Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Ядерное резонансное рассеяние гамма-излучения 15
1.1. Ядерное резонансное рассеяние синхротронного излучения 15
1.1.1. Основные положения теории ядерного резонансного рассеяния синхротронного излучения 16
1.1.2. Ядерное резонансное рассеяние вперёд 17
1.1.3. Ядерная дифракция синхротронного излучения 21
1.1.4. Ядерная рефлектометрия синхротронного излучения 23
1.1.5. Неупругое и квазиупругое некогерентное рассеяние синхротронного излучения 25
1.1.6. Влияние внешних когерентных возмущений на ядерное резонансное рассеяние синхротронного излучения 27
1.1.7. Влияние внешних некогерентных возмущений на ядерное резонансное рассеяние синхротронного излучения 29
1.2 Ядерное резонансное рассеяние гамма-излучения под действием внешнего резонансного радиочастотного поля 30
1.2.1. Мёссбауэр-ЯМР двойной резонанс при Ярч ~#ст 33
1.3. Проблема гамма-лазера 34
1.3.1 Новые проекты гамма-лазеров 35
1.3.2. Гамма-лазерная генерация без инверсии 40
Глава 2. Интерференционные эффекты, обусловленные формой падающего импульса и макроскопическими свойствами среды 43
2.1 Мёссбауэровская фильтрация последовательности гамма-импульсов 43
2.1.1 Теоретический формализм 44
2.1.2. Временные зависимости резонансного отклика в многоимпульсном режиме 48
2.1.3. Анализ квантовых интерференционных эффектов в многоимпульсном режиме 50
2.2. Когерентный отклик к почти ступенчатому гамма-импульсу в геометрии рассеяния вперёд 58
2.2.1. Форма падающего гамма-импульса 59
2.2.2. Квантовые интерференционные эффекты при резонансном рассеянии почти ступенчатого гамма-импульса 63
2.3. Интерференционные эффекты в ядерном резонансном рассеянии СИ, вызванные «мгновенными» изменениями магнитного состояния среды 65
2.3.1. Теоретический формализм 67
2.3.2. Анализ временных зависимостей резонансного отклика «гамма-оптической» среды 70
Глава 3 Влияние внешнего радиочастотного поля на процесс ядерного резонансного рассеяния гамма-излучения 75
3.1. Когерентное ядерное рассеяние СИ вперёд под действием резонансного осциллирующего РЧ поля 75
3.1.1. Теоретический формализм 76
3.1.2. Анализ квантовых интерференционных эффектов в ядерном рассеянии СИ вперед, индуцированным в режиме Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса 78
3.2. Пространственное некогерентное рассеяние гамма-излучения в условиях Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса 84
3.2.1. Теоретический формализм 85
3.2.2. Временная эволюция некогерентного отклика «гамма-оптической» среды 87
3.3. Модуляционные эффекты, стимулированные вращающимся радиочастотным полем в резонансном рассеянии СИ 92
3.3.1 Теоретический формализм 93
3.3.2 Временные зависимости сигнала резонансного отклика «гамма-оптической» среды 95
Глава 4 Эффекты квантовой интерференции в спектрально неоднородных магнитных средах 103
4.1. Радиочастотное сканирование неоднородно-уширенных линий мёссбауэровского спектра поглощения 103
4.1.1. Теоретический формализм 104
4.1.2. Форма линии мёссбауэровского спектра поглощения при разных частотах РЧ поля 105
4.2. Гамма-эхо в ядерном рассеянии СИ вперёд 109
4.2.1 Векторная модель спинового эхо 110
4.2.2 Векторная модель гамма-эхо 111
4.2.3. Теоретический формализм. Основные уравнения 113
4.2.4. Моделирование эффекта гамма-эхо и анализ результатов 115
4.3. Гамма-эхо в ядерном резонансном малоугловом рассеянии СИ 124
4.3.1. Теоретический формализм. Общие положения 125
4.3.2. Гамма-эхо в ядерном резонансном малоугловом рассеянии СИ 128
Глава 5. Проявление электронных спиновых флуктуации в ядерном резонансном рассеянии СИ 133
5.1. Когерентное рассеяние СИ в низкоспиновых «гамма-оптических» парамагнитных средах с полуцелым спином (S=l/2) 133
5.1.1. Теоретический формализм 135
5.1.2. Моделирование эффектов ЭСФ в ядерном рассеянии СИ вперед в низкоспиновых «гамма-оптических» парамагнитных средах с полуцелым спином 139
5.2. Ядерное рассеяние СИ в промежуточных и высокоспиновых парамагнитных системах с полуцелым спином (S=3/2, S=5/2) 148
5.2.1. Теоретический формализм 148
5.2.2. Моделирование эффектов ЭСФ в ядерном рассеянии СИ вперед в промежуточных и высокоспиновых парамагнитных системах с полуцелым спином 154
5.3. Ядерное рассеяние СИ в парамагнитных системах с целым спином... 161
5.3.1. Моделирование эффектов ЭСФ в ядерном рассеянии СИ вперед в промежуточных и высокоспиновых парамагнитных системах с целым спином 162
Глава 6. Исследование условий вынужденной эмиссии гамма-излучения в безинверсных схемах с радиочастотным полем 169
6.1 Уменьшение резонансного поглощения гамма-излучения под действием радиочастотного поля 169
6.1.1. Анализ изменений резонансного поглощения «гамма-оптической» магнитной среды под действием РЧ возмущений 172
6.2. Вынужденная эмиссия гамма-излучения в безинверсных схемах с монохроматическим радиочастотным полем 178
6.2.1. Усиление гамма-излучения без инверсии в схеме с почти аксиально-симметричным квадрупольным взаимодействием 179
6.2.2. Усиление гамма-излучения без инверсии в схеме с почти аксиально-симметричным сверхтонким взаимодействием 188
6.3. Вынужденная эмиссия гамма-излучения в безинверсных схемах с бихроматическим радиочастотным полем 197
Заключение 207
Список литературы 209
- Основные положения теории ядерного резонансного рассеяния синхротронного излучения
- Ядерное резонансное рассеяние гамма-излучения под действием внешнего резонансного радиочастотного поля
- Квантовые интерференционные эффекты при резонансном рассеянии почти ступенчатого гамма-импульса
- Анализ квантовых интерференционных эффектов в ядерном рассеянии СИ вперед, индуцированным в режиме Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса
Введение к работе
Диссертация посвящена теоретическому исследованию квантовых интерференционных эффектов, которые возникают под действием внутренних и внешних возмущений, в ядерном резонансном рассеянии гамма-излучения в твёрдом теле: магнетике, парамагнетике, диамагнетике.
