Содержание к диссертации
Введение
1 Оптические методы исследования экситонов в одиночных GaAs квантовых ямах 13
1.1 Фотолюминесценция GaAs/AlGaAs гетероструктур с кванто выми ямами 13
1.1.1 Эксперименты по исследованию фотолюминесценции GaAs/AlGaAs гетероструктур с одиночными квантовыми ямами 16
1.1.2 Применение фотолюминесценции к изучению свойств 2D экситонов 17
1.2 Резонансное рэлеевское рассеяние в GaAs/AlGaAs гетерострук- турах 19
1.2.1 Упругое рассеяние локализованных 2D экситонов 19
1.2.2 Эксперименты по резонансному рэлеевскому рассеянию 22
1.2.3 Применение резонансного рэлеевского рассеяния к изучению процессов фазовой релаксации 2D экситонов 23
1.3 Нелинейные методы исследования релаксации 2D экситонов 24
1.3.1 Опубликованные результаты работ по изучению нелинейных свойств экситонов в GaAs квантовых ямах 25
1.3.2 Особенности опубликованных исследований 27
1.4 Выводы и задачи работы 28
2 Метод резонансного экситонного отражения 30
2.1 Используемая модель 30
2.2 Спектроскопия резонансного экситонного отражения 36
2.3 Фактор качества 41
2.4 Выводы 42
3 Измерение резонансного экситонного отражения при слабых интенсивностях возбуждения 44
3.1 Спектральные измерения резонансного экситонного отражения 45
3.1.1 Экспериментальная установка 45
3.1.2 Зависимость Гд от толщины квантовой ямы 47
3.1.3 Зависимость Гд от температуры 52
3.1.4 Измерение скоростей обратимой и необратимой фазовой релаксации 2D экситонов 55
3.2 Временное поведение сигнала затухания свободной экситониой индукции 59
3.3 Экспресс-методика характеризации пространственной неоднородности оптических свойств гетероструктур с GaAs квантовыми ямами 62
3.4 Выводы 66
4 Стационарное резонансное рэлеевское рассеяние в GaAs кван товых ямах 68
4.1 Условия эксперимента 68
4.1.1 Экспериментальная установка 69
4.2 Спектральные свойства резонансного рэлеевского рассеяния 71
4.3 Температурные измерения резонансного рэлеевского рассеяния 74
4.4 Скорость спонтанного излучения локализованных 2D экситонов 75
4.5 Выводы 81
- Эксперименты по исследованию фотолюминесценции GaAs/AlGaAs гетероструктур с одиночными квантовыми ямами
- Применение резонансного рэлеевского рассеяния к изучению процессов фазовой релаксации 2D экситонов
- Спектроскопия резонансного экситонного отражения
- Измерение скоростей обратимой и необратимой фазовой релаксации 2D экситонов
Введение к работе
Настоящая работа посвящена экспериментальному исследованию механизмов релаксации когерентности квазидвумерпых (2D) экситонов в высококачественных эпитаксиальпых GaAs/AlGaAs гетероструктурах с одиночными GaAs квантовыми ямами. В таких структурах создаваемые светом 2D экси-тоны существенно делокализованы, что определяет высокую эффективность переноса когерентности от излучения к экситонному возбуждению и, обратно, от экситонов к излучению.
В работе в основном использовался метод, основанный на наблюдении спектров резонансного 2D экситонного отражения, который обладает высокой чувствительностью к проявлению слабых механизмов рассеяния эксито- " нов в квантовой яме. Изучалось также резонансное рэлеевское рассеяние как дополнительный канал информации о процессах фазовой релаксации 2D экситонов. Кроме того, исследовалось временное поведение сигнала резонансного отражения при модулированном оптическом возбуждении квантовой ямы. Исследования проводились при уровнях оптического возбуждения квантовых ям, при которых сила осциллятора изучаемого 1S-HH экситонного перехода практически сохранялась.
Актуальность проблемы
Полупроводниковые гетероструктуры с GaAs квантовыми ямами обладают крайне интересными оптическими свойствами, которые определяются в основном высокой эффективностью взаимодействия 2D экситонной подсистемы со светом. Современный уровень развития методики эпитаксиального выращивания таких наноструктур позволяет получать образцы высочайшего
качества, имеющие достаточно большие пространственные области однородности оптических свойств в квантовой яме. Благодаря этим обстоятельствам, подобные наноструктуры привлекают большое внимание исследователей и имеют потенциальную возможность применения в качестве рабочих сред для логических элементов, способных бездиссипативпо производить вычисления чисто оптическим образом [1,2].
Выступая в качестве кандидата на оптически управляемый переключатель, квантовая яма должна обладать высокой эффективностью переноса когерентности в процессах фотон-экситонного взаимопревращения. Эта эффективность ограничивается наличием ряда механизмов фазовой релаксации 2D экситонов, обусловленных их взаимодействием с окружением. Для того чтобы контролировать качество квантовой ямы, экситоиная подсистема которой должна эффективно взаимодействовать со светом, необходимо иметь методы, позволяющие изучать механизмы дефазировки 2D экситонов и их влияние на результирующую эффективность переноса когерентности в таких структурах. Эти методы должны быть основаны на использовании временной и пространственной когерентности изучения, а также, по возможности, быть линейными, поскольку существующие нелинейные методы слишком сложны для изучения механизмов релаксации экситонной поляризации.
