Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Радиационные дефекты в диэлектриках при облучении тяжелыми заряженными частицами высоких энергий 8
1.1. Основные характеристики первичных радиационных повреждений, создаваемых тяжелыми заряженными частицами 8
1.2, Структурные эффекты ионизации в твердых телах 10
1.2.1. Модель кулоновского взрыва 11
1.2.2. Образование структурных нарушений в модели термического пика 14
1.2.3. Радиационные повреждения в модели ударных волн 22
1.3. Наноразмерные дефекты на поверхности материалов, вызываемые тяжелыми ионами высоких энергий 24
1.4. Постановка задачи диссертационной работы 33
Глава 2. Методика исследований 34
2.1 Устройство облучения образцов высокоэнергетическими ионами на циклотроне У-400 34
2.2 Метод атомно-силовой микроскопии в экспериментах по изучению изменения топографии поверхности твердых тел 40
2.3 Методика подготовки образцов для облучения и послерадиационных исследований 48
Глава 3. Результаты и обсуждение 49
3.1 Изменение рельефа поверхности А12Оз и MgO при различных условиях облучения 49
3.1.1 Параметры дефектов на поверхности сапфира в зависимости от энергии и вида ионов 52
3.1.2 Радиационные повреждения поверхности MgO и MgAl204 при облучении высокоэнергетическими ионами 57
3.1.3 Зависимость формы дефектов на поверхности А1203 от угла падения ионов 61
3.1.4 Влияние температуры мишени на параметры дефектов на поверхности сапфира 65
3.1.5 Зависимость морфологии нарушений поверхности АЦОз от флюенса облучения 67
3.1.6 Изменения рельефа поверхности кристаллов АЬОз с существующей дефектной структурой 69
3.1.7 Структурные нарушения в объеме А120з при облучении ионами висмута 70
3.2 Механизмы формирования наноразмерных дефектов на поверхности Al203HMgO 76
3.2.1 Оценка температуры в области ионного трека в модели термического пика 77
3.2.2 Влияние термоупругих напряжений и ударной волны в области ионного трека на формирование дефектов 87
3.2.3 Формирование дефектов на поверхности в модели кулоновского взрыва 90
Заключение 94
Литература 96
Приложение 1. Расчет величины термоупругих напряжений, возникающих при взаимодействии быстрой заряженной частицы с веществом 105
- Структурные эффекты ионизации в твердых телах
- Метод атомно-силовой микроскопии в экспериментах по изучению изменения топографии поверхности твердых тел
- Радиационные повреждения поверхности MgO и MgAl204 при облучении высокоэнергетическими ионами
- Оценка температуры в области ионного трека в модели термического пика
Введение к работе
АКТУАЛЬНОСТЬ ПРОБЛЕМЫ. Последние достижения техники атомно-силовой микроскопии (АСМ) позволили выделить в радиационной физике твердого тела новое направление, связанное с исследованием структурных нарушений поверхности, вызываемых воздействием единичных ионов высоких энергий (Е >. 1 МэВ/а.е.м.), и их связи с радиационными повреждениями в объеме материала. Эти работы представляют значительный интерес, поскольку характерный для подобного облучения высокий уровень удельных ионизационных потерь энергии, достигающий нескольких десятков кэВ/нм, может служить источником специфических структурных нарушений, не наблюдаемых при бомбардировке другими ядерными частицами. К таким эффектам относятся, прежде всего, структурно-фазовые превращения и формирование латентных треков в объеме, и образование наноразмерных дефектов на поверхности мишени. Несмотря на постоянно растущее число экспериментальных и теоретических работ, посвященных данной тематике, в настоящее время нет единого представления о микроскопических механизмах дефектообразования и эволюции дефектной структуры в твердых телах при такой высокой плотности ионизации.
