Введение к работе
Актуальность Проблемы. Исследования в области радиационной физики сверхпроводников начаты н 60-х годах и были направлены, в основном, на выяснение влияния дефектов, создаваемых облучением различными типами высокоэцергетических частиц, на критические параметры сверхпроводящих металлов и сплавов. Первые эксперименты по облучению сверхпроводящих (СП) соединений со структурой А-15 относительно низкими (до 10-3 - 10"2 смещ./атом) переносами не выявили каких-либо особенностей в поведении их критических параметров по сравнению с чистыми металлами. Ситуация принципиально изменилась после появления первых /1,2/ работ, где проведены исследования изменения температуры перехода п сверхпроводящее состояние (Тс) и плотности критического тока (1с) .в образцах соединения NbsSn, облученпых быстрыми нейтронами и протонами эквивалентным переносом ~ 0,1 смещ./атом. Выявленная значительная деградация Тс и 1с была крайне неожиданна как е точки зрения имевшихся теоретических моделей влияния дефектов на Тс, так и с точки зрения их практического использования.
Упорядоченные СП соединения со структурами А-15, С-15, фаз Шенреля в силу их высоких критических параметров (Тс, Нсз(0)) планируются для практического применения в устройствах, работающих в радиационных полях (ускорители, обмотки ТЯР) поэтому, и частности, появление информации о их радиационной нестабильности стимулировало работы по выяснению кинетики и природы изменения нх свойств при облучении высокоэиергетическими частицами.
Несмотря иа открытие новых классов высокотемпературных сверхпроводящих (ВТСП) соединений с температурами перехода в СП состояние ~ 100 К, интерес к "классическим" СП соединениям ire ослаб, а скорей усилился, поскольку радиационная стойкость ВТСП соединений оказалась существенно ниже (почти на порядок), чем у "классических" сверхпроводников, а проблема создания промышленных кабелей на основе ВТСП не решена.
Упорядоченные СП иитерметаллическис соединения со структурами А-15, С-15, фаз Шевреля обладают рядом весьма необычных физических свойств (температурная зависимость восприимчивости, эл. сопротивления и др.), природа которых, как и высоких Тс, до конца не выяснена.
Исследования свойств образцов этих соединений, облученных, например, быстрыми нейтронами позволяют, выяснив тип возникагоіцих дефектов, установить корреляции дефект-свойство и ответить тем самым как на вопрос о механизме формирования высоких Тс, так и о причинах аномалий их физических свойств.
Специфика использования нейтронов для этих целей обусловлена как будущими условиями эксплуатации изделий в радиационных полях, так и тем, что нейтронным облучением удастся в упорядоченных кристаллах сформировать дефектное состояние с неизменным составом, что невозможно па указанных соединениях обычными способами - закалкой, пластической деформацией и др.
Цель И задачи работы. Основной целью настоящей работы является экспериментальное исследование влияния реакторного облучения быстрыми (Е а 1Мэв) нейтронами в значительно более широком интервале переносов (до г 1020 б.н./см2) при различных (80,340 К) температурах на физические свойства упорядоченных СП соединений со структурами А-15 с высокими Тс (Nb3Sn, V3S1, V3Ga), С-15 (V2Zr, V2HO, фаз Шевреля (SnMoeSs, Cui^MoeSs, MctfSes), и низкотемпературных соединениях со структурой А-15 (Mo3Ge, MosSi); выяснение типов возникающих радиационных дефектов в исследованных соединениях; изучение взаимосвязи и влияния дефектов, вызванных облучением быстрыми нейтронами, с физическими свойствами в нормальном состояпии.
С учетом сформулированных целей в задачу диссертационной работы входило установление общих закономерностей изменения при облучении физических свойств исследованных соединений и выяснений основных факторов, определяющих изменение критических параметров исследованных классов соединений при облучении.
Научная новизна работы. В диссертации на основе экспериментальных работ, выполненных в Отделе работ на атомном реакторе ИФМ УрО РАН и посвященных исследованию влияния облучения быстрыми нейтронами спектра деления при Т = 80 и 340 К на физические свойства упорядоченных сверхпроводящих соединений со структурами А-15, С-15, фаз Шевреля выявлены основные закономерности их изменений нрн облучении до максимальных переносов (4-Ю20) быстрых нейгрошт.
В диссертации впервые установлен характер структурных изменений и тип радиационных дефектов, ответственных в основном за изменение физических свойств (дефекты замещения ("анти-узельные" дефекты)). Тем самым экспериментально установлено, что структурные изменения состоят в радиациоино-стимулировашюм разупорядочснии соединений, в значительном снижении степени дальнего порядка.
Показано, что в ряде случаев разупорядочение заканчивается радиационно-стимулированиой амортизацией. Выяспено, что, аналогично модельным образцам, основным типом структурных изменений в диспергированных проводах МКВГ-14641-1,0 при облучении быстрыми нейтронами является разупорядочение.
Изучены зависимости температуры перехода в сверхпроводящее состояние Тс во всех исследованных системах и установлено, что наиболее радиациоино-стойкими являются соединения со структурой С-15, но п в них при переносах ~ Ю^.п./см2 имеет место значительная деградация Тс. Впервые обнаружен и исследован эффект возрастания Тс до - 7,5 К при облучении быстрыми нейтронами в соединениях со структурой A-1S (Mo3Si и MosGe). имеющих до облучения Тс а 1,5 К. Изучепие эффектов облучения на тройных соединениях со структурой А-15 позволили установить, что зависимость Тс от среднего числа электронов на атом, имеющая вид кривой с двумя максимумами /3/, трансформируется в однопиковую с максимумом при Z я 6,5-6,75. Тс исходных образцов соединений, MosSi и МозСе лежит в долине между пикаті.