Актуальность темы
Квантовые интерференционные эффекты в ядерном резонансном рассеянии гамма-излучения играют важную роль в исследованиях атомной структуры и атомной динамики в конденсированных средах. Они включают эффекты пространственной когерентности в рассеянии вперёд и брэгговском рассеянии гамма-кванта в резонансной среде с линейными размерами гораздо меньшими длины когерентности этого кванта, а также эффекты временной фазовой когерентности и интерференции поляризационных состояний гамма-кванта при взаимодействии с отдельными мёссбауэровскими атомами, имеющими многоуровневую структуру электронно-ядерных состояний. Последние формируют картину квантовых биений резонансного отклика «гамма-оптической» среды, с помощью которой можно получить ценную информацию о локальном окружении мёссбауэровского иона через механизмы сверхтонкого магнитного и квадрупольного взаимодействий, а также о динамических процессах, имеющих микроскопическую природу, таких как электронные спиновые флуктуации в парамагнетиках, суперпарамагнетизм, диффузия атомов в твердом теле, электронный обмен и зарядовые флуктуации. Ядерное резонансное рассеяние гамма-излучения может испытывать влияние внешних когерентных возмущений, таких как резонансное радиочастотное поле [1], «быстрое» (по сравнению с периодом ларморовской прецессии ядерного углового момента) перемагничивание магнитной среды [2], «быстрые» (по сравнению со временем жизни ядра в возбужденном состоянии) движения источника гамма-излучения и образца [3], ультразвук [4]. Перечисленные внешние возмущения вызывают Мёссбауэр-ЯМР двойной резонанс, изменение ядерного резонансного поглощения магнитной среды под действием импульсных воздействий, эхоподобные эффекты и т.д. Интерференционные эффекты, индуцируемые резонансным радиочастотным (РЧ) полем, могут играть существенную роль в схемах усиления гамма-излучения без инверсии [4]. В этом случае временная фазовая когерентность в системе двух подуровней основного состояния ядра может привести к резкому уменьшению ядерного резонансного поглощения и, следовательно, сделать более благоприятными условия для вынужденной гамма-эмиссии с подуровня возбужденного состояния ядра.
Применение синхротронного излучения (СИ) для возбуждения ядерных переходов позволяет наблюдать резонансный отклик (РО) «гамма-оптической» среды во временной области. В его формировании значительную роль играют эффекты пространственной когерентности (ускорение спада сигнала РО) и многократного рассеяния гамма-кванта (динамические биения сигнала РО). Эти эффекты связаны с размерами ядерного ансамбля, участвующего во взаимодействии с отдельным квантом. Интенсивность и форма сигнала РО должны зависеть не только от размеров ядерного ансамбля, но и от формы импульса падающего излучения. Амплитудно-фазовые соотношения в электромагнитном поле импульса могут повлиять на интерференцию индивидуальных ядерных возбуждений и, следовательно, оказать значительное влияние на характер ядерного резонансного рассеяния гамма-излучения в среде, тем самым существенно трансформируя сигнал РО. Когерентные эффекты в ядерном резонансном рассеянии СИ должны играть важную роль и при «мгновенном» изменении макроскопического состояния магнитной среды. В этом случае они определяются фазовыми соотношениями в волновых функциях смешанных подуровней, между которыми будут происходить ядерные переходы. Воздействие внешнего радиочастотного поля на процесс резонансного взаимодействия синхротронного излучения с ансамблем мёссбауэровских ядер в магнитной среде открывает уникальную возможность исследовать во временной области характер квантования ядерного углового момента в периодическом сверхтонком поле, что будет существенным дополнением исследований, проводимых в частотном диапазоне с естественным радиоактивным источником гамма-квантов[5]. Эффекты квантовой интерференции в ядерном резонансном рассеянии гамма-кванта в неоднородной магнитной среде, стимулированные внешними радиочастотными и «импульсными» возмущениями, могут стать полезным инструментом для изучения распределения локальных СТ полей в образце. В частотной области таковыми могут быть эффекты интерференции поляризационных состояний гамма-кванта, стимулированные радиочастотным возмущением, тогда как во временной области — эффекты временной фазовой когерентности, стимулированные «импульсным» возмущением при использовании ИхМпульса СИ для перевода ядер в возбужденное состояние. Известно, что спин-спиновые и спин-решеточные взаимодействия, вызывающие спиновые флуктуации в электронной оболочке мёссбауэровского иона, является традиционным предметом исследований гамма-резонансной спектроскопии. Они могут быть эффективно дополнены соответствующими исследованиями во временной области с использованием импульса СИ в качестве падающего излучения. Электронные спиновые флуктуации (ЭСФ) приводят к потере временной фазовой когерентности в ансамбле индивидуальных ядерных возбуждений, что является причиной изменения формы резонансного отклика «гамма-оптической» парамагнитной среды. Выполненные эксперименты описаны только в пределах малых и больших частот ЭСФ (скоростей электронной релаксации (ЭР)). Для проведения анализа в общем случае требуется развитие новых теоретических подходов.
