Содержание к диссертации
Введение
Актуальность и развитие исследований поляризационного тормозного излучения 4
Цель работы 18
Научная новизна полученных результатов 19
Научная и практическая значимость полученных результатов 19
Достоверность полученных результатов 20
Положения, выносимые на защиту 21
Апробация работы 21
Список статьей по теме диссертации 22
Список конференций, на которых обсуждались результаты диссертационной работы 23
Личный вклад автора 24
Структура и объем диссертации 25
Содержание работы 25
Первая глава. Экспериментальная установка «Рентген 1» 33
Система формирования пучка электронов 37
Вакуумная система 40
Спектрометрическая система 41
Мишенная камера 45
Методики 47
Вторая глава. Исследование поляризационного тормозного излучения в геометрии обратного рассеяния 49
Экспериментальное исследование поляризационного тормозного излучения в нанодисперсных поликристаллах . 50
Интерпретация результатов. 56
Третья глава. Экспериментальное исследование текстуры поликристаллов с помощью поляризационного тормозного излучения. 65
Заключение 85
Список сокращений и условных обозначений 87
Список литературы 88
- Научная новизна полученных результатов
- Список конференций, на которых обсуждались результаты диссертационной работы
- Спектрометрическая система
- Экспериментальное исследование поляризационного тормозного излучения в нанодисперсных поликристаллах
Научная новизна полученных результатов
В настоящее время активно исследуются новые источники рентгеновского излучения, и развиваются новые методы диагностики вещества с помощью рентгеновского излучения. Такой интерес, прежде всего, обусловлен расширением технологий создания новых материалов, требующих новых методов диагностики, и областей использования концентрированных потоков ионизирующих излучений: медицина, биология, физика твердого тела и другие [1-10]. Как правило, требуются источники с заданными характеристиками спектрально-углового распределения, интенсивности, стабильности и структуры генерирующегося излучения. Одним из перспективных направлений создания источников рентгеновского излучения с управляемым спектром является использование параметрического рентгеновского излучения (ПРИ) релятивистских электронов. Параметрическое рентгеновское излучение позволяет генерировать квазимонохроматический пучок рентгеновских лучей с плавно изменяемой линий. Например, в работе [11] были получены квазимонохраматические рентгеновские линии после взаимодействия электронного пучка энергией с монокристаллом кремния. Энергии зарегистрированных линий были и , при этом теория предсказывала величины спектральной ширины линий и соответственно.
Однако в результате столкновения заряженных частиц с атомами увеличивается амплитуда тепловых колебаний, что приводит к уменьшению выхода излучения [9]. Так же известно, что под действием пучка заряженных частиц качество структуры монокристаллов становится хуже [12]. В настоящей диссертации экспериментально рассматривается ещё одно не менее важное направление в физике излучения заряженных частиц — применение пучков заряженных частиц для исследования атомной структуры вещества.
Одним из приоритетных направлений в настоящее время является развитие технологий, использующих материалы, в состав которых входят наноразмерные составляющие. Уменьшение размеров объектов исследования автоматически ведёт к проблеме совершенствования существующих методов исследования и созданию новых, позволяющих производить локальную диагностику атомной структуры нанодисперсных материалов. В данной связи необходимо упомянуть о существовании двух основных методов диагностики атомной структуры вещества — рентгеноструктурный анализ и электронная микроскопия, каждый из которых имеет свои преимущества и недостатки.
К недостаткам рентгеноструктурного анализа относится сложность эффективного формирования потока рентгеновского излучения с высокой угловой плотностью, малым поперечным сечением и малой расходимостью, что является основным требованием для локальной диагностики атомной структуры нанодисперсных сред. Данные проблемы хорошо известны, а существующие в настоящее время методы получения потоков рентгеновского излучения необходимой плотности требуют существенных материальных затрат (синхротроны, лазеры на свободных электронах).
Методы электронной микроскопии также не лишены недостатков, основными из которых являются необходимость тщательной подготовки образцов и возможность исследования только приповерхностных слоёв образца толщиной порядка 10нм [13]. Более того следует сказать, что после обработки и подготовки образца для соответствующего исследования, его характеристики могут меняться в связи с данным процессом (полировка, травление).
Следует отметить, что методы исследования структуры поликристаллических сред с помощью нейтронов в последнее время так же развиваются. Глубину исследуемого слоя можно выделить среди многочисленных преимуществ использования нейтронов. Однако высокая стоимость, и низкая интенсивность источников нейтронов ограничивают использование методов нейтронной дифракции [14].
Таким образом, актуальной задачей, требующей решения, является исследование новых возможностей диагностики атомной структуры вещества. В данной связи, особый интерес представляют процессы взаимодействия релятивистских заряженных частиц с веществом. В рамках такого подхода возможно обоснованно рассчитывать на перспективность измерения параметров атомной структуры вещества, исходя из измерения характеристик излучения, которое генерируется при взаимодействии заряженной частицы с атомами. Одним из таких механизмов образования излучения, характеристики которого связаны с параметрами атомной структуры вещества, является механизм поляризационного тормозного излучения (ПТИ).