К числу материалов, в которых эффекты ионизации практически не изучены, относятся монокристаллы и керамики оксидов, карбидов и нитридов, такие, как MgO, А1203, MgAbO^t, SiC, TiC, A1N, Si3N4, являющихся одними из наиболее радиационно-стойких диэлектриков, Исследования их структурного отклика на воздействие высокоэнергетического ионного облучения имеет большое практическое значение для моделирования эффектов, вызываемых осколками деления, т.е. атомами с массой от 80 до 155 а.е.м. и энергией около ста МэВ, в инертных разбавителях (матрицах) композитного ядерного топлива. Необходимо отметить, что процессы, происходящие в треках осколков деления, не могут быть смоделированы с использованием достаточно широко доступных пучков тяжелых ионов с энергиями в несколько МэВ, поскольку для получения корректных результатов необходимо учитывать эффекты высокой плотности ионизации. Это возможно только при использовании высокоэнергетического ионного облучения в широком интервале масс и энергий, позволяющих варьировать различные уровни
ионизационных и ядерных потерь энергии для моделирования воздействия продуктов деления.
Создание и исследование свойств наноразмерных структур на поверхности на поверхности твердых тел с помощью тяжелых ионов высоких энергий представляет интерес также для решения задач нанотехнологии. Уменьшение размеров микроэлектронных элементов требует разработки новых методов формирования элементов с характерными размерами в десятки нанометров, и управляемое создание структурных радиационных дефектов является одним из перспективных направлений в данной области. Следует заметить, что на момент начала исследований, результаты которых представлены в настоящей работе, существовало весьма ограниченное число работ по исследованиям наноразмерных радиационных дефектов, создаваемых на поверхности высокоэнергетическими ионами. Для радиационно-стойких диэлектриков отдельные эксперименты проводились только с использованием пучков ионных кластеров.
ЦЕЛЬ РАБОТЫ. - экспериментальное исследование структурных нарушений поверхности монокристаллов AI2O3 и MgO, вызванных бомбардировкой тяжелыми ионами с энергиями в диапазоне 0,6-3,5 МэВ/а.е.м,
НАУЧНАЯ НОВИЗНА: В ходе выполнения диссертационной работы были впервые рассмотрены и решены следующие задачи:
Впервые методами АСМ на поверхности монокристаллов AI2O3 и MgO исследованы закономерности формирования наноразмерных структурных дефектов, индуцированных высокоэнергетичными тяжелыми ионами, и определены пороговые значения плотности ионизации, начиная с которых наблюдаются изменения топографии поверхности данных кристаллов.
Установлено, что образование наноразмерных дефектов на поверхности происходит при плотности ионизации меньше порога образования латентных аморфных треков в объеме материала и не связано с процессами структурно-фазовых превращений (перехода кристаллической фазы в аморфную) в ионных треках.
ПРАКТИЧЕСКАЯ ЗНАЧИМОСТЬ РАБОТЫ. Полученные в работе результаты могут быть использованы при решении задач физики радиационных повреждений, связанных с моделированием эффектов, вызываемых осколками деления в инертных разбавителях композитного ядерного топлива и других диэлектрических материалах, являющихся элементами конструкций ядерно-энергетических установок, а также при разработке технологий высокоэнергетической ионной имплантации.
АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ. Основные результаты и отдельные положения диссертации докладывались на международной конференции "Nuclear Tracks in Solids", Portoroz, Slovenia, August 28 - September 1, 2000, «Scanning Probe Microscopy», международном совещании "Scanning Probe Microscopy -2001" Nizhny Novgorod, February 26 - March 1, 2001, XI международной конференции «Scanning Tunneling Microscopy», 2001, Toronto, Canada, международном совещании "EuNITT Workshop on Ion Track Technology", 25-26 February, 2002, Caen, France, XIV международном совещании «Inelastic Ion-Surface Collisions», Ameland, Netherlands, September 8-13, 2002, 13th International Conference on Surface Modification of Materials by Ion Beams, September 21 -26, 2003, San Antonio, Texas, USA, V международной конференции "Взаимодействие излучений с твердым телом", Минск, Беларусь, 6-9 октября 2003, семинарах Центра прикладной физики Лаборатории ядерных реакций ОИЯИ.