Основанные на наблюдении резонансного экситошюго отражения и резонансного рэлеевского рассеяния методы, описанные в данной работе, могут быть эффективно применены при оптической характеризации GaAs/AlGaAs гетероструктур, имеющих квантовые ямы относительно высокого качества. С их помощью, в частности, удается измерить полную ширину спектрального контура экситонного резонанса, радиационную ширину, а также величины однородного и неоднородного уширений в зависимости от таких параметров, как, например, температура и интенсивность оптического возбуждения. Описанный в работе метод измерения скорости радиационной дефазировки свободных экситонов в одиночных GaAs квантовых ямах является практически единственным существующим из простых и надежных методов определения этой величины.
Цель настоящей работы
Целью настоящей работы является: исследование механизмов фазовой релаксации 2D экситонов в высококачественных одиночных GaAs квантовых ямах, действующих в режимах слабого, интенсивного, резонансного и нерезонансного оптического возбуждения и обусловливающих уширение резонансной линии экситонного поглощения. Изучение свойств процессов радиационной дефазировки свободных и локализованных 2D экситонов.
Защищаемые научные положения
Измерение спектров зеркального отражения от AlGaAs гетероструктур с одиночными GaAs квантовыми ямами в геометрии Брюстера позволяет с хорошей точностью получить форму спектра поглощения в районе экситонного резонанса. По параметрам контура линии экситонного отражения можно определить полную скорость фазовой релаксации 2D экситонов и скорость радиационной дефазировки свободных 2D экситонов.
Зависимость скорости радиационной дефазировки свободных 2D экситонов от толщины квантовой ямы удовлетворяет гиперболическому поведению в соответствии с теоретической моделью Грюидмана и Бимберга. Измерение спектров резонансного отражения как функции температуры позволяет определить температурную зависимость скорости радиационной дефазировки свободных 2D экситонов, а также найти значения однородного и неоднородного уширений линии экситонного резонанса. При этом скорость радиационной дефазировки свободных 2D экситонов оказывается независящей от температуры в диапазоне 8 -=- 90К.
Существенную дополнительную информацию о процессах фазовой релаксации 2D экситонов дает изучение резонансного рэлеевского рассеяния на квантовых ямах. Определенные с помощью температурных измерений резо-
нансного рэлеевского рассеяния величины скорости спонтанного излучения 2D экситонов, локализованных на неоднородностях квантующего потенциала, оказываются сопоставимыми со значениями скорости радиационной дефази-ровки свободных 2D экситонов.
4. Интенсивное резонансное возбуждение высококачественных одиночных GaAs квантовых ям при низкой температуре приводит к изменению формы контура линии экситопного резонанса, при этом суммарная сила осциллятора экситошюго перехода сохраняется. Изменения формы контура, вызванные оптической накачкой, обусловлены дополнительной фазовой релаксацией 2D экситонов, связанной с рассеянием на фоторождепных центрах.
Научная новизна и практическая ценность
Впервые были получены следующие результаты:
На основе спектроскопии резонансного экситопного отражения разработан метод измерения скорости радиационной дефазировки свободных 2D экситонов в одиночных GaAs квантовых ямах. Получена зависимость этой величины от толщины квантовой ямы. Показано, что в линейном режиме возбуждения квантовой ямы скорость радиационной дефазировки свободных 2D экситонов не зависит от температуры в диапазоне 8 -=- 90 К.
С помощью температурных измерений спектров резонансного экситон-ного отражения получены величины однородного и неоднородного уширений контура резонансной экситонной линии.
Зарегистрировано временное поведение сигнала затухания свободной экситонной индукции при низком уровне возбуждения GaAs квантовой ямы с помощью оригинальной автокорреляционной техники с высоким временным разрешением. Показано, что это поведение хорошо соответствует экспоненциальному затуханию с временным параметром, превосходно согласующимся с обратной величиной полной скорости фазовой релаксации 2D экситонов, по-
лучаемой из спектров резонансного экситонного отражения.
При помощи температурных измерений стационарного резонансного рэ-леевского рассеяния на наиболее качественной квантовой яме проведено измерение радиационной скорости спонтанного излучения локализованных 2D экситонов. На основе полученных значений, произведена оценка характерных размеров областей локализации 2D экситонов.
Зарегистрирован немонотонный ход зависимости уширения экситошюй линии от интенсивности стационарной резонансной накачки при температуре образца 8Kb режиме высокого возбуждения квантовой ямы. Показано, что в этом режиме существенную роль играют процессы дефазировки 2D экситонов, отличные от экситон-экситонного рассеяния, а также от рассеяния экситонов на носителях заряда. Эти процессы имеют гигантские времена установления стационарного режима, лежащие в диапазоне Ю-5 -=-101 с. Обнаружено явление бистабильности сигнала резонансного экситонного отражения. Зарегистрирована температурная аномалия фазовой релаксации экситонов в одиночных GaAs квантовых ямах.