До 70-х годов прошлого века считалось, что при прохождении заряженной частицы вблизи рассеивающего центра возникает излучение, связанное с изменением ее скорости — тормозное излучение. Такое излучение рассматривалось как единственное (за исключением излучения Вавилова-Черенкова), и фактически не выполнялись работы для подтверждения или опровержения данного представления [15].
Данный подход является физически ошибочным, так как при прохождении заряженной частицы вблизи рассевающего центра она поляризует вещество, и оно становится источником вторичных волн. Данные волны гасят друг друга, если среда является стационарной, однородной и скорость движения заряженной частицы меньше фазовой скорости света в среде [16]. Но, если нарушается любое из трех вышеперечисленных условий, полное гашение вторичных волн не происходит и возникает результирующее излучение — поляризационное тормозное излучение. В основном вклад поляризационного механизма меньше вклада тормозного, но при определенных условиях поляризационный механизм излучения доминирует над тормозным.
Следует подчеркнуть, что механизм тормозного излучения и механизм поляризационного тормозного излучения отличаются не только интенсивностью, но и угловым распределением. При движении релятивистких частиц тормозное излучение сосредоточено в конусе по направлению движущейся частицы, в то время как поляризационное тормозное излучение не имеет такой направленности [15].
В настоящее время тормозное излучение хорошо описано теоретически и экспериментально. В работах [17,18] приведены формулы и таблицы, по которым можно рассчитать важнейшие параметры данного механизма излучения в диапазоне энергии электронов , такие как: интенсивность, спектрально-угловое распределение, зависимость от атомного номера и другие. В работе [19] проведены абсолютные измерения и сравнения с расчетными данными, полученными методом Монте-Карло, для более высоких энергий , погрешность данных измерений не превышает 5%.
В механизме ПТИ излучает не частица, а поляризованная среда, поэтому данный механизм излучения получил название "Поляризационное тормозное излучение (ПТИ)". Такое излучение возникает, даже если частица движется с постоянной скоростью. Если при описании явления не учесть влияние ПТИ, то это может привести к совершенно не соответствующим эксперименту результатам [20]. Как отмечалось выше, есть условия, при которых тормозное излучение подавляется и существенным оказывается влияние ПТИ.
Список конференций, на которых обсуждались результаты диссертационной работы
Исследование ПТИ в геометрии обратного рассеяния, реализующегося при взаимодействии релятивистских электронов с поликристаллами.
Для достижения целей были поставлены и решены следующие основные задачи:
- Модифицировать экспериментальную установку “Рентген 1” Отдела физики высоких энергий ФИАН для измерения спектральных и ориентационных характеристик рентгеновского излучения, генерирующегося в геометрии обратного рассеяния при взаимодействии релятивистских электронов с поликристаллическими фольгами.
- Выполнить расчёт оптимальных условий проведения экспериментов по исследованию ПТИ в геометрии обратного рассеяния, образующегося при взаимодействии релятивистских электронов с поликристаллическими фольгами. Разработать методику проведения экспериментов.
- Выполнить экспериментальное исследование ПТИ в геометрии обратного рассеяния в текстурированных и нанодисперсных поликристаллах. Выполнить анализ результатов исследований с целью определения эффективности использования ПТИ в геометрии обратного рассеяния для диагностики атомной и блочной структуры поликристаллических сред.
- Сравнить результаты измерений ориентационных зависимостей выхода когерентных пиков ПТИ в геометрии обратного рассеяния из текстурированных поликристаллов с измерениями ориентационной зависимости брэгговского рассеяния широкополосного рентгеновского излучения. - Выполнить сравнение полученных результатов измерений спектров ПТИ в геометрии обратного рассеяния с существующей теорией. Научная новизна полученных результатов
ПТИ релятивистских заряженных частиц в поликристаллах исследуется сравнительно недавно и к настоящему времени можно выделить достаточно ограниченное число экспериментальных работ [29,31,33,34,38]. ПТИ в геометрии обратного рассеяния из поликристаллов впервые было экспериментально зафиксировано в 2012 г. [41], все последующие эксперименты в данном направлении были выполнены с участием соискателя и являются новыми: - выполнено измерение спектров ПТИ в геометрии обратного рассеяния из нанодисперсных поликристаллов; - выполнено измерение ориентационных зависимостей выхода ПТИ в геометрии обратного рассеяния из текстурированных поликристаллов и сравнение с ориентационными зависимостями брэгговского рассеяния широкополосного рентгеновского излучения; - выполнено сравнение результатов измерений спектров ПТИ в геометрии обратного рассеяния с теорией.
Научная и практическая значимость полученных результатов
Научная значимость диссертационной работы в первую очередь определяется новизной полученных результатов, которые могут стать основой для развития нового направления в диагностике атомной структуры вещества. Поликристаллическое состояние является одним из основных состояний конденсированного вещества, поэтому новые результаты в физике излучения заряженных частиц, полученные при взаимодействии частиц с поликристаллами, являются значимыми.
Полученные в настоящей работе результаты могут стать основой нового энергодисперсионного метода диагностики атомной структуры вещества, основывающегося на измерении спектра ПТИ в геометрии обратного рассеяния в рентгеновском диапазоне. Прикладная ценность возможного нового метода на основе ПТИ в геометрии обратного рассеяния состоит в возможности более простого формирования пучка электронов в сравнении с рентгеновским излучением, что позволит получить высокое пространственное разрешение. Также, можно