Синхротронное излучение можно сделать монохроматическим, так что его частотное распределение будет приближаться к частотному распределению гамма-излучения естественного радиоактивного источника [6]. Уникальные свойства получаемого монохроматического излучения, а именно высокая направленность и почти 100 % поляризация, делают его весьма привлекательным для исследований когерентных эффектов в схемах усиления без инверсии с целью реализации условий вынужденной гамма-эмиссии. Эффективность возможных экспериментов значительно повысится, если будут известны общие закономерности, которые можно получить в ходе теоретического изучения таких эффектов в модельных системах ядерных уровней.
Таким образом, под действием внутренних и внешних возмущений в ядерном резонансном рассеянии гамма-излучения возникает ряд эффектов квантовой интерференции различной природы, которые требуют теоретического изучения. Это может дать стимул для развития соответствующих экспериментальных исследований, чья эффективность будет расти в связи с дальнейшим совершенствованием источников синхротронного излучения.
Цель работы состояла в разработке теоретических методов исследования квантовых интерференционных эффектов в ядерном резонансном рассеянии гамма-излучения в конденсированных средах, в присутствии внутренних и внешних возмущений, а также за счет формы падающего гамма-импульса, в том числе:
- в развитии теоретических методов изучения интерференционных эффектов, обусловленных формой импульса падающего излучения
в теоретическом исследовании эффектов временной фазовой когерентности, обусловленных неадиабатическими изменениями макроскопических свойств магнитной среды;
- в разработке теоретических подходов для анализа эффектов временной фазовой когерентности, индуцированных осциллирующим и вращающимся радиочастотными полями;
- в построении теоретических моделей исследования распределения локальных сверхтонких полей в неоднородной магнитной среде, на основе эффектов интерференции поляризационных состояний гамма-кванта,
индуцированных радиочастотными возмущениями, и эффектов временной фазовой когерентности, индуцированных «мгновенными» возмущениями;
- в создании теоретических методов изучения влияния стохастических процессов в электронной оболочке мёссбауэровского иона на процесс ядерного резонансного рассеяния синхротронного излучения в парамагнитной среде;
- в развитии теоретических методов изучения режимов вынужденной генерации гамма-излучения и индуцированной прозрачности в «гамма-оптических» средах на основе интерференционных эффектов, порождаемых слабыми радиочастотными полями.
Научная новизна диссертационной работы состоит в следующем:
- впервые теоретически изучен эффект гамма-эхо в ядерном резонансном рассеянии синхротронного излучения в неоднородной магнитной среде. Построен теоретический формализм, позволяющий проводить описание гамма-эхо как в геометрии рассеяния вперед, так и в геометрии малоуглового рассеяния;
- рассмотрены физические особенности ядерного резонансного рассеяния гамма-излучения в спектрально неоднородной среде под действием внешнего радиочастотного поля в режиме Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса. Установлено, что «РЧ сканирование» неоднородно уширенных линий мёссбауэровского спектра поглощения позволит получить информацию о распределении локальных сверхтонких полей непосредственно из эксперимента;
- изучено влияние формы импульса падающего гамма-излучения на процесс ядерного резонансного рассеяния в двухуровневой среде в геометрии рассеяния вперед и в геометрии брэгговского рассеяния. Получены условия, при которых конструктивная интерференция приводит к усилению сигнала резонансного отклика, а деструктивная интерференции - к его ослаблению и значительному изхменению формы. Проведено сравнение теоретических расчетов с экспериментальными результатами;
- развит теоретический подход для рассмотрения свойств ядерного резонансного рассеяния гамма-излучения в системе уровней в отсутствии инверсной заселенности под действием внешнего радиочастотного поля. Найдены условия для вынужденной генерации гамма-излучения в схемах с монохроматическим и бихроматическим РЧ полями;
- разработан теоретический формализм, позволяющий моделировать влияние электронных спиновых флуктуации (ЭСФ) мёссбауэровского иона на ядерное резонансное рассеяние синхротронного излучения в парамагнитной среде. Найдены основные закономерности, которым подчиняется эволюция сигнала резонансного отклика при увеличении частот ЭСФ (скоростей электронной релаксации) и изменении заселённостей электронных подуровней;
- изучено влияние внешних когерентных возмущений ядерного резонансного рассеяния синхротронного излучения на изменение прозрачности магнитной среды с равновесной заселенностью уровней.
В диссертации сформулированы и обоснованы научные положения и выводы, совокупность которых можно представить как теоретические основы изучения квантовых интерференционных эффектов, в присутствии внутренних и внешних возмущений, в ядерном резонансном рассеянии гамма-излучения в конденсированных средах.
Положения и результаты, выносимые на защиту
1. Новый подход для исследования квантовых интерференционных эффектов, при наличии внутренних и внешних возмущений, в ядерном резонансном рассеянии мёссбауэровского и синхротронного излучения в конденсированных средах (магнитных, диамагнитных, парамагнитных).
2. Теоретическое исследование эффекта гамма-эха в ядерном резонансном рассеянии синхротронного излучения за счет «мгновенного» /50°-поворота вектора намагниченности неоднородной магнитной среды. Построение теоретического формализма для описания гамма-эха в каналах рассеяния вперед и малоуглового рассеяния.
3. Результаты исследований эффектов интерференции поляризационных состояний гамма-кванта в спектрально-неоднородной среде при условиях Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса. Определение разброса локальных сверхтонких полей в образце при «радиочастотном сканировании» линий мёссбауэрского спектра поглощения.
4. Результаты изучения когерентных эффектов в ядерном резонансном рассеянии гамма-квантов, связанных с формой импульса падающего излучения. Получение условий, приводящих к усилению и ослаблению сигнала резонансного отклика двухуровневой «гамма-оптической» среды.
