Введение к работе
Актуальность работы. Сфера применения лазеров в научно-технической деятельности человека с каждым годом неуклонно расширяется. Выдвигаются более жёсткие требования к их параметрам. Это, в свою очередь, стимулирует поиск и исследование новых активных сред, пригодных для применения в лазерах. Характерная для современных устройств тенденция к миниатюризации . и повышению удельной мощности требует использования активных сред с высокой концентрацией примесных центров (ПЦ), прозрачных в широком спектральном диапазоне. Особенностью таких сред является значительное разнообразие процессов взаимодействия примесных центров, в связи с чем классическая теория процессов статического или миграционпо-ускоренного тушения доноров является довольно грубым приближением, не учитывающим процессы обратного переноса, кооперативного и резонансного взаимодействий, процессы, описание которых выходят за рамки слабого взаимодействия.
Одним из практически важных примеров необходимости выхода за рамки классической теории безызлучателыюго переноса энергии электронного возбуждения являются процессы взаимодействия примесных центров в кристаллах, активированные трехвалентными ионами иттербия и эрбия (такие активные среды перспективны для создания твердотельных лазеров полуторамикронного диапазона). Состояние ^Іид иона эрбия - основное, и лазер на переходе Гид —* 41|5/2 работает по трехуровневой схеме. Ионы иттербия являются ионами-сенсибилизаторами, при этом эффективность сенсибилизации Yb3+-»Er3+ сильно зависит от скорости внутрицеитровой многофоноыной релаксации энергии с уровня 41ц/2 на лазерный уровень 41и/2, которая в кристаллах оказывается недостаточной,' вследствие чего наблюдается обратный перенос энергии Er3+-»Yb3+. Задача создания кристаллического эрбиевого лазера, таким образом, оказывается связанной с задачей изучения процессов прямого и обратного переноса энергии между ионами Yb3+ и Ег3+.
Приведенный пример является типичным и аналогичная 'ситуация встречается в кристаллических матрицах, активированных ионами Pr1+, Тт3+, Но3* и т. д. В таких матрицах наблюдается многообразие процессов переноса —
статический, миграционно-ускоренный, обратный, кооперативный и т.д., в связи с чем возникает проблема разработки теории процессов бсзызлучательного переноса энергии электронного возбуждения, учитывающая их разнообразие единым образом. В связи с указанной проблемой объектом исследований выступают кооперативные и когерентные процессы при безызлучательном переносе энергии электронного возбуждения между донорами и акцепторами в условиях как импульсной, так и стационарной накачки.
Целью работы является разработка теории процессов безызлучательного
переноса энергии электронного возбуждения с учетом миграции, обратного
переноса, кооперативного и когерентного взаимодействия оптических центров,
применение предложенного описания для расчетов кинетических характеристик,
коэффициента полезного действия и пороговой энергии
высококонцентрированных активных сред, а также изучение спектроскопических и кинетических характеристик возбужденных состояний примесных центров.
Для достижения указанной цели потребовалось решить следующие задачи:
-
Получить из микроскопических скоростных уравнений для доноров и акцепторов кинетику деградации возбуждений донорных и акцепторных активных центров при условии присутствия эффективного обратного переноса;
-
Получить аналитические выражения для населенностей донориой и акцепторной подсистем примесных центров в условиях миграции возбуждений по донорам и обратного переноса при стационарной накачке;
-
Рассчитать генерационные характеристики сенсибилизированных активных сред на примере кристалла CGS:Yb3 \ Ег"', Се3+.
-
Получить кинетические уравнения, описывающие эволюцию донорных и акцепторных возбуждений при кооперативном взаимодействии примесных центров;
-
Исследовать влияние колебаний решетки на безызлучательные свойства оптических центров;
-
Выбрать вид гамильтониана, описывающего резонансное взаимодействие оптических центров в присутствии термостата, и получить кинетические
уравнения, описывающие процесс релаксации энергии электронного
возбуждения; 7. Получить выражение для вероятности переноса энергии возбуждения при
слабом когерентном взаимодействии оптических центров. Научная новизна работы заключается в следующем.
Создан новый метод теоретического исследования процессов переноса энергии электронного возбуждения, использующий разложение в ряд решений кинетических уравнений для локальных населенностей и последующее их усреднение по пространственному распределению примесных центров. Обоснован обобщенный критерий механизма прыжковой миграции, содержащий макропараметры донор-донорного и донор-акцепторного взаимодействия, а также концентрации примесных центров;
получены аналитические выражения кинетики разгорания и тушения акцепторных возбуждений в условиях обратного переноса, которые позволили количественно описать эффект «пленения возбуждений» и установить критерий его возникновения;
получены аналитические выражения для уровней возбуждения доноров и акцепторов, которые учитывают миграцию возбуждений по донорной подсистеме примесных центров и обратный перенос энергии в условиях стационарной накачки;
разработан метод расчета генерационных характеристик сенсибилизированных активных сред, теоретически проанализирована эффективность кристаллов CaGd4(Si04)iO, легированных ионами иттербия, эрбия и церия (кристаллов CGS:Yb,Er,Ce) в качестве активных сред твердотельных полуторамикроныых лазеров; . . .