Введен универсальный фактор качества для гетсроструктур с одиночными GaAs квантовыми ямами, выражающий меру эффективности работы структуры как резонансного экситонного зеркала.
Результаты данной работы могут быть использованы в научных исследованиях когерентных оптических свойств эпитаксиальиых GaAs/AlGaAs гетеро-структур с одиночными GaAs квантовыми ямами. Описанные в работе методы позволяют изучать процессы фазовой релаксации 2D экситонов в зависимости от широкого класса внешних воздействий на экситонную систему квантовой ямы. Измеренная зависимость скорости радиационной дефазировки свободных экситонов от толщины GaAs квантовой ямы может быть использована в качестве справочного материала. Приведенное в работе понятие фактора качества 2D экситонного зеркала может быть использовано при изучении возможности использования эпитаксиальиых GaAs/AlGaAs гетеро-структур в качестве рабочих сред для логических элементов, управляемых оптическим образом.
Работа над диссертацией была поддержана
Международным Техническим Центром (ISTC), проект № 2679;
Грантом Российского Фонда Фундаментальных Исследований, проект № 07-02-00979;
Агентством по образованию Российской Федерации, грант № 2.1.1/1792;
ФЦП "Научные и научно-педагогические кадры инновационной России" на 2009-2013 годы, грант № 02.740.11.0214;
Министерством Образования и Науки Российской Федерации, грант № 2.1.1.362;
Грантом российского представителя немецкой компании Carl Zeiss ООО "ОПТЭК".
Апробация работы
Результаты диссертационной работы докладывались на следующих конференциях:
"VI всероссийская молодёжная конференция по физике полупроводников и полупроводниковой опто- и наноэлектронике", СПбГПУ, 2004; "VII всероссийская молодёжная конференция по физике полупроводников и полупроводниковой опто- и паноэлектронике", СПбГПУ, 2005; "9th Conference on the Optics of Excitons in Confined Systems", University of Southampton, UK, 2005; "The 9th International Workshop on Nonlinear Optics and Excitation Kinetics in Semiconductors", University of Rostock, Germany, 2008.
Также работа была представлена в Физико-техническом институте им. А.Ф. Иоффе на "Низкоразмерном семинаре".
Публикации
По теме диссертации опубликовано 4 статьи в рецензируемых журналах. Значительная часть результатов работы изложена в одном учебно-методическом пособии.
Структура и объем работы
Диссертация состоит из Введения, 5 глав, Заключения и списка цитированной литературы из 67 наименований, содержит 136 страниц машинописного текста, включая 44 рисунка и 1 таблицу.
Содержание работы
Во Введении обоснована актуальность и перспективность темы исследования, сформулированы цели работы, основные положения, выносимые на защиту, отмечена научная новизна и практическая ценность работы, кратко изложено содержание диссертации.
Первая глава диссертации посвящена обзору существующих оптических методов исследования экситонов в GaAs квантовых ямах. Представлены особенности методов, основанных на изучении фотолюминесценции, резонансного рэлеевского рассеяния, а также методов, эксплуатирующих нелинейные оптические свойства 2D экситонов. Рассмотрен вопрос применимости этих методов к изучению процессов релаксации когерентности 2D экситонов в GaAs квантовых ямах. Проведен обзор наиболее интересных публрікаций по тематике диссертации.
Во второй главе изложена линейная теория резонансного рассеяния света тонким слоем среды, состоящей из двухуровневых осцилляторов. Эта теория, разработанная М. Бенедиктом и Е. Трифоновым, используется нами при анализе результатов измерений резонансного экситошюго отражения одиночных GaAs квантовым ям. Подробно рассмотрены принципы спектроскопии резонансного экситонного отражения от квантовых ям в геометрии
Брюстера. Эта техника является основной в наших экспериментах. Введено понятие фактора качества гетероструктуры с квантовой ямой.
Третья глава посвящена описанию линейных экспериментов по изучению механизмов фазовой релаксации экситонов в одиночных GaAs квантовых ямах. Приведено описание схемы эксперимента и используемых образцов. Изложены результаты измерений зависимости скорости радиационной дефазировки свободных 2D экситонов от толщины квантовой ямы и температуры. Приведен анализ экспериментальных данных. Описана процедура температурного измерения однородного и неоднородного уширений экситоп-ной резонансной линии. Описаны эксперименты по измерению временного поведения сигнала затухания свободной экситонной индукции. Также описана оригинальная экспресс-методика характеризации пространственной неоднородности оптических свойств гетероструктур с GaAs квантовыми ямами.
Четвертая глава содержит описание экспериментов по исследованию стационарного резонансного рэлеевского рассеяния на GaAs квантовых ямах. Изложена методика измерения скорости спонтанного излучения 2D эксито- _ нов, локализованных на неоднородностях квантующего потенциала в квантовых ямах. На основе полученных на одном из высококачественных образцов данных произведена оценка характерных размеров областей локализации 2D экситонов.