5. Изучение эффектов квантовой интерференции, приводящих к изменениям прозрачности многоуровневой «гамма-оптической» магнитной среды с равновесной заселенностью ядерных уровней. Существенное подавление резонансного взаимодействия падающего гамма-излучения с системой мёссбауэровских ядер под действием «импульсных» и радиочастотных возмущений.
6. Результаты исследования эффектов временной фазовой когерентности в ядерном резонансном рассеянии гамма-излучения и эффектов интерференции поляризационных состояний гамма-кванта в схемах усиления без инверсии с радиочастотным полем. Вывод условий для вынужденной генерации гамма-излучения в случаях монохроматического и бихроматического РЧ полей.
7. Изучение эффектов потери временной фазовой; когерентности в ядерном резонансном рассеянии синхротронного излучения, обусловленных спиновыми флуктуациями в электронной оболочке мёссбауэровского иона. Общие закономерности, которым подчиняются сигналы резонансного отклика парамагнитной среды при изменении параметров стохастического процесса.
8. Теоретическое исследование эффектов квантования ядерного углового момента в переменном сверхтонком поле в ядерном резонансном рассеянии синхротронного излучения в каналах рассеяния вперед и пространственного некогерентного рассеяния. Способы формирования картины квантовых биений сигнала РО, определяемых квазиэнергетической структурой ядерных уровней.
Научная и практическая значимость
Полученные в диссертации результаты стимулируют развитие теоретических и экспериментальных методов исследований магнитных, структурных и «гамма-оптических» свойств конденсированных сред, а также эффектов атомной динамики в конденсированных средах в ядерном резонансном рассеянии гамма-излучения, и открывают перспективы для повышения эффективности источников синхротронного излучения.
Практически могут быть использованы:
- эффект гамма-эхо и радиочастотное сканирование линий мёссбауэровского спектра поглощения для изучения локального магнитного порядка в магнитных порошках и сплавах;
- условия вынужденной эмиссии в схемах усиления без инверсии с радиочастотным полем для экспериментальных исследований режимов вынужденной генерации в диамагнитных средах на основе мёссбауэровских изотопов 67Zn и тТа при сверхнизких температурах;
- зависимость картины квантовых биений резонансного отклика магнитной среды от фазы внешних радиочастотных возмущений для изучения магнито-акустических свойств антиферромагнетиков типа «легкая плоскость»;
- закономерности в эволюции сигнала резонансного отклика при увеличении частот спиновых флуктуации электронной оболочки мёссбауэровского иона для экспериментального изучения спин-решёточных и спин-спиновых взаимодействий в парамагнетиках;
- метод изучения изменения коэффициента резонансного поглощения под действием «импульсных» возмущений процесса ядерного резонансного рассеяния синхротронного излучения для экспериментального изучения условий «гамма-оптического» просветления магнитной среды.
Апробация работы
Материалы диссертации докладывались на:
Международной конференции по применению эффекта Мёссбауэра (Канада, Ванкувер, 1993); Международной конференции по фотонному эху и когерентной спектроскопии (Россия, Йошкар-Ола, 1997); Международных чтениях по квантовой оптике (Россия, Казань, 1999); Международной конференции «Эффект Мёссбауэра: магнетизм, материаловедение и гамма-оптика» (Россия, Казань, 2000); Ш-ей Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (Россия, Москва, 2001); Международной конференции «Эффект Мёссбауэра и его применение» (Россия, Санкт-Петербург, 2002); IV-ой Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (Россия, Москва, 2003)
Часть диссертационных материалов была выполнена в рамках проекта ISF-Российское правительство, № ЛК100, проекта РФФИ - INTAS № 95-0586; проектов РФФИ (№ 94-02-0584, №96-02-17667, №97-02-17363, №98-02-16601, № 00-02-16512), проекта №77 VI конкурса Комиссии РАН по работе с молодежью.
Публикации
Содержание диссертации опубликовано в 23 статьях, а также тезисах перечисленных выше конференций и совещаний (всего 30 печатных работ).
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, шести глав, изложения основных результатов и выводов и списка цитированной литературы. Общий объем диссертации составляет 228 страниц, включая 43 рисунка, 3 таблицы и списка цитированной литературы из 199 наименований.
Основные положения теории ядерного резонансного рассеяния синхротронного излучения
Общая теория ядерного резонансного рассеяния в «гамма-оптической» среде произвольной толщины была разработана Афанасьевым и Каганом [12-14] и Хэнноном и Трэммелем [15-17]. В основе теории лежит идея формирования коллективного возбуждения при резонансном взаимодействии гамма-кванта с ядерным ансамблем, которое является следствием делокализации резонансного гамма-кванта в образце с линейными размерами много меньшими, чем длина когерентности этого кванта. Оно является суперпозицией возбуждений отдельных ядер, которые пространственно сфазированы, если ядерное рассеяние происходит либо в канале рассеяния вперёд, либо в канале ядерной дифракции. В [12-14] такое состояние ядерной системы получило название ядерного экситона. Временная и пространственная эволюция ядерного экситона в образце определяется временной формой падающего гамхма-излучения и пространственными особенностями взаимодействия поля гамма-кванта с токами отдельных ядерных возбуждений. Когда ансамбль ядер возбуждается «мгновенным» импульсом СИ, то появляется возхможность наблюдать распад свободной индукции ядерного экситона. Характеристики распада, такие как временная зависимость, распределение энергии между различными каналами распада, представляют фундаментальный интерес для недавно возникшего и быстроразвивающегося направления ядерной резонансной спектроскопии синхротронного излучения. В малых ядерных ансамблях в рамках кинематического приближения было предсказано когерентное усиление радиационного распада ядерного экситона [17,18] благодаря коллективной интерференции волн от перерассеивающих ядер. В больших ядерных ансамблях имеют место эффекты хмногократного рассеяния, которые описываются динамической теорией ядерного резонансного рассеяния [12-16]. Следствием динамической теории ядерного резонансного рассеяния является эффект подавления неупругих каналов ядерной реакции, предсказанный Афанасьевым и Каганом [12, 13] (ядерный аналог эффекта Боррманна). Дальнейшее развитие динамическая теория ядерного резонансного рассеяния получила в работах Хэннона и Трэммеля [19, 20], в которых учитываются сверхтонкие и квадрупольные расщепления основного и возбуждённого ядерных уровней. Интерференция между отдельными ядерными переходами создает картину так называемых квантовых биений (КБ), частота которых пропорциональна величине сверхтонких и квадрупольных расщеплений. Этот эффект был предсказан Хэнноном и Трэммелем [19] и лег в основу экспериментов для изучения сверхтонкого (СТ) и квадрупольного взаимодействий. В экспериментах по ядерному резонансному рассеянию СИ вперед большую роль играет соотношение интенсивности прошедшего резонансного излучения А/ к интенсивности падающего излучения 1па .