разработана теория кооперативного донор - акцепторного взаимодействия, показано, что, аналогично классической теории Ферстера-Декстера, микропараметр кооперативного донор-акцепторного взаимодействия пропорционален произведению интегралов перекрытия спектров люминесценции донорных переходов и спектров поглощения акцепторных
переходов, найдена зависимость вероятности кооперативного переноса от расстояний между примесными центрами;
предложен новый способ расчета спектра люминесценции в модели конфигурационных кривых, исследовано влияние частотного эффекта на спектр люминесценции примесных За^ионов, получен явный вид спектра люминесценции с учетом частотного эффекта;
разработана модель взаимодействия оптических центров в присутствии диссипативного окружения, выведены кинетические уравнения, описывающие перенос энергии электронного возбуждения в случае сильного когерентного взаимодействия, проанализирована кинетика затухания возбуждений при абсолютном нуле температуры и при 7>0;
найдено выражение вероятности донор - акцепторного взаимодействия при слабом когерентном взаимодействии оптических центров, показано, что в этом случае возникает осциллирующая зависимость вероятности переноса энергии электронного возбуждения от расстояния, что может привести к пространственно-периодическому распределению возбуждений, т.е. к образованию оптических решеток.
Научное и практическое значение работы.
Разработана теория, позволяющая решать практические задачи по оптимизации и прогнозированию режимов работы твердотельных лазеров на основе сенсибилизированных активных сред. Получены кинетические уравнения для иаселенностей донорных и акцепторных подсистем ПІД, учитывающие миграцию и обратный перенос энергии, позволяют анализировать процессы заселения лазерных уровней сенсибилизированных лазерных сред как в режиме импульсной накачки, так и при стационарной генерации.
Расчет спектра люминесценции примесного центра в модели конфигурационных кривых с учетом частотного эффекта позволяет выяснить влияние локального окружения на спектроскопические свойства ПІД более корректным образом, в частности, проанализировать влияние температуры па спектр люминесценции. При этом полезным математическим результатом, могущим найти применение в исследованиях спектроскопических свойств ПЦ,
является найденное разложение водородоподобной волновой функции Ч'„,„(?) по степеням г/п или а/г при трансляциях на вектор я.
Модель резонансного переноса и релаксации энергии электронного возбуждения в присутствии термостата позволяет связать вероятности переноса и релаксационные характеристики (времена продольной и поперечной релаксации) с параметрами взаимодействия активных центров, что дает возможность производить расчеты указанных параметров из первых принципов.
Рассмотрение слабого когерентного взаимодействия оптических центров позволяет объяснить механизм спонтанного формирования сверхструктур в конденсированных средах. Структура и объем работы.
Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, трех приложений и списка литературы.
Общий объем диссертации составляет 196 страниц, из них 4 страницы -приложения, содержит 23 рисунка и 5 таблиц. Список литературы содержит 227 наименований. Основные положения, выносимые на защиту:
-
Теория процесса безызлучательного переноса энергии электронного возбуждения в кристаллах с примесными системами донорных и акцепторных атомов, базирующееся на усреднении микроскопических уравнений для локальных населенностей примесных центров по пространственному распределению примесных центров.
-
Количественное описание динамики тушения люминесценции доноров и разгорания акцепторов с учетом обратного переноса при малом начальном уровне возбуждения доноров.
-
Критерий применения прыжкового механизма миграции, определяемый соотношением макропараметров донор-акцепторного и донор-донорного переноса энергии.
-
Количественное описание кинетики распада донорных возбуждений на ближних и дальних временных стадиях в условиях прыжковой миграции
возбуждений по донорной и акцепторной подсистемах примесных центров в условиях прямого и обратного переноса энергии.
-
Результаты теоретических расчетов микропарамстра донор-акцепторного кооперативного взаимодействия и кинетики распада донорных возбуждений при кооперативном взаимодействии примесных центров в приближении сплошной среды.
-
Количественное описание зависимости интенсивности люминесценции примесных центров от уровня возбуждения при стационарной накачке, учитывающее миграцию возбуждений по донорной подсистеме и обратный перенос энергии.
-
Результаты теоретического расчета параметров стационарной генерации иттербий-эрбиевых кристаллических сред в условиях миграции и обратного переноса энергии.
-
Количественное описание спектра люминесценции примесного центра в модели конфигурационных кривых с учетом частотного эффекта.
-
Модель безызлучательного резонансного взаимодействия оптических центров, взаимодействующих с диссипативной средой.
-
Результаты теоретического расчета процесса слабого когерентного взаимодействия оптических центров.
Публикации и апробация работы. Основные результаты работы докладывались на:
VI Всесоюзном симпозиуме по спектроскопии кристаллов, активированных редкоземельными и переходными металлами, Москва, 1979;
XIX Всесоюзном Съезде по спектроскопии (Томск, 1983);
XIII международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Минск, 1988);
VI Всесоюзном совещания «Физика, химия и технология люминофоров», (Ставрополь, 1989);
IX Всесоюзном симпозиуме по спектроскопии кристаллов, активированных ионами редкоземельных и переходных металлов (1989);
V Международной конференции «Перестраиваемые лазеры» (Иркутск, 1989);
VI, VIII Всесоюзных совещаниях «Спектроскопия лазерных материалов» (Краснодар, 1979, 1991);
Международных конференциях студентов и аспирантов по фундаментальным наукам «Lomonosov'99» и «Lomonosov'2000» (Москва-1999, Москва-2000);
Х1-м и ХП-м Феофиловском симпозиумах по спектроскопии кристаллов, активированных ионами редкоземельных и переходных металлов (Казань, 2001, Екатеринбург, 2004);
X, XI семинарах-совещаниях «Оптика и спектроскопия конденсированных сред», (Краснодар, 2004, 2005);
девятой Всероссийской конференции «Наука. Экология. Образование», (Краснодар, 2004);
научных семинарах Института общей физики АН СССР, Института кристаллографии АН СССР (1986, 1991 гг.);
семинарах кафедры экспериментальной физики и семинарах физико-технического факультета Кубанского государственного университета. Основные положения диссертационной работы опубликованы в 48 печатных
работах.