Пятая глава посвящена описанию экспериментов по нелинейной спектроскопии резонансного экситонного отражения одиночных GaAs квантовых ям. Изложены результаты измерений спектров резонансного экситонного отражения в зависимости от интенсивности резонансной, нерезонансной, двухцветной накачки, а также от температуры. Описаны эксперименты по изучению временного поведения уширения линии экситонного резонанса при периодическом интенсивном резонансном возбуждении. Приведен анализ экспериментальных данных. Выдвинута гипотеза об образовании в квантовой яме при интенсивном резонансном облучении и низкой температуре фото-рождеиных центров, эффективно рассеивающих экситоиы в квантовой яме.
В Заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы.
Эксперименты по исследованию фотолюминесценции GaAs/AlGaAs гетероструктур с одиночными квантовыми ямами
Приведем некоторые наиболее интересные опубликованные результаты работ, посвященных изучению свойств экситонов в GaAs/AlGaAs гетероструктурах с использованием фотолюминесценции. Одним из наиболее выразительных примеров использования фотолюминесценции применительно к изучению экситонов в одиночных GaAs квантовых ямах являются эксперименты Гаммона, Сноу и др. [10]. Их работа посвящена изучению микрофотолюмииесценции экситонов, локализованных на интерфейсных флуктуациях в узкой GaAs квантовой яме толщиной 2.8 нм, в режиме ближнего поля. Экспериментаторам удалось наблюдать расщепление сплошного неоднородно уширенного контура экситонного резонанса в спектре фотолюминесценции на отдельные узкие пики. Авторы сообщают, что ими были зарегистрированы спектры индивидуальных квантовых точек, естественно образованных на интерфейсных флуктуациях квантующего потенциала. По значениям уширений наблюдаемых спектральных линий, хорошо подгоняемых кривыми Лоренца с полушириной от 32 до 51 мкэВ, можно сделать вывод, что соответствующие времена жизни локализованных экситонов составляют от 13 до 20 пс. Достаточно интересной представляется работа [11], написанная Вивеком Сринивасом и др. и посвященная исследованию фотолюминесценции свободных экситонов в высококачественных одиночных GaAs квантовых ямах широкого диапазона толщин (от 2 до 32.5 нм). Применение однофотонной корреляционной техники позволило использовать в экспериментах исключительно слабые интенсивности возбуждающего излучения. Температурные измерения уширсния экситонной линии в спектре фотолюминесценции продемонстрировали линейную зависимость полной ширины линии от температуры. Это позволило авторам сделать вывод, что вплоть до Т = 60 К температурное поведение экситонного уширения определяется рассеянием экситонов на акустических фононах. В работе приведена оценочная величина длины коге рентности свободных 2D экситонов, экстраполированная для Т = О К.
Она оказалась равной 120 нм. Внимания также заслуживает работа [12], проделанная французскими исследователями Дево, Клеро и др. Ими изучалась кинетика резонансной люминесценции свободных экситонов в высококачественной одиночной GaAs квантовой яме толщиной 4.5 нм, выращенной между AlAs барьерами с прерыванием во время роста, при возбуждении пикосекундными импульсами и температуре образца 2 К. При увеличении интенсивности резонансного возбуждения физики наблюдали лореицево уширение спектрального экситонпо-го контура. Проведя теоретический анализ полученных результатов и экстраполируя интенсивность возбуждения в ноль, при которой предполагается отсутствие безызлучательных механизмов дефазировки экситонов, авторы получили оценочную величину радиационного времени жизни свободных экситонов 10 =Ь 4 пс. Относительная простота наблюдения фотолюминесценции полупроводниковых гетероструктур объясняет широкую популярность ее использования в оптических экспериментах. Фотолюминесцентная спектроскопия сегодня используется, к примеру, как рабочая лошадка для экспресс анализа качества выращиваемых гетероструктур с квантовыми ямами [13]. Обычно, по ширине спектральных линий, соответствующих нижайшим экситонным переходам, судят об однородности квантовой ямы по таким параметрам, как толщина слоя ямы и масштаб флуктуации в химическом составе барьеров. По зависимости спектрального положения экситонного резонанса от пространственных координат облучаемой области на образце судят по градиентным свойствам выращенной квантовой ямы. С помощью спектроскопии фотолюминесценции GaAs квантовых ям удается измерить энергетические положения более высоких уровней возбужденных состояний 2D экситонов [6], регистрировать монослойные расщепле ния [12,14] и наблюдать проявление более сложных квазичастиц в квантовых ямах, например, биэкситонов [15-17], трионов [18-22] или заряженных комплексов с участием барьерных примесей [23]. Наблюдение температурного поведения сигнала фотолюминесценции с высоким временным разрешением позволяет изучать спиновую динамику экситонов, выявляющую их тонкую энергетическую структуру, связанную с различием спиновых состояний эк-ситонных подуровней [24]. Важнейшим преимуществом фотолюминесценции по сравнению с другими оптическими методами является возможность ее применения для изучения различных связанных или локализованных состояний экситонов. Крайняя чувствительность фотолюминесценции к наличию связанных экситониых состояний определяется тенденцией высвечивания люминесцентной эмиссии с нижайших по энергии уровней, для которых переход в основное состояние системы оптически разрешен. Однако в силу принципа своего формирования фотолюминесценция ге-тероструктур с квантовыми ямами ограничена по своим информативным возможностям. Спектры, регистрируемые при помощи фотолюминесценции или возбуждения фотолюминесценции, не являются эквивалентными спектрам поглощения изучаемых квантовых ям, а лишь приближенно соответствуют этим спектрам и только при достаточно низких температурах. Сложность процесса формирования фотолюминесцентной эмиссии определяет ее полную иекогерентность, следовательно, не позволяет изучать механизмы релаксации когерентности внутри квантовой ямы.