Долгое время ядерное рассеяние вперед невозможно было наблюдать из-за неспособности выделения слабого сигнала резонансного гамма-излучения от падающего -7 57 импульса СИ (А1/1т() 10 для Fe). Основная трудность в экспериментах такого типа состоит в том, что синхротронное излучение с разбросом энергии А в несколько кэВ должно быть существенно монохроматизировано прежде, чем оно достигнет образца, содержащего резонансные ядра. Это можно сделать с помощью монокристаллического рентгеновского монохроматора вплоть до ДЕ-ІмзВ. Блокировка большей части нерезонансного излучения с помощью высокоразрешающего монохроматора позволило в 1991 г. впервые наблюдать сигнал резонансного отклика к импульсу СИ в когерентном канале ядерного рассеяния вперёд [9]. Высокая монохроматизация (ЛЕ«5мэВ) достигалась с помощью дисперсионных высокоиндексных отражений кремниевого монохроматора. Хотя это значение все еще на 5-6 порядков превышает естественную ширину линии мессбауэровского перехода Fe, специальные временные детекторы, такие как лавинные фотодиоды или сцинтилляционные детекторы, могут работать в условиях экстремальных перепадов скоростей счета. Принцип работы любого временного детектора состоит в том, что нерезонансная часть импульса СИ, прошедшего через образец, задает временную метку для регистрации резонансных фотонов в характерном временном интервале, определяемым временем жизни возбужденного уровня изолированного ядра. В [21] был представлен сцинтилляционный детектор с 9 временным разрешением 1 не, с максимальной скоростью счета 3x10 Гц, максимальной частотой перепада 1 МГц и хорошим отношением сигнал/шум. В отличие от фотодиодов такой детектор может регистрировать резонансный отклик "гамма-оптической" среды с энергией гамма-квантов больше 30 кэВ. Кроме усовершенствования систем монохроматизации и детектирования для подавления нерезонансного излучения в работах [22, 23] было предложено использовать оптическую активность киральных молекул, содержащих атомы 57 Fe. Следует отметить простоту экспериментов по ядерному рассеянию СИ вперед, что позволяет проводить исследование различных образцов в конденсированном состоянии: монокристаллов, порошков, стекол и др., которые включают различные ядерные изотопы. Так, в [24] при разных температурах изучалась временная форма резонансного отклика к импульсу СИ, проходящему через металлическую фольгу, обогащенную ядерным изотопом Fe. Об экспериментах по ядерному рассеянию СИ вперёд на ядрах Тт и Та сообщалось в работах [25,26]. В [27-31] проводились эксперименты по ядерному рассеянию СИ вперёд в соединениях, содержащих ядра Ей. В работах [32-36] наблюдалось возбуждение низкоэнергетических 61.,. 127 149с 197 , 83 „ г уровней ядерных изотопов Ni, I, Sm, Ли, Кг.
Благодаря уникальным поляризационным свойствам синхротронное излучение широко используется для изучения поляризационных эффектов, имеющих ядерное происхождение. В работах [24,37] исследовался ядерный аналог эффекта Фарадея. В этих экспериментах изучалось вращение плоскости поляризации излучения резонансного отклика. Было обнаружено, что эффект возникает из-за интерференции рассеянных вперед волновых пакетов, которые связаны с различными ядерными переходами между сверхтонкими подуровнями, разрешёнными правилами отбора по магнитному квантовому числу. Сравнивая направление вращения плоскости поляризации относительно внешнего магнитного поля, удалось определить не только величину сверхтонких полей, но и их знак, что невозможно сделать в обычной мессбауэровской спектроскопии. Кроме этого, в работе [38] наряду с эффектом Фарадея изучалось смешивание различных поляризаций резонансно рассеянного излучения и селективное возбуждение сверхтонких подуровней ядерных состояний. Очень удобным оказалось применение СИ в экспериментах по изучению индуцированных фазовых переходов при высоком давлении [38,39]. Поскольку пучок СИ хорошо коллимирован и имеет малую расходимость, его можно легко ввести в термостат, криостат или алмазную anvil-ячейку. Так, в эксперименте [40] порошок SrFeOs находился в алмазной anvil-ячейке под давлением 74 ГПа. При таком давлении индуцировалось сверхтонкое поле на 57 ядре Fe и наблюдалась картина квантовых сверхтонких
Ядерное резонансное рассеяние гамма-излучения под действием внешнего резонансного радиочастотного поля
Внутренние возмущения ядерного резонансного рассеяния синхротронного излучения могут быть связаны с различными стохастическими процессами и их влиянием на локальный порядок в биологических объектах, включающих ионы железа [112-115]. В этом направлении в работе [116] проводились измерения температурной зависимости среднеквадратичного смещения атома Fe для белка миоглобина. В работе [117] методом ядерного рассеяния СИ вперед получены константы сверхтонкого взаимодействия и параметры квадрупольного взаимодействия для низкоспинового ферригемового комплекса [TPPFe (NH2PzH)2]Cl, находящегося во внешнем магнитном поле с величиной вплоть до 6 Тл, которые коррелируют с результатами, полученными методом гамхма-резонансной спектроскопии. В работе [118] исследовалась температурная зависимость квадрупольного расщепления (ЛЕд) в белках: т оксимиоглобин ІМЬОі) и диоксимиоглобин {Mb). В работе [119] построена теория ядерного резонансного рассеяния СИ в присутствии диффузионного