ПУБЛИКАЦИИ: Основные результаты диссертации изложены в 4 статьях в научных журналах и 2 докладах в сборниках материалов совещаний и конференций.
СТРУКТУРА И ОБЪЕМ РАБОТЫ: Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения. Объем диссертации - 107 страниц машинописного текста, включая 30 рисунков, 3 таблицы и библиографический список из 98 наименований.
Во введении обоснована актуальность и сформулирована цель диссертационной работы. Указана практическая важность и научная новизна полученных результатов.
В первой главе обсуждаются характеристики первичных радиационных повреждений в твердых телах при облучении тяжелыми ионами, рассматриваются основные структурные эффекты высокой плотности ионизации, проводится анализ работ, посвященных изучению радиационно-стимулированных дефектов на поверхности различных материалов, возникающих при облучении тяжелыми ионами высоких энергий. В заключении к первой главе формулируется постановка задачи диссертационной работы.
Во второй главе приведена методика облучения образцов на ускорителе тяжелых ионов, дано краткое описание метода АСМ и режимов работы атомно-силового микроскопа при исследовании поверхности. Во второй части главы обсуждается предложенный автором метод коррекции АСМ изображений с учетом влияния зондовых артефактов. В заключительной части дана характеристика объектов исследований.
В третьей главе приводятся и обсуждаются результаты экспериментов по исследованию изменений рельефа поверхности образцов А1203 и MgO высокоэнергетическими ионами криптона и висмута. Анализируется зависимость параметров наблюдаемых дефектов от плотности ионизации, температуры облучения и угла падения ионов. В заключительной части главы обсуждаются возможные механизмы формирования наноразмерных дефектов на поверхности монокристаллов А120з и MgO с учетом полученных экспериментальных данных.
В заключении сформулированы основные результаты работы, выносимые на защиту.
Структурные эффекты ионизации в твердых телах
Высокая степень ионизации, возникающая в треке высокоэнергетичного тяжелого иона, может привести к образованию специфических структурных нарушений кристаллической решетки, приводящих к изменению локальных физических и химических свойств материала мишени [4]. Эти явления обычно описываются либо моделью кулоновского взрыва, когда учитывается ионизация и кулоновское отталкивание атомов решетки в области пролета частицы, либо моделью термического пика, в которой предполагается локальный нагрев трековой области и вызываемые им фазовые переходы в веществе мишени. В последнее время для объяснения процессов дефектообразования все чаще привлекается модель ударных и акустических волн, возникающих в веществе в ходе релаксации возмущений, вызванных пролетом иона [5]. Рассмотрим эти три основные модели более подробно.
Механизм кулоновского взрыва или ионно-взрывного пика был предложен в 1965 г. в работе [6]. Суть этого механизма состоит в следующем. Предполагается, что заряженная частица создает в твердом теле вблизи своей траектории цилиндрическую зону ионизованных атомов. Такая положительно заряженная область «взрывается» из-за кулоновского отталкивания между ионами, в результате чего образуется протяженная зона структурных дефектов. В последующем упругая релаксация уменьшает локальные напряжения, расширяя область деформации. Для возникновения дефектов по механизму кулоновского взрыва необходимо, чтобы силы кулоновского взаимодействия ионизованных атомов значительно превышали силы связи решетки. Силу кулоновского взаимодействия двух соседних ионизованных атомов можно записать в виде где а0 — постоянная решетки, є - диэлектрическая постоянная, е — заряд электрона, и - кратность ионизации взаимодействующих атомов. Силу связи атомов в решетке можно оценить, как Fc » 0,\Еа], где Е - модуль Юнга. Тогда из условия, что сила кулоновского взаимодействия больше, чем сила связи, получим критерий порога образования дефектов [7]: Ее а\ n2 R = f (1.6).