Относительную успешность применения фотолюминесцеитиых методик к изучению релаксации 2D экситонов можно также объяснить сравнительно невысоким качеством до сих пор использованных в экспериментах гетеро-структур. Обычно это выражается в наблюдении довольно сильного неоднородного уширения экситонной линии поглощения. В связи с развитием технологии эпитаксиального роста гетероструктур, создаются все более совершенные квантовые ямы. Наблюдаемое неоднородное уширение экситонных линий в таких ямах при низкой температуре сравнимо с естественной шириной линии. В таких структурах 2D экситоны существенно делокализованы и релаксируют почти чисто излучателыю на временах порядка нескольких пикосекунд [25,26]. В наиболее совершенных структурах достаточно эффективно происходит процесс переноса когерентности от внешнего излучения к экситонной системе и обратно, в излучение. Это обстоятельство определяет перспективность подобных наноструктур в качестве рабочих сред для элементов оптической обработки информации [1,2]. Изучение оптических свойств 2D экситонной подсистемы GaAs/AlGaAs гетероструктур в этом контексте принципиально основано на использовании когерентности излучения. Не обладающая какой-либо когерентностью фотолюминесценция может быть лишь косвенно применима к исследованию процессов релаксации когерентности экситонов в квантовых ямах.
Применение резонансного рэлеевского рассеяния к изучению процессов фазовой релаксации 2D экситонов
Открытие резонансного рэлеевского рассеяния на GaAs квантовых ямах дало новые возможности изучения когерентных свойств 2D экситонной эмиссии. При этом используемый уровень оптического возбуждения может быть существенно меньше в сравнении с уровнем накачки, необходимым для наблюдения фотолюминесценции. Наблюдаемые сложные динамические спекловые картины распределения интенсивности рэлеевского рассеяния несут информацию о беспорядке квантующего потенциала в квантовой яме, которая лишь частично подлежит расшифровке. Исследователями строятся модели с заданными свойствами беспорядка потенциала, численно рассчитывается оптический отклик и производится сравнение с экспериментом [27]. На наш взгляд, однако, получаемая в импульсном режиме эксперимента информация избыточна и чрезвычайно сложно анализируема. Детальную информацию о профиле потенциала, которая позволила бы рассчитать конкретные волновые функции 2D экситонов- восстановить из имеющихся данных практически невозможно. Нам представляется более простым искать закономерности в оптическом отклике квантовых ям в стационарном режиме эксперимента, когда картина рэлеевского рассеяния не меняется во времени. В настоящей работе стационарное резонансное рэлеевское рассеяние света на одиночных GaAs квантовых ямах используется как инструмент для характеризации локальных свойств экситонов, таких как сила осциллятора, среднее радиационное время жизни и размеры локализации. Наблюдение резонансного рэлеевского рассеяния, как чувствительный метод исследования спектральных и временных свойств 2D экситонов, в принципе позволяет изучать процессы релаксации экситонной поляризации. Но необходимо подчеркнуть, что этот вид оптического отклика, опять же, является чрезвычайно сложным для теоретического моделирования. Помимо спеклового характера распределения интенсивности по углу, резонансное рэлеевское рассеяние имеет еще и сложную спектрально зависимую диаграм му направленности. На эту диаграмму в принципе могут оказывать влияние факторы, воздействующие на экситонную подсистему. Помимо исследования фотолюминесценции и наблюдения резонансного рэле-свского рассеяния для изучения фазовой релаксации 2D экситонов используются и более сложные методы, основанные на эксплуатировании нелинейных свойств экситонов, рождаемых светом в квантовых ямах. Под нелинейными свойствами экситонов подразумевается изменение оптической восприимчивости квантовой ямы при увеличении уровня ее возбуждения. Возбуждение может осуществляться резонансно, что приводит к увеличению плотности экситонов, либо нерезонансно, когда светом рождаются, например, электронно-дырочные пары, и возникает сильное рассеяние экситонов на них. С точки зрения оптической спектроскопии, изменения восприимчивости GaAs квантовых ям, связанные с нелинейными эффектами, могут выражаться: в изменении силы осциллятора изучаемого экситонного перехода, или бличинге {bleaching), в уширении контура экситонного резонанса в спектре восприимчивости (без изменения силы осциллятора), а также в сдвиге центральной частоты резонансного контура. В известных работах эти явления изучаются в зависимости от интенсивности и режима возбуждения квантовых ям. Мы не будем описывать здесь все многообразие используемых нелинейных методик, а приведем наиболее интересные опубликованные экспериментальные факты, касающиеся нелинейных оптических свойств экситонов в GaAs квантовых ямах.