движения ядер. В работах [120-122] исследовались эффекты суперпарамагнетизма и парамагнитной релаксации методом ядерного рассеяния СИ вперёд. В работе [123] исследовалась парамагнитная релаксация в высокоспиновых соединениях: порфириновый белковый комплекс [Fe(CHsCOO)(TPpivP)] (S=2) и гидратированные соли алюминия 57 5 (NH4)Alo95 Feo.o5(S04)?12H20 (S= /?). Эксперименты проводились в присутствии внешнего магнитного поля от 2 до 6 Тл при разных температурах. При этом для описания релаксационных эффектов использовалась стохастическая теория формы линии Клаузера-Блюма [124]. В работе [125] методом ядерного рассеяния СИ вперед исследовалась спин-решеточная релаксация в диоксимеоглобине, связанная с плотностью фононных состояний в образце. С I960 года начались исследования ядерного резонансного рассеяния гамма-излучения под действием внешнего резонансного радиочастотного (РЧ) поля. Этот эффект получил несколько названий, одно из которых — Мёссбауэр-ЯМР двойной резонанс - будет использоваться в дальнейшем. В экспериментах, проведённых при температурах тК, действие слабого РЧ поля приводит либо к изменению весовых коэффициентов линий частотного спектра поглощения (рассеяния вперёд) (эксперименты первого типа), либо к появлению новых линий в частотном спектре пространственного некогерентного рассеяния (эксперименты второго типа). В экспериментах, проведённых при комнатных температурах (эксперименты третьего типа), наблюдалась перестройка частотного спектра поглощения при Нрч Нст, где Нст- сверхтонкое (СТ) поле на ядре, Нрч - переменная составляющая СТ поля, индуцируемая внешним радиочастотным полем. В экспериментах первого типа [126, 127] источник был внедрён диффузным образом в кристалл железа и охлаждался до температур тК.
Поглотитель имеет одиночную линию, а частотный спектр снимается в геометрии рассеяния вперёд. При таких температурах сверхтонкие подуровни основного ядерного состояния имеют неравные заселённости и, следовательно, наблюдаемый спектр поглощения асимметричен относительно своего центра. Когда между сверхтонкими 57 подуровнями Со индуцируются ЯМР-переходы, различие в заселённостях этих подуровней уменьшается (РЧ поля могут даже выравнивать их). Это, в свою очередь, приводит к уменьшению асимметрии спектра поглощения. При фиксированной скорости поглотителя только один ядерный переход является резонансным и, следовательно, спектр поглощения содержит одну линию. В этом случае можно наблюдать изменение скорости счёта гамма-квантов в зависимости от частоты РЧ поля о)рч. Изменение скорости счёта будет максимальным при резонансных условиях. В эксперименте второго типа [128,129] используются два драйвера в SEDM геометрии. Первый драйвер работает при постоянной скорости и на нём установлен однолинейный источник Со. Гамма-кванты, испущенные источником, падают на образец из чистого а- железа, обогащенного изотопом Fe и изготовленного в порошкообразном виде, и затем выходят из образца в канале пространственного некогерентного рассеяния под углом 90 . Мёссбауэровский спектр рассеянных гамма-квантов записывается в обычной геометрии рассеяния вперёд с помощью резонансного поглотителя, который установлен на втором драйвере, работающем в условиях постоянного ускорения. Таким образом, с помощью эффекта Допплера можно возбудить, например ядерный СП переход 11 / 2) - 13 / 2) , так что возбуждённое состояние ядра Fe в образце становится поляризованным. Поскольку время ядерной релаксации гораздо больше времени жизни ядра в возбуждённом состоянии, эта поляризация полностью сохраняется. Мёссбауровский спектр, записанный с помощью второго драйвера, будет включать только одну линию, на частоте ядерного су перехода 3/2) — l/2) . Однако, если в возбуждённом состоянии ядра Fe индуцируются ЯМР-переходы, то в этом случае в спектре поглощения вместе с первоначальной линией эмиссии 3/2) - l/2) должны возникать две дополнительные линии: l/2) - jl/2) и l/2) — -1/2) , которые будут индикатором Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса. Эксперименты выполнялись в обоих случаях: Нвц=0 и Нвн 0. При этом было найдено, что при Нвн Ннас интенсивность дополнительных линий, обусловленных ЯМР переходами в возбуждённом состоянии ядра, увеличивается с увеличением Нвн. Объяснение такой зависимости состоит в том, что интенсивность РЧ поля полностью используется для возбуждения ЯМР-переходов, когда образец намагничен до насыщения вдоль направления внешнего поля [129]. Кроме того, было показано, что интенсивности мёссбауэровских линий, индуцированных ЯМР, прямо пропорциональны Нрц. Для детектирования Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса использовалась также модификация эксперимента второго типа. В модифицированном эксперименте второй драйвер также работает с постоянной скоростью, фиксируя ядерный переход (3/2)е -»(l/2)g, соответствующий частоте падающих гамма-квантов. Скорость счёта прошедших гамма-квантов измеряется как функция сорч и при сорч = сое (частота ларморовской прецессии углового момента возбуждённого состояния ядра) наблюдается её пик. Поведение этого пика как функции Нвн и Нрч отражает все существенные особенности мёссбауэровских линий, индуцированных ЯМР. Вместе с тем, следует подчеркнуть, что обычные методы детектирования ЯМР возбужденного состояния ядра не могут быть