Величину R называют ударным отношением и используют в модели кулоновского взрыва для оценки относительной чувствительности различных материалов. Другой критерий образования дефектов по этому механизму, названный критерием непрерывности, следует из условия образования, по крайней мере, одного ионизованного атома в каждой атомной плоскости. Далее, для кулоновского взрыва необходимо, чтобы область положительных ионов существовала более чем 10"1 с. Это возможно только в условиях низкой плотности электронов в диэлектриках. Наконец, чтобы процесс деформации кристаллической решетки мог реализоваться, подвижность вакансий не должна быть высокой. В противном случае ионы могут нейтрализоваться раньше, чем произойдет их смещение из кристаллической решетки. Согласно этому условию в хороших полупроводниках треки образовываться не должны.
Модель кулоновского взрыва правильно описывает наблюдаемые закономерности для чувствительности веществ, регистрирующих треки, и объясняет отсутствие треков в металлах и хороших полупроводниках. Это обстоятельство позволило многим исследователям считать эту модель вполне адекватной для кристаллических тел [8]. Однако из детального анализа процессов формирования треков многозарядных ионов следует, что идея разделения зарядов, положенная в основу модели, ошибочна. В работе [9] показано, что центральная область первичного трека представляет собой квазинейтральный плазменный шнур, где разделение зарядов не превышает Дебаевского радиуса. Время восстановления нейтральности составляет менее 10"14 с.
Кроме того, квазинейтральность может быть нарушена на границах облучаемого вещества (в местах входа и выхода иона). В связи с этим модель кулоновского взрыва может быть использована для объяснения дефектов, возникающих на поверхностях облучаемых ионами кристаллов.
Модель кулоновского взрыва в применении к эффектам, возникающим на поверхности кристалла при релаксации возбужденной области, подробно рассматривается в работе [10], Авторы предлагают следующий подход к данной проблеме. На границе области возбуждения возникает двойной электрический слой, в котором давление возбужденных электронов Р = пТе уравновешивается давлением электрического поля, равным Е2/8ж. Более точные оценки электрического поля на поверхности дают Е(0) = 3(Р(- ))ш (1.8), где при Г Ер давление электронного газа внутри возбужденной области Р(- ) Теп{- ). Таким образом на ионы поверхностного слоя действует сила F = 3eZ{T)(nT)m (1.9), где Z(T) - средний заряд иона. При увеличении температуры электронов в кристалле энергия связи поверхностных атомов уменьшается и падает до нуля при температуре электронов із (A 8 V2 T Tk=y-Ul+-UuEFj (1.10), где U0 - энергия связи атома при Т= О.Обычно 7 составляет порядка 3-5 эВ. Таким образом, если начальная температура электронов в возбужденной области Тд »7 , то в течение некоторого времени, пока Т 7 на ион действует только сила (1.8), отрывающая его от поверхности. Если за это время ион успевает набрать энергию, большую чем энергия связи UQ, то он удаляется с поверхности, т.е. происходит распыление материала мишени. Отсюда следует, что данный процесс распыления имеет пороговый характер. Так, например, для золота пороговое значение (dE/dx)jon., начиная с которого такое распыление становится возможным, составляет 21 кэВ/нм.
Заметим, что даже если набранной ионами энергии недостаточно, чтобы покинуть поверхность кристалла, действующая на них электростатическая сила может вызвать пластическую деформацию материала в приповерхностной области. Так что подобный механизм может сыграть значительную роль в генерации радиационных дефектов на поверхности.