Экспериментально изменения в оптической восприимчивости квантовой ямы исследуются посредством наблюдения спектров поглощения [33-36], пропускания [37], отражения [38], сигнала четырехволнового смешения (FWM) [14, 39]. Также исследуются временные зависимости этих спектров [35-37]. В работе Пейгамбариана, Гиббса и Джевелла сообщается о наблюдении сдвига центральной частоты экситонной линии в спектре поглощения много-иериодиой GaAs квантовой ямы (Lz — 5.3 им) в коротковолновую область (синий сдвиг) при фемтосекундном возбуждении, как резонансном, так и в континуум поглощения квантовой ямы, приТ = 15 К [36]. Уровень возбуждения соответствовал плотности рождаемых светом электронно-дырочных пар в яме около 5 1010 см-2. Сдвиг частоты объясняется авторами работы расталкиванием плотного 2D экситонного газа. При этом для случая нерезонансной накачки наблюдалось значительное падение силы осциллятора (бли-чинг), живущее около 100 пс, при этом время жизни экситонов было в нано-секундном масштабе. По словам авторов, этот эффект связан с экранированием экситонов посредством кулоновского взаимодействия их со свободными носителями. Для резонансной накачки бличинга не наблюдалось. В работе [35] физиками Литвиненко, Биркедалом и др. также сообщается о синем сдвиге частоты экситонной линии и эффекте падения силы осциллятора экситонного перехода, а также об уширении экситонной линии в спектре поглощения многопериодной GaAs квантовой ямы (Lz = 8 им) под действием резонансной и нерезонансной накачки. По зависимости временного поведения эффекта уменьшения силы осциллятора от интенсивности возбуждения исследователи оценили концентрации 2D экситонов и свободных электронно-дырочных пар, приводящие к насыщению экситонного поглощения.
Эти величины оказались равными Nexc = 1012 см-2 и Ne-h = 2.5 1011 см-2, соответственно. Наблюдаемый синий сдвиг частоты экситонного резонанса при резонансной накачке, соответствующей плотности 2D экситонов 1011 см 2, составлял примерно 0.8 мэВ. Оценочное время жизни экситонов составило 410 пс. В работе [14] группа европейских исследователей, включающая А. Хо-нольда, Л. Шультайса и др., сообщает о результатах исследования нелинейных свойств одиночной GaAs квантовой ямы толщиной 12 нм при температуре 2 К с помощью временных измерений сигнала FWM. Изучалось изменение длительности сигнала FWM, которое описывалось теоретически с помощью столкновительного уширения линии экситонного поглощения при интенсивном оптическом возбуждении квантовой ямы. Светом рождались либо резонансные 2D экситоны, либо свободные электронно-дырочные пары с плотностью 2 109 см-2. Установлено, что рассеяние экситонов на свободных электронно-дырочных парах примерно в 8 раз эффективнее, чем рассеяние на нскогерентных экситоиах. Оценено также время фазовой релаксации 2D экситонов, связанное с однородным уширением экситонной линии, которое оказалось равным Т2 = 12 ± 1 пс. Работы [33,34,37,39] также рассматривают нелинейные проявления оптических экситонных свойств многопериодных GaAs квантовых ям при интен-сивном и низкотемпературном возбуждении. Используемые уровни возбуждения лежат в районе плотностей рождаемых светом электронно-дырочных пар 1011 см-2. В работе Губарева, Кукушкина и др. [38] изучалось экранирование экситонных состояний в одиночных GaAs квантовых ямах (Lz = 20 -т- 30 нм) двумерными свободными носителями, либо создаваемыми посредством лиги-рования, либо генерируемыми с помощью нерезонансной оптической накачки, при Г= 1.5К. По словам ученых, коллапс (полное исчезновение) основного экситонного резонанса в спектрах фотолюминесценции и отражения происходит при концентрациях носителей порядка 1010 см-2. Исследователи также выявили, что критическая концентрация носителей, при которой происходит экранирование экситона, уменьшается с ростом качества гетероструктуры.