Квантовые интерференционные эффекты при резонансном рассеянии почти ступенчатого гамма-импульса
Тогда при t t\ система уравнений (2.2.3) переходит в систему уравнений линейных поляризации она имеет вид 2 Как следует из (2.2.10), при t tx затвор начинает интенсивно поглощать падающее излучение, если /Лзат»1. Если t\ tQ, то решение (2.2.10) имеет форму 4\ Jj =( ) (4 ( )/ - ( - [-Г Щі- в 0) Если t\ tQ, то падающее излучение не «чувствует» перемагничивания магнитного затвора. Поэтому 42Ч /зат) = (7 )-/о[(4 зат( - о)) ]ехр[-Г(/- )/2] (/0-Г1) (2.2.12) Таким образом, форма гамма-импульса, прошедшего через затвор определяется выражением (2.2.13) соответствует падающему гамма-импульсу в [171]. Это можно показать, усредняя выражение для интенсивности по моменту времени to , который является случайной величиной в схеме МЗ. Пусть теперь гамма-импульс (2.2.13) падает на «гамма-оптическую» среду с толщиной /0бР. Чтобы найти форму резонансного отклика среды, воспользуемся формализмом функции отклика [14], согласно которому огибающая поля рассеянного вперед излучения, прошедшего через образец, имеет вид - функция резонансного отклика (РО) «гамма-оптической» среды. Подстановка (2.2.13) в (2.2.15) дает: Используя (2.2.16-2.2.19), получим выражение для формы РО прошедшего через образец в направлении вперед Чтобы сравнить теоретическую форму сигнала резонансного отклика среды к и) падает на «гамма-оптическую» среду с толщиной /0бР. Чтобы найти форму резонансного отклика среды, воспользуемся формализмом функции отклика [14], согласно которому огибающая поля рассеянного вперед излучения, прошедшего через образец, имеет вид - функция резонансного отклика (РО) «гамма-оптической» среды. Подстановка (2.2.13) в (2.2.15) дает: Используя (2.2.16-2.2.19), получим выражение для формы РО прошедшего через образец в направлении вперед Чтобы сравнить теоретическую форму сигнала резонансного отклика среды к импульсу (2.2.13) с экспериментальной [171] (4jul = 84; 4ju fi / ,. =11; Г =2.067"; =0; временное разрешение детектора порядка 5.1 не) необходимо сделать свёртку (2.2.21) с временной функцией детектора /() Форма f$ выбиралась произвольно, при условии, что полная ширина на высоте половины максимума (ПТТТПМ) равна 5.1 не. Наилучшая корреляция вычисляемых зависимостей (2.2.22) с экспериментальными данными будет при 9.6нсиа = 1/[ґ2/3+лД//4] -нормировочный коэффициент. Временные зависимости Pz(t) = 7fp{t,l0&p)l(IQl2) показаны на рис.2.6. Нетрудно заметить, что детектируемый сигнал РО Pz(t) при t 0 представляет собой вспышку с максимумом (0.97 от интенсивности падающего гамма импульса) при t = 24 не с длиной около 100 не (Рис.2.6, кривая 1), что соответствует результатам [171] в пределах статистической ошибки эксперимента. Такая вспышка обусловлена тем, что падающий гамма-импульс отличен от ступенчатого, и является результатом интерференции амплитуд рассеяния гамма-кванта F,(r,r0,/o6p) и F2[t,t0,lo6p). Если падающий гамма-импульс является ступенчатым, то вспышка отсутствует, и форма детектируемого сигнала РО определяется только амплитудой рассеяния (М0ЛбР) (Рис. 2.6, кривая 2).
Итак, мы исследовали интерференционные эффекты в резонансном рассеянии вперед гамма-кванта с амплитудно-фазовой структурой (2.2.13) в двухуровневой «гамма-оптической» среде. Сигнал резонансного отклика среды к падающему излучению будет представлять собой вспышку, чья длительность tM уменьшается с увеличением /зэт, в то время как её максимальная амплитуда увеличивается (рис. 2.7). Это позволяет получить гамма-импульсы с заданными параметрами с целью их использования мпульсу (2.2.13) с экспериментальной [171] (4jul = 84; 4ju fi / ,. =11; Г =2.067"; =0; временное разрешение детектора порядка 5.1 не) необходимо сделать свёртку (2.2.21) с временной функцией детектора /() Форма f$ выбиралась произвольно, при условии, что полная ширина на высоте половины максимума (ПТТТПМ) равна 5.1 не. Наилучшая корреляция вычисляемых зависимостей (2.2.22) с экспериментальными данными будет при 9.6нсиа = 1/[ґ2/3+лД//4] -нормировочный коэффициент. Временные зависимости Pz(t) = 7fp{t,l0&p)l(IQl2) показаны на рис.2.6. Нетрудно заметить, что детектируемый сигнал РО Pz(t) при t 0 представляет собой вспышку с максимумом (0.97 от интенсивности падающего гамма импульса) при t = 24 не с длиной около 100 не (Рис.2.6, кривая 1), что соответствует результатам [171] в пределах статистической ошибки эксперимента. Такая вспышка обусловлена тем, что падающий гамма-импульс отличен от ступенчатого, и является результатом интерференции амплитуд рассеяния гамма-кванта F,(r,r0,/o6p) и F2[t,t0,lo6p). Если падающий гамма-импульс является ступенчатым, то вспышка отсутствует, и форма детектируемого сигнала РО определяется только амплитудой рассеяния (М0ЛбР) (Рис. 2.6, кривая 2). Итак, мы исследовали интерференционные эффекты в резонансном рассеянии вперед гамма-кванта с амплитудно-фазовой структурой (2.2.13) в двухуровневой «гамма-оптической» среде. Сигнал резонансного отклика среды к падающему излучению будет представлять собой вспышку, чья длительность tM уменьшается с увеличением /зэт, в то время как её максимальная амплитуда увеличивается (рис. 2.7). Это позволяет получить гамма-импульсы с заданными параметрами с целью их использования в дальнейших экспериментах.
