает незначительное уменьшение энергии (около 7ft. Для перехода системы из метастабильного состояния в основное необходимо преодолеть потенциальный барьер, образованный неправильным расположением целого кластера спинов и замороженной диффузией фрустрированных связей. Это достигается новым выбором исходной конфигурацией спинов, например ФК.
Температуру Кюри X. неупорядоченного ФМ в конечных системах идентифицируем согласно Чину и Хьюберу[іЗб] с точкой максимального наклона энергии и намагниченности, а в случае восприимчивости и теплоемкости - с точкой, где соответствующая функция имеет максимум. С использованием этого метода построена.фазовая диаграмма. Температура Кюри для чистого ФМ \Q =4,6+0,042 находится в удовлетворительном согласии с результатом Фоджика [ш] Тс =4,396 и Татсуми [29]Т =4,5 +0,09. В области малых концентраций АФМ связей 9 0,04, где можно пренебречь их корреляцией, вычисленная концентрационная зависимость с согласуется с результатами f 5] , полученными в кластерном МП. Точка максимального наклона корреляционной функции совпадает с границей области существования ФМ. Критическая концентрация разрушения ферромагнитного состояния с =0,072 Ї 0,-0035 согласуется с результатами, полученными в модифицированном приближении МП \ с =0,067 [27],