Метод атомно-силовой микроскопии в экспериментах по изучению изменения топографии поверхности твердых тел
Сканирующая зондовая микроскопия является одним из наиболее мощных и быстро развивающихся методов исследования топографии и физических свойств поверхностей с разрешением, достигающим долей нанометра. Первый из семейства СЗМ — сканирующий туннельный микроскоп (СТМ) был создан в 1980 г. Г. Биннигом и Г. Рорером в исследовательской лаборатории Швейцарского отделения компании IBM [55, 56]. Метод СТМ основан на измерении туннельного тока между зондом, которым обычно служит заостренная платино-иридиевая или вольфрамовая проволочка, и поверхностью образца. СТМ позволяет изучать рельеф и электронную структуру поверхности с атомным разрешением, однако сфера его применения ограничена только проводящими и полупроводниковыми материалами. Поэтому созданный в 1986 г. Г. Бинигом, Г. Квайтом и К. Гербером атомно-силовой микроскоп [57], позволяющий исследовать поверхность любых материалов вне зависимости от их электрических свойств, нашел более широкое применение в самых различных областях. Принцип работы АСМ основан на регистрации сил межатомного взаимодействия между зондом и образцом. В качестве зонда было предложено использовать острую иглу, прикрепленную к концу плоской гибкой балки, а вертикальное перемещение балки предлагалось измерять чувствительным датчиком, способным фиксировать малые перемещения. Дальнейшее развитие СЗМ привело к созданию целого ряда методик, позволяющих одновременно с измерением топографии исследовать также магнитные, электрические, упругие, адгезионные и трибологические свойства поверхности.
Сканирование осуществлялось при помощи трехкоординатного трубчатого пьезосканера с максимальным размером сканируемой области 50x50x3 мкм. Для контроля отклонения кантилевера использовалось оптическая система регистрации, состоящая из лазера и 4-секционного фотодиода. Принцип работы данной системы состоит в следующем: с помощью механической юстировочнои системы отраженный от поверхности балки лазерный луч направляется в центр фотодиода. При этом дифференциальный сигнал между плечами фотодиода равен нулю. При взаимодействии с поверхностью зонд изгибается, и отраженный луч смещается из центра фотодиода, что приводит к изменению дифференциального сигнала. Эта простая система позволяет регистрировать отклонения зонда с точностью до 0.1 А.
Сигнал с фотодиода подается на вход системы обратной связи, которая поддерживает постоянное отклонение зонда при сканировании в горизонтальной плоскости XY, перемещая сканер в вертикальном направлении. Положение сканера по вертикали записывается в качестве Z-координаты измеряемой поверхности. В результате мы получаем поверхность, на которой сила между зондом и образцом постоянна. Электронно-микроскопические фотографии кремниевого кантилевера (а) и острия зонда (б). Кроме измерения вертикального отклонения кантилевера и топографии поверхности, в контактном режиме с помощью 4-х секционного фотодиода можно измерять также сигнал латерального отклонения луча лазера, соответствующего крутильному повороту балки. Подобный режим измерения называется режимом латеральных сил и позволяет получать контрастные изображения, качественно отражающие локальные изменения трибологических свойств поверхности.
В нашем случае измерения проводились в полуконтактном режиме, при котором кантилевер вибрирует на своей резонансной частоте с амплитудой порядка нескольких десятков нанометров, вступая в контакт с поверхностью образца только в нижней точке своих колебаний, а система обратной связи поддерживает постоянной не отклонение, а амплитуду колебаний зонда. При таком режиме силы, действующие между зондом и образцом, снижаются более чем в 1000 раз по сравнению с контактным режимом, что позволяет исследовать поверхностные структуры, не нарушая их в ходе измерений [58, 59]. Кроме того, в данном режиме имеется возможность измерять не только рельеф поверхности, но сдвиг фазы между сигналом накачки и осцилляциями кантилевера, который зависит главным образом от упругих свойств поверхности. Изображения фазового сдвига позволяют получить качественное представление о локальных упругих свойствах поверхности.
Пространственное разрешение СЗМ по вертикали и горизонтали определяется различными факторами и может существенно различаться. Так, разрешение по вертикали зависит, прежде всего, от механических шумов прибора. Для прибора Solver-Р47 уровень шума по оси Z составляет -0.25 А, что на порядок меньше высоты атомных ступенек на графите. Разрешение в горизонтальной плоскости определяется в первую очередь радиусом кривизны и формой острия зонда. Так как зонд имеет конечные размеры, то наблюдаемое АСМ-изображение не является точным отображением рельефа поверхности, а содержит в себе искажения, определяемые формой зонда [60]. Подобные искажения называют также зондовыми артефактами. Влияние зонда приводит в частности к увеличению наблюдаемых латеральных размеров объектов (эффекту конволюции). Если же радиус кривизны острия зонда значительно превосходит размеры объектов на поверхности, то полученное изображение уже практически не будет нести информации о морфологии поверхности.