Анализ квантовых интерференционных эффектов в ядерном рассеянии СИ вперед, индуцированным в режиме Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса
Рассмотрим сначала случай «гамма-оптической» тонкой среды {р10бр \ когда эффектами многократного рассеяния гамма-кванта в ансамбле мёссбауэровских ядер образца можно пренебречь. Это позволяет заменить в уравнениях для матричных элементов а е системы (3.1.6) проекции огибающей вектор-потенциала ap (t,y) можно заменить на проекции огибающей вектор-потенциала яр (О = л/ о -у ехР[ 7 tl 2J и получить аналитическое решение для вектор-потенциала поля резонансно рассеянного Проанализируем сигнал резонансного отклика магнитной среды в базисе линейных поляризаций, в котором падающий импульс СИ поляризован вдоль направления внешнего магнитного поля (г-поляризация), т.е. с\ = с__\ = Если условия Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса справедливы для первого возбужденного состояния изотоп /3; приобретают следующий вид Так как методика поляризационного детектирования [175] позволяет получить в эксперименте поляризованный резонансный отклик «гамма-оптической» среды, проанализируем более простой х-поляризованный отклик Из (3.1.9) видно, что сигнал РО тонкой магнитной среды кроме обычных квантовых биений на частоте 2со 17 ,/ испытывает дополнительные биения, V2V2 называемые осцилляциями Раби. Причём, если начальная фаза - Q внешнего РЧ поля равна 0, то частота осцилляции Раби равна 2х3/2. Если же начальная фаза - Qt± равна ж/2, то частота осцилляции Раби равна 2х1/2 Как показывают оценки, осцилляции Раби с такими частотами могут наблюдаться в интервале времени At« rN при реально достижимых значениях С=0.1-0.3. Если «гамма-оптическая» среда является толстой, то общая система уравнений (2.3.1) или, получаемая из неё система (3.1.6) имеют только численные решения, которые почти не отличаются друг от друга из-за малости coqe по сравнению с сое. На рис. 3.1 показаны временные зависимости приведенного х-поляризованного резонансного отклика обр) антиферромагнетика типа «лёгкая плоскость» 57FeBOz при условиях: / обр = , Q = со е, Qt\ = 0, 0.2 С 0.6. Нетрудно заметить, что частота осцилляции Раби увеличивается прямо пропорционально увеличению С, что хорошо коррелирует с (3.1.9). При увеличении /л10 р осцилляции Раби будут «маскироваться» динамическими биениями сигнала РО, вызванными когерентными эффектами вторичного перерассеяния гамма-кванта, тем не менее, они могут наблюдаться в сигнале РО вплоть до /i/o6p«30 (рис. 3.2). Таким образом, в данном интервале изменения С справедливо резонансное приближение вращающегося поля. 100 При С 1 амплитуда периодических изменений направления оси квантования ядерных угловых моментов /. такова, что приближение вращающегося поля уже не выполняется. В этом случае необходимо численно решать систему уравнений (2.3.1) с гамильтонианом сверхтонкого взаимодействия (3.1.1). На рис. 3.3 показаны временные зависимости приведенного РО антиферромагнетика 57FeB03, при условиях: М обр - $, Q = coe, Q !=0, 1 С 5.
Нетрудно заметить, что осцилляции Раби уже не наблюдаются и картина квантовых биений, определяемая величиной С, имеет более сложный вид. Таким образом, мы теоретически изучили эффекты квантовой интерференции, порождаемые внешним радиочастотным возмущением, в ядерном резонансном рассеянии СИ вперёд при условиях Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса. Наиболее простым для физического понимания является случай, в котором сверхтонкое взаимодействие значительно больше чем квадрупольное. Под действием внешнего радиочастотного поля ось квантования ядерного углового момента совершает периодические движения, приводящие к «смешиванию» сверхтонких подуровней ядерных состояний. Смешанные подуровни будут описываться собственными волновыми функциями Фjit), которые в приближении вращающегося поля (С 1) имеют вид: Интерференция индивидуальных амплитуд резонансного рассеяния гамма-кванта в системе смешанных подуровней, формирует картину квантовых биений сигнала РО «гамма-оптической» среды. Например, если условия Мёссбауэр-ЯМР двойного резонанса выполняются для возбужденного состояния ядра, то функции Фу принимают вид Это приводит к тому, что в сигнале РО квантовые биения с частотами, являющимися комбинациями частот coeg, будут модулироваться осцилляциями Раби с частотами, являющимися комбинациями частот Стесое/2. Такой вариант формирования картины квантовых биений сигнала РО имеет место только при прямом воздействии внешнего РЧ поля на намагниченность насыщения образца. Однако, в антиферромагнетиках типа 57FeBOi внешнее РЧ поле, начиная с некоторой пороговой амплитуды, может действовать на намагниченность насыщения образца через механизм магнитоакустического взаимодействия, что приводит к изменению начальной фазы Qt\ периодического движения оси квантования ядерных угловых моментов [176]. Это приведёт к изменению картины квантовых биений сигнала РО «гамма-оптической» среды, что открывает перспективу использования ядерного резонансного рассеяния СИ для изучения магнитоакустических свойств антиферромагнитных образцов.