Спектроскопия резонансного экситонного отражения
Если в качестве зондирующего излучения использовать фемтосекундные лазерные импульсы, имеющие достаточно широкий спектр, то наблюдаемый от квантовой ямы сигнал также будет представлять собой затухающие во времени импульсы. После прекращения действия каждого возбуждающего импульса в направлении отражения будет наблюдаться когерентное задержанное интенсивное свечение. Характерная длительность этого свечения будет определяться обратной величиной ширины резонансной линии, получаемой из спектров резонансного экситонного отражения от квантовой ямы. Этот эффект по своей феноменологии аналогичен явлению затухания оптической свободной индукции от неоднородно уширенного вследствие эффекта Допле ра ансамбля атомов газа, открытому Брюэром [43], или явлению затухания свободной индукции в ядерном магнитном резонансе, открытому Ханом [44]. По этой аналогии наблюдаемый от квантовой ямы сигнал в импульсном режиме облучения может быть назван сигналом затухания свободной экситон-ной индукции. Спектр сигнала свободной экситонной индукции-в рассматриваемом нами режиме слабых иитенсивностей пробного излучения, очевидно, эквивалентен спектру резонансного отражения от квантовой ямы, снятому при облучении в указанной геометрии с использованием любых источников пробного излучения. Наиболее просто это обстоятельство может быть продемонстрировано на примере использования в качестве источника облучения перестраиваемого лазера непрерывного монохроматического излучения. На рис. 2.4 приведен спектр резонансного экситонного отражения, полученный с использованием импульсного излучения, а также набор спектров, полученных в той же точке образца при облучении монохроматическим светом перестраивае мого лазера с фиксированной интенсивностью излучения. Форма каждого отдельного узкого контура соответствует аппаратной функции использованного спектрометра (ширина на половине высоты этой функции составляет 80 мкэВ). Следует отметить, что, в рамках принятой нами модели линейного взаимодействия света с экситонами, наблюдаемый спектр резонансного отражения по форме соответствует спектру мнимой части линейной оптической восприимчивости квантовой ямы.
В случае, когда форма спектрального контура экситонного резонанса не слишком сильно отличается от используемой в вычислениях кривой Лоренца (штриховая линия на рис. 2.4), измеренная ширина контура на половине его высоты (FWHM) в шкале энергий соответствует удвоенному значению полной скорости релаксации экситонной поляризации Г = Гд + Г2 + Г2, помноженной на постоянную Планка К. Стационарный коэффициент резонансного отражения KRR может быть измерен с хорошей точностью при помощи монохроматического излучения лазера, настроенного по длине волны точно в максимум неоднородного 1S-HH контура в спектре резонансного отражения квантовой ямы. Имея значения Г и KRR, величина скорости радиационной дефазировки свободных 2D экситонов Гд может быть При вычислении Гд, однако, необходимо учитывать то обстоятельство, что свет на образец падает не по нормали. Это приводит к тому, что эффективность взаимодействия экситонов со светом снижается [41]. Чтобы получить поправку к значению скорости Гд, необходимо подробнее рассмотреть процесс прохождение пучка света через образец (см. рис. 2.5). При условии, что квантовая яма утоплена относительно поверхности образца достаточно глубоко, могут быть использованы классические формулы преломления света на границе двух диэлектрических сред. Используя среднюю величину показателя преломления для GaAs/AlGaAs гетероструктур п га 3.5, с помощью соотношения Френеля sin(ctBr)I sin((f)) = п находим, что угол падения луча на плоскость квантовой ямы внутри структуры составляет ф га 16, что приводит к снижению значения Гд примерно на 4% [41].
Требуемая поправка может быть произведена соответствующим масштабированием получаемых коэффициентов резонансного отражения. Физическая система, которая представляет собой тонкий плоский слой среды, состоящей из резонансно взаимодействующих со светом двухуровневых осцилляторов, то есть 2D экситонов в одиночной квантовой яме, может быть охарактеризована как экситониое зеркало [45]. Использование такой терминологии удобно в контексте исследования качества одиночных GaAs квантовых ям как эффективных резонансных отражателей света. Рождаемые светом экситоиы эволюционируют в случайном потенциале внутри квантовой ямы, рассеиваясь на неоднородностях этого потенциала, а также взаимодействуя с другими квазичастицами - фононами, свободными носителями, другими экситоиами и т.д. Присутствие этих факторов ограничивает эффективность процесса переноса когерентности при фотон-экситонных и экситон-фотонных взаимопревращениях. Помимо чисто излу-чательной фазовой релаксации экситонов, существует множество других, соответствующих всем видам экситонного рассеяния. В общем случае соотношение между скоростью радиационной дефазировки и полной скоростью релаксации когерентности 2D экситонов определяет величину стационарного коэффициента отражения монохроматического света с резонансной частотой (см. выражение (2.14)). В рамках используемой в настоящей работе модели, это соотношение может служить универсальной характеристикой эффективности взаимодействия реальных экситонов с внешним оптическим излучением. В более простом виде может быть введена величина фактора качества экситонного зеркала:
Измерение скоростей обратимой и необратимой фазовой релаксации 2D экситонов
Полученные температурные зависимости полной скорости релаксации экси-тонной поляризации Г и резонансного коэффициента отражения KRR позволяют не только проследить независимость YR ОТ температуры, но и произвести дальнейшее разложение Г на составляющие. Помимо Тц вклад в полную скорость Г вносят также другие скорости фазовой релаксации экситонной поляризации: Г2 - скорость необратимой фазовой релаксации, связанной с наличием экситон-фоионного взаимодействия и приводящей к дополнительному однородному уширению; Г2 - скорость обратимой фазовой релаксации, обусловленной разбросом частот рождаемых светом экситопов в квантовой яме (дополнительное неоднородное уширение). Причем, если однородное ушире-ние Г2 напрямую зависит от температуры и определяется ею, то неоднородное уширение Г2, связанное с наличием статических флуктуации в квантующем потенциале, от температуры зависеть не должно. Кроме указанных скоростей фазовой релаксации экситонов в полную скорость Г могут в принципе входить и другие составляющие, - как зависящие от температуры образца, так и не зависящие от нее. Однако для рассматриваемого случая малых интенсивностей возбуждения будем считать, что зависящая от температуры часть полной скорости фазовой релаксации экситонов преимущественно соответствует уширению Гг. Другая же, не зависящая от температуры часть будет идентифицироваться нами какГ2. Остальные процессы экситонпого рассеяния пока будем считать второстепенными и менее значимыми. Ход процедуры разложения Г на составляющие может быть пояснен с помощью рис. 3.7. Экспериментальные точки Г(Т) удовлетворительно укладываются на кривую, описываемую уравнением: значения параметров которого следующие: А = 143 ± 1 мкэВ, В = 0.019 ± 0.002 мкэВ/К2. Отсюда находим зависимость 7гГ2(Т) = 0.019 Т2 мкэВ. Вертикальное смещение параболы НТ(Т) соответствует сумме независящих от температуры компонент ЯГд и %Y\.
Вычитая из этого значения хорошо установленную величину НГц = 45.5 мкэВ, находим значение неоднородного уши-рения ЯГз « 98 мкэВ. Использованная здесь подгонка экспериментальных точек КТ(Т) проста и удовлетворительно описывает данные. Более того, в следующем разделе настоящей работы она эксплуатируется нами при описании температурного поведения другой компоненты когерентного оптического отклика - резонансного упругого рассеяния. Рядом авторов, однако, рассматривается иная функциональная зависимость, которая основана на определенной модели и обычно используется для подгонки экспериментальных данных по температурной зависимости полуширины экситонного резонанса [48]. В работе [48] исследователями Джонсоном Ли и Эмилем Котелсс предлагается описывать однородное температурное уширеиие экситонного резонанса в виде суммарного неупругого рассеяния 2D экситонов на акустических и оптических фононах: гДе lac, TLO И сию - варьируемые параметры подгонки, кв - постоянная Больцмана. Главное отличие такой кривой - наличие линейного участка в области низких температур. В температурных зависимостях ширины спектрального экситошюго контура, наиболее аккуратно измеренных нами на нескольких образцах, действительно, наблюдается линейное поведениеКТ{Т) при температурах ниже 30 К. На рис. 3.8 приведены данные, полученные на том же образце Е296 в интервале температур от 8.2 до 50 К, прописанные более тщательным образом. Полученное экспериментальное поведение НТ(Т) очень хорошо описывается зависимостью (3.2), давая в результате среднее по трем экспериментам, проведенным в различных пространственных точках образца, значение параметра Ть Уас = 0.89 ± 0.04 мкэВ/К. Другие параметры имеют большой разброс значений (HTLO 2 мэВ, Тішьо/кв 300 К). Для сравнения приведем данные других авторов. Вивек Сринивас и др. в работе [11] с помощью температурных измерений фотолюминесценции для одиночной GaAs квантовой ямы толщиной 15 нм получили значение hjac = 1.7 ± 0.5 мкэВ/К. Из экспериментов по изучению температурной зависимости спектров пропускания одиночной GaAs квантовой ямы толщиной 13.5 нм физики Шультейс, Хонольд и др. получили hjac = 2.5 мкэВ/К [49]. Датчане Ланбейн и Хвам, а также Роланд Циммерманн для одиночной GaAs квантовой ямы толщиной 8 нм при статистическом анализе временной и пространственной спекловой картины интенсивности резонансного рэлеевского рассеяния и вариации температуры получили значение Tz/уас = 0.97 ±0.1 мкэВ/К [29]. Таким образом, имеется согласие по порядку величины с ре зультатами других исследований, проделанных с использованием различных методик на несколько более широких квантовых ямах. Однако, не считая последнего приведенного значения, получаемая нами Ть ас существенно меньше известных результатов и получена с гораздо более низкой экспериментальной погрешностью. В итоге, полный цикл измерений температурных зависимостей резонансного коэффициента отражения KRB И спектров экситопного отражения позволяет произвести разложение наблюдаемой в данной пространственной точке квантовой ямы полной скорости фазовой релаксации 2D экситонов Г на основные составляющие: Гд, Гг(Т) и Г . Тем самым, рассматриваемый в настоящей работе спектроскопический метод дает возможность довольно просто и быстро оценивать качество выращенного образца, а также измерять вклад в результирующее качество неоднородного уширения, обусловленного несовершенством эпитаксиального роста структуры.