Учет зондовых артефактов имеет большое значение для правильного определения размеров наблюдаемых нами радиационных дефектов, поэтому мы рассмотрим эту тему более подробно. В первую очередь, для того чтобы избавится от вносимых зондом искажений необходимо каким-либо образом оценить форму зонда, которая обычно не известна заранее и к тому же может изменяться в процессе измерений. Существует два основных метода, позволяющих произвести такую оценку. Первый метод основан на использовании специальных образцов-характеризаторов для определения формы зонда [61], второй — на применении так называемых алгоритмов «слепой оценки», позволяющих восстанавливать форму зонда и поверхности напрямую из А СМ- изображения [62]. Отметим, что во всех случаях считается, что и зонд и образец являются абсолютно твердыми телами.
Для характеризации зондов используются различные образцы, форма и размеры которых известны и могут быть измерены способом, отличным от АСМ, например коллоидные сферы, диаметр которых обычно составляет от 5 до 40 нм [63]. Сферы в данном случае удобны тем, что их форма симметрична по отношению к направлению сканирования, а их диаметр можно получить из АСМ-изображения, просто измерив их высоту. Если радиус коллоидных сфер меньше, чем радиус кривизны острия зонда, или сравним с ним, то с их помощью можно получить довольно точную оценку последнего исходя из простых геометрических соображений. Недостатком данного метода является то, что при использовании сфер для оценки формы зонда размер характеризуемой части зонда ограничен диаметром сферы.
Радиационные повреждения поверхности MgO и MgAl204 при облучении высокоэнергетическими ионами
Исследование образцов монокристаллов MgO, облученных ионами висмута с энергией 710 МэВ и криптона с энергией 245 МэВ, показало, что воздействие высокоэнергетичных тяжелых ионов так же приводит к структурным нарушениям поверхности данных образцов в форме конических хиллоков. Однако, прежде чем говорить о параметрах наблюдаемых дефектов и сравнивать их с дефектами на поверхности образцов сапфира, рассмотренных выше, необходимо отметить, что качество исходной поверхности использовавшихся образцов MgO компании Crystal Gmbh. (рис 3.5а) значительно отличалось от качества исходной поверхности образцов сапфира компании «Сапфир-ЭЛМА» (рис. 3.2а).
Как видно из приведенных АСМ-изображений, исходная поверхность кристаллов MgO имеет заметно более нерегулярный рельеф по сравнению с поверхностью кристаллов сапфира. Тем не менее, на образцах MgO, облученных ионами висмута, были обнаружены дефекты в форме хиллоков, сходных с наблюдающимися на образцах сапфира (рис. 3.5в). Средняя высота наблюдаемых хиллоков составляет 0,84 ± 0,2 нм.
На образцах MgO, облученных ионами криптона было сложно выделить отдельные дефекты поверхности, однако можно отметить, что шероховатость поверхности после облучения ионами криптона возрастает почти вдвое и достигает 0,15 нм, в то время как шероховатость исходной поверхности составляет около 0,08 нм (рис. 3.56). Подобный эффект можно объяснить за счет того, что возникающие при облучении изменения рельефа не превышают по размерам исходного (а) и облученного ионами Кг (Е = 245 МэВ) (б). исходные нерегулярности поверхности, что затрудняет детектирование отдельных дефектов, и мы в данном случае можем с уверенностью говорить только об изменении интегральных морфологических характеристик рельефа.
Дополнительная серия экспериментов, проведенная на образцах MgO компании MTI Corporation с лучшим качеством поверхности, показала, что при облучении ионами Кг на поверхности образцов так же образуются хиллоки, средняя высота которых составляет 0,47 ± 0,13 нм (рис. 3.6).
Исходя из данных результатов, уровень ионизационных потерь энергии для ионов Кг с энергией 245 МэВ в MgO, составляющий (dE/dx)i0n. = 15,8 кэВ/нм, можно рассматривать как верхнюю границу для пороговой плотности ионизации, необходимой для изменения рельефа поверхности кристаллов MgO.
