Введение к работе
Актуальность проблемы. Развитие ускорительной техники сделало возможным достаточно широкое применение в радиационной физике твердого тела пучков тяжелых ионов высоких энергий (Е > 1 МэВ/аем). Основной отличительной особенностью взаимодействия ионов с веществом при таких энергиях является высокий уровень удельных ионизационных потерь энергии, достигающий для некоторых комбинаций ион плюс мишень несколько десятков кэВ/нм. Начиная с некоторого порогового уровня, в целом ряде материалов ионизация приводит к формированию зоны структурных нарушений, локализованной вокруг ионной траектории и называемой латентным треком. Несмотря на значительное количество экспериментальных и теоретических работ, в настоящее время нет единого представления о микроскопических механизмах подобного воздействия и определение порогов образования треков, геометрических размеров и морфологии структурных нарушений в трековых областях представляет актуальную задачу радиационной физики конденсированных сред.
Известно, что ионизация влияет на эволюцию дефектной структуры в кристаллах с ионной и смешанной ионно-ковалентной связью при любых значениях удельных потерь энергии, даже не являясь самостоятельным источником радиационных повреждений. Это происходит за счет изменения зарядового состояния дефектов, созданных по каналу упругого рассеяния, или уже существующих в материале, а также примесных атомов или комплексов дефект плюс примесь. Поэтому исследования процессов радиационной повреждаемости в условиях облучения тяжелыми заряженными частицами, когда сочетаются высокие уровни скорости дефектообразования и высокие уровни ионизационных потерь энергии, представляется весьма актуальными для решения большого числа практических задач радиационного материаловедения. К таким задачам относится моделирование структурных нарушений, вызываемых осколками де-
ления в керамических и оксидных материалах - инертных разбавителях (матрицах) композитного ядерного топлива, предлагаемых для технологии трансмутации минорных актинидов. Особый интерес представляет изучение воздействия эффектов ионизации в материалах с предварительно созданной дефектной структурой, что наиболее точно воспроизводит изменения в инертных матрицах, облучаемых в ядерных реакторах.
Одним из результатов облучения тяжелыми ионами высоких энергий может быть образование на поверхности твердых тел радиационных дефектов с характерными размерами от единиц до нескольких десятков нанометров, ассоциируемых с воздействием отдельных ионов и не наблюдаемых при бомбардировке другими ядерными частицами. Регистрация подобных изменений в профиле поверхности стала возможной только в последнее время благодаря развитию техники сканирующей зондовой микроскопии. Исследование механизмов формирования наноразмерных дефектов на поверхности и их взаимосвязи со структурными нарушениями в объеме также представляет значительный интерес для прогноза поведения материалов инертных матриц, радиационная стойкость которых в значительной степени определяется дефектами, создающимися осколками деления. Как и в случае латентных треков в объеме материала, особую важность представляет определение пороговых значений потерь энергии частиц, начиная с которых регистрируются изменения рельефа поверхности облучаемой мишени. Кроме этого, понимание физических процессов, ответственных за модификацию поверхности высокоэнергетическими ионами, открывает новые возможности для создания наноразмерных структур с заданными свойствами.
Процессы диссипации энергии заряженных частиц в диэлектриках сопровождаются генерацией излучения, вызванного излучательным распадом электронных возбуждений, люминесценцией центров, связанных с примесными атомами, структурными дефектами и их комплексами. Изменения в спектральном составе и интенсивности люминесценции, регистрируемой "in-situ", отра-
жают эволюцию дефектной структуры, что позволяет выделить ионолюминес-ценцию как один из немногих методов получения "структурной" информации при исследовании свойств твердых телах непосредственно во время облучения. Одним из интересных практических применений высокоэнергетической ионо-люминесценции может быть определение уровня механических напряжений в процессе ионного облучения на основе пьезоспектроскопического эффекта, связывающего изменения в спектрах поглощения, люминесценции и Раманов-ского рассеяния с уровнем напряжений. Это дает возможность для мониторинга накопления механических напряжений в облучаемых материалах и установления связи между уровнем напряжений и параметрами дефектной структуры на разных стадиях ее эволюции.
Состояние исследований. К моменту начала работ, результаты которых представлены в настоящей диссертации, в литературе не было данных о структурном отклике подавляющего большинства широкозонных диэлектриков, в том числе монокристаллов и керамик тугоплавких оксидов, на воздействие высокого уровня ионизационных потерь энергии. В частности, пороговые уровни электронного торможения, начиная с которых формируются структурные нарушения в объеме и на поверхности материалов, не были известны ни для одного из радиационно-стойких диэлектриков, рассматриваемых для использования в качестве инертных матриц. Значительный объем информации о радиационных повреждениях в широкозонных кристаллах был получен с использованием экспериментальных методов оптической спектроскопии в послерадиаци-онных экспериментах. "In-situ" исследования параметров дефектной структуры, создаваемой высокоэнергетическими ионами, методами оптической спектроскопии ранее не проводились.
Цель работы - "in-situ" и послерадиационные исследования оптических свойств монокристаллов LiF и А1203, облученных тяжелыми ионами с энергией
1-7 МэВ/аем, а также исследование структурных эффектов, вызываемых тяжелыми ионами высоких энергий в радиационностойких диэлектриках MgAl204, ос-А12Оз, Zr02, Si3N4, MgO - кандидатных материалах инертных разбавителей композитного ядерного топлива.
Работа предусматривала решение следующих основных задач:
-
Разработку экспериментальных методик регистрации спектров люминесценции твердых тел в процессе воздействия тяжелых ионов высоких энергий, создание мишенных устройств и устройств контроля параметров облучения и сбора информации.