Оценки величины коэффициента при линейном ' члене в теплоемкости у из данных по Ы'сг и ро на облученпых образцах, результаты ЯМР исследований и измерения теплоемкости позволили установить, что деградация Тс в соединениях с высокими значениями температуры перехода в СП состояние обусловлена в основном уменьшением плотности электронных состояний на уровне Ферми N(Ef'). а возрастание Тс - с увеличением N(Ef) при радиационно-стимулированном разупорядочечии и аморфизации. Изменение величины N(Ef) сопровождается изменением жёсткости решетки; при возрастании N(Ep) наблюдается смягчепие низкочастотной части фононного спектра, при уменьшении - ужесточение.
В облученном состоянии п исследованных соединениях установлено, что в пределе высоких переносов - 1()20б.н./см2, независимо от характера р(Т) в исходном состоянии, при достижении радиационно-стимулировашюго уровня ро > НЮ мкОмсм длина свободного п|ч>Гчта
электронов становится порядка межатомных расстояний и соединения теряют свою индивидуальность - р(Т) имеет линейный характер; производная dp/dT с ростом ро уменьшается и становится отрицательной.
В бинарном соединении МобБез (структура фаз Шевреля) после облучения переносом выше 2-Ю19 б.н./см2 обнаружено, что зависимость проводимости от температуры в интервале 1,7-8 К описывается законом Мотта а ~ oq ехр(-ВЛГ)1'4. Тем самым установлено наличие Алдсрсоповского перехода металл-диэлектрик.
На промышленных кабелях МКНО-14641-1.5 исследоваи характер измепення плотности критического тока Іс в зависимости от переноса б.н. после облучения при 80 К. Установлено, что зависимость Іс (Ф) в полях больших 2 Тл имеет вид кривой с максимумом при Ф и 2*]01R б.н./см2. Облучение переносом — 7-1018 б.н./см2 приводит к деградации 1с ниже исходного уровня.
Практическая значимость работы.. Во-первых, полученные в работе результаты создали надежную основу для понимания физического механизма формирования сверхпроводимости в исследованных соединениях и разработки повых теоретических моделей /4/. Во-вторых, данные по зависимости степени дальнего иорядка, температуры перехода в сверхпроводящее состояние Тс, плотности критического тока, электросопротивления и др. от переноса быстрых нейтронов могут быть использованы в качестве справочных при разработке конструкций и оценке работоспособности устройств иа основе исследованньк материалов при работе а полях быстрых нейтронов.
Основные положения, представленные к защите.
1 Совокупность конкретных физических результатов систематических днфрахниошшх исследований структурных изменений в СП соединениях со структурами А-15, С-15, фаз Шевреля, обусловленных облучением быстрыми нейтронами в гораздо более широком, чем до сих пор, интернале переносом (1-Ю19 - 9-102") б.н./см?-. Измерение степени радиациошю-епшулироваиного разупорядочеиия, установление фактов аморфизации.
2. Широкое и детальное исследование поведения сверхпроводящих (Тс, Н'сг. 1с) и электрофизических (р(Т), о(Т)) параметров указанных соединений и изделий на их основе с изменением радиациоішо-епшулнрованной дефектности нри облучении и отжиге.
-
Новый, ранее неизвестный при нейтронном облучении, тип поведения Тс (увеличение) с ростом пефектпости в соединениях со структурой А-15, обладающих низкими Тс (- 1,5 К) п исходном состоянии.
-
Радиациопно-вндуцируемая трансформация температурной зависимости электросопротивлепия металлического типа в исследованных соединениях. Установление факта перехода металл-диэлектрик.
5. Прецизионные измерения я анализ данных по
низкотемпературной теплоёмкости в соединениях со структурами А-15, С-
15. Выяснение роли плотности электронных состояний на уровне Ферми и
фононного спектра в формировании сверхпроводимости исследованных
соединений.
Выполненное систематическое исследовапие влияния облучения быстрыми нейтронами (переносами до 4-Ю20 б.н./см2) на физические свойства широкого круга упорядоченных СП соединений позволило углубить попималис природы формирования сверхпроводимости и является значительным развитием перспективных направлений физики твёрдого тела.
Апробация работы. Основные результаты, представлепые в диссертации, докладывались и обсуждались на Всесоюзных совещаниях по координации научно-исследовательских работ с использованием исследовательских ядерных реакторов (Алма-Ата 1974, Обнинск 1976 г., Свердловск 1978 г., Алма-Ата 1982 г., Томск 1984 г.), совещаниях по различным вопросам радиационной физики твёрдого тела (Бакуркаип 1975, 1980, 1984, 1985 г.г.), заседаниях Научного Совета АН СССР по проблеме "Радиационная физика твердого тела" (Москва 1977, 1980 г.г.), III Всесоюзной школе по радиационной физике твёрдого тела (Телавн 1983 г.), XXI Всесоюзном совещании по физике низких температур (Харьков 1980 г.), VI семинаре по физике радиационных повреждений твёрдых тел (Обнинск 1985 г.), Всесоюзном семинаре по радиационным эффектам в сверхпроводпнках (Свердловск 1985 г.), 1-ом н 2-ом Всесоюзных семинарах по металлофизике сверхпроводников (Киев 1981, 1983 г.г.).
Публнкшпт. По теме диссертации опубликована 31 работа, в том
числе одна монография. По основным результатам диссертации п
отечественных и международных журналах опубликовано 25 работ, список
которых приведён ниже. „ .
Объём работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения (общих выводов по диссертации) и библиографии. Работа содержит 271 страницу машинописного текста, 89 рисунков, 29 таблиц и список литературы из 183 наименований.