Здесь необходимо отметить, что данная величина пороговой плотности ионизации заметно меньше приводимого в литературе порогового значения ионизационных потерь энергии 20 кэВ/нм, необходимого для образования протяженных дефектов в объеме MgO [77]. Это может свидетельствовать о том, что образование структурных дефектов в объеме и на поверхности кристаллов MgO происходит за счет различных процессов. Кроме того, эти результаты показывают, что пороговая плотность ионизации, необходимая для формирования хиллоков для MgO меньше, чем для А120з, в то время как температура плавления MgO (3245 К) значительно превосходит температуру плавления сапфира (2340 К). Данное обстоятельство необходимо принимать во внимание при обсуждении возможных механизмов формирования дефектов поверхности кристаллов за счет релаксации выделяемой ионом энергии.
Исследование образцов шпинели MgAl204, облученных ионами Кг с той же энергией, показало, что на них так же возникают дефекты в форме хиллоков (рис. 3.7). Средняя высота наблюдаемых хиллоков на поверхности шпинели составляет 0,35 ± 0,13 нм. Дефекты подобных размеров находятся практически на пределе разрешения А СМ, тем не менее, фазовое изображение облученной поверхности (рис. 3.7г) дает четкий контраст и позволяет однозначно идентифицировать нарушения поверхности, вызванные облучением. Заметим так же, что плотность наблюдаемых дефектов составляет порядка 40% от флюенса облучения. Возможно, это можно объяснить тем, что мы не регистрируем с помощью АСМ хиллоки, высота которых сравнима с нерегулярностью исходной поверхности (а - 0,1 нм). Данное обстоятельство может приводить к эффективному увеличению получаемой из анализа АСМ-изображений средней высоты хиллоков. Учитывая этот фактор можно оценить среднюю высоту хиллоков как h = 0,4hmeas + 0,6 т - 0,2 нм.
Уровень ионизационных потерь энергии для ионов Кг с энергией 245 МэВ в MgAl204, составляющий 15,5 кэВ/нм, можно рассматривать как верхнюю границу для пороговой плотности ионизации, необходимой для формирования дефектов поверхности. Также из наших результатов можно сделать вывод о том, что шпинель MgAl2U4 более устойчива к радиационным повреждениям подобного рода, чем MgO, т. е. S„opXMgA]204) Snop, (MgO). Интересно, что эти данные не коррелируют с результатами экспериментов по изучению радиационных повреждений в объеме MgAb04 [78, 79], согласно которым структурные нарушения в объеме MgA C появляются при плотности ионизации (dE/dx)i0n, 7,5 кэВ/нм, что гораздо меньше аналогичного порогового значения для MgO (- 20 кэВ/нм). Это также указывает на то, что механизмы формирования структурных дефектов в объеме и на поверхности исследуемых диэлектриков, скорее всего, различаются.
Оценка температуры в области ионного трека в модели термического пика
Как мы уже отмечали ранее (см. раздел 1.1.2 главы 1), в модели термического пика рассматриваются процессы термической релаксации возбужденных электронов в области пролета иона и передачи энергии от горячих электронов ионам кристаллической решетки. Обычно для описания процессов распространения тепла в треке иона используют систему из двух связанных уравнений теплопроводности, записанных для электронной и решеточной подсистем, соответственно [11]. Этот подход может быть напрямую применен к металлам, однако механизм распространения тепла в диэлектриках имеет значительные отличия [10]. В металлах теплопроводность электронов приводит к замещению горячих электронов на оси возбужденной области холодными электронами периферии. В диэлектрике, где за пределами возбужденной области свободные электроны отсутствуют, ионизованные электроны не могут покинуть возбужденную область из-за кулоновского притяжения, и мы не можем использовать обычное уравнение теплопроводности для электронной подсистемы. Рассмотрим основные модели релаксации термического пика в диэлектриках в применении к нашей комбинации ион плюс мишень — Bi + АІ2О3.