-
Определение зависимости спектрального состава ионолюминесценции монокристаллов сапфира и фторида лития от величины удельных потерь энергии тяжелых ионов на ионизацию и упругое рассеяние, уровня радиационных повреждений и температуры облучения.
-
Проведение сравнительного анализа радиационной стойкости ряда керамик и монокристаллов тугоплавких оксидов, облученных высокоэнергетическими ионами.
-
Исследование модификации поверхности монокристаллов оксида магния, алюмомагниевой шпинели, оксида циркония и сапфира тяжелыми ионами высоких энергий.
Научная новизна. В ходе выполнения диссертационной работы были впервые рассмотрены и решены следующие задачи:
- на основе систематических исследований спектрального состава ионолюминесценции монокристаллов А12Оз и LiF установлены особенности основных стадий развития дефектной структуры в этих материалах в процессе облучения тяжелыми ионами с Z от 10 до 83 и энергиями 1-г-7 МэВ/аем; .- определен уровень механических напряжений в монокристаллах А1203:Сг в процессе облучения высокоэнергетическими ионами;
исследованы структурные эффекты высокой плотности ионизации в ряде кан-дидатных материалах инертных матриц композитного ядерного топлива (А12Оз, MgAl204, Si3N4);
изучены закономерности образования наноразмерных радиационных дефектов на поверхности сапфира, алюмомагниевой шпинели, оксидов магния и циркония, облученных тяжелыми ионами высоких энергий.
Практическая значимость работы. Полученные в работе результаты могут быть использованы при решении задач физики радиационных повреждений, связанных с моделированием эффектов, вызываемых осколками деления в инертных разбавителях композитного ядерного топлива, в других диэлектрических материалах, являющихся элементами конструкций ядерно-энергетических установок, а также при разработке технологий высокоэнергетической ионной имплантации. Разработанные мишенные устройства и системы сбора информации используются в экспериментах по радиационной физике твердых тел на циклотронах У-400 и ИЦ-100 ЛЯР ОИЯИ.
На защиту выносятся:
Создание комплекса экспериментальных установок для "in-situ" изучения оптических свойств твердых тел в процессе облучения тяжелыми ионами высоких энергий, специализированных мишенных устройств для облучения материалов в широком интервале температур, системы контроля условий облучения и сбора экспериментальных данных.
Установленные закономерности изменения спектрального состава высокоэнергетической ионолюминесценции а-А1203 и LiF с дозой радиационных повреждений, плотностью ядерных и ионизационных потерь энергии ионов, температурой облучения.
Результаты "in-situ" пьезоспектроскопических исследований накопления механических напряжений в кристаллах А12Оз:Сг, облучаемых высокоэнергетическими ионами.
Определение пороговых значений плотности ионизации для образования латентных треков в MgAl204, Si3N4.
Данные микроструктурных исследований воздействия высокого уровня ионизационных потерь энергии на дефектную структуру в MgAl204, созданную низкоэнергетическим ионным облучением.
Установленные закономерности формирования наноразмерных радиационных дефектов в форме хиллоков на поверхности А1203, MgAl204, MgO и YSZ от уровня удельных ионизационных потерь энергии ионов.
- Результаты исследования модификации профиля поверхности монокристал
лов А1203 в зависимости от температуры, ионного флюенса и угла падения
ионного пучка.
Апробация работы. Основные результаты и отдельные положения диссертации докладывались на IV и XI Межнациональных совещаниях "Радиационная Физика Твердого Тела" (Севастополь, 1994, 2001), X International Conference on "Ion Implantation Technology" (Catania, Italy, 1994), International Conferences "Swift Heavy Ions in Matter (Caen, France, 1995; Berlin, 1998; Aschaffenburg, Germany, 2005), Seventh International Conference on Fusion Reactor Materials (Обнинск, 1995), Materials Research Society Fall meetings (Boston, USA, 1998, 2000), 2 и 3 Schools and Workshops on Cyclotrons and Applications (Cairo, 1997, 1999), VI International School-Seminar on Heavy Ion Physics (Dubna 1997), International Conferences on Nuclear Tracks in Solids (Dubna 1997; Portoroz , Slovenia, 2000), 14th International Workshop on Inelastic Ion-Surface Collisions (Ameland, Netherlands, 2002), 13th International Conference on Surface Modification of Materials by Ion Beams (San Antonio, USA, 2003), International Conferences "Radiation Effects in Insulators" (Lisbon 2001; Santa Fe, USA, 2005), XVI Международной
конференции по электростатическим ускорителям и пучковым технологиям (Обнинск 2006), V и VI международной конференции "Взаимодействие излучений с твердым телом" (Минск 2003, 2005).
Результаты, представленные в диссертации обсуждались также на научных семинарах Центра прикладной физики Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н.Флерова, Университета им. Л.Этвеша, Института материаловедения ЦИФИ (Будапешт), Института кристаллографии РАН, Агентства по атомной энергии (Каир), Университета им. М. Кюри-Склодовской (Люблин, Польша).
Представленные в диссертации результаты получены лично автором или при его непосредственном участии и руководстве. Все результаты, представленные в Главах 2 и 3, получены лично автором.
Публикации: Диссертационная работа включает в себя исследования, выполненные в период с 1988 по 2006 годы в Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н.Флерова ОИЯИ. Результаты диссертации изложены в 34 публикациях, из которых в список литературы внесены 30 работ, относящихся к категории статей в научных журналах и докладов в сборниках материалов конференций.
Структура и объем работы: Диссертация состоит из введения, 5 глав, заключения и списка литературы, включающего в себя 180 наименований. Работа изложена на 176 страницах, содержит 12 таблиц и 53 рисунка.