Для начала оценим размер трека с помощью феноменологической модели, предложенной G. Szenes в работах [14 - 25]. В этой модели вводится определяемый эмпирически коэффициент g - доля ионизационных потерь энергии иона, идущая на разогрев решетки.
Оценим радиусы латентных треков в данной модели для нашей комбинации ион плюс мишень - Ві + АІгОз. Подставляя параметры АІ2О3 в приведенную выше формулу для So, получаем Sm = 5,5/g кэВ/нм. Для ионов Bi с энергией 710 МэВ имеем Е/п = 3,5 МэВ/нуклон, при этом g - 0,25, откуда S - 22 кэВ/нм и радиус расплавленной области R — 3,5 нм. (Напомним, что приводимое в литературе значение порогового уровня ионизационных потерь энергии для образования протяженных дефектов в сапфире составляет 21 кэВ/нм [44].)
Интересно, что для ионов Bi с энергией 128 МэВ g 0,4, и расчеты дают то же значение Rn, = 3,5 нм, то есть в этой модели радиус трека в использованном нами интервале энергий за счет эффекта скорости практически не зависит от энергии ионов. Для случая же ионов Хе с энергией 595 МэВ, имеющих примерно такую же величину (dE/dx)[Qn = 26 кэВ/нм, имеем Е/п =4,1 МэВ/нуклон, g 0,22 и 5 25 кэВ/нм, откуда получаем R , 1 нм. Это может объяснить наблюдаемое нами отсутствие хиллоков на поверхности сапфира, облученного ионами Хе.
Аналогичный расчет, проведенный для температуры испарения сапфира (То = Тисп - Т0бя + L/c), дает для ионов В і с энергиями 128 и 710 МэВ оценку R„en = 2 нм. Таким образом, подход G. Szenes дает оценку радиуса трека, близкую к размеру разупорядоченных областей, наблюдаемых нами в объеме сапфира. Однако данная модель предполагает, что в треке происходит аморфизация материала мишени, которая в нашем случае не наблюдается. Отметим, что приводимое в работе [26] пороговое значение (dE/dx),on. = 2,7яр са1 (0)Т0 !g = 2,75 , необходимое для формирования хиллоков из расплава, для ионов В і в сапфире составляет 60 кэВ/нм для Е/п =3,5 МэВ/нуклон и — 37 кэВ/нм для Е/п = 0,6 МэВ/нуклон. Таким образом, согласно этой модели в используемом нами диапазоне энергий ионов хиллоки образовываться не должны, что противоречит нашим экспериментальным данным. Так же мы наблюдаем возникновение хиллоков и при облучении MgO ионами криптона, когда уровень ионизационных потерь энергии (15,8 кэВ/нм) заметно меньше пороговой величины S„j,, необходимой для образования расплава и возникновения аморфных треков в области термического пика в MgO. Более того, из наших результатов следует, что пороговая плотность ионизации, необходимая для формирования хиллоков для MgO меньше, чем для А1203, в то время как температура плавления MgO (3245 К) значительно превосходит температуру плавления сапфира (2340 К). Это говорит нам о том, что предлагаемый в [26] механизм образования хиллоков на поверхности, основанный на модели термического пика, по всей видимости, не реализуется в нашем случае, и изменение рельефа поверхности происходит за счет других механизмов. Тем не менее, распределение температуры в области траектории иона оказывает влияние на все процессы, происходящие при релаксации возбужденной области, и оценка температурного поля остается чрезвычайно важной.
Другой подход к применению модели термического пика к диэлектрикам применяется группой М. Toulemonde [27-33]. В этой модели единственным свободным параметром электронной подсистемы является средняя длина свободного пробега электрона для электрон-решеточного взаимодействия Д. Эволюция распределения температуры решетки во времени рассчитывается путем численного решения системы уравнений теплопроводности с учетом процессов фазового перехода. Радиус латентного трека определяется как размер области, в которой температура решетки превысила температуру плавления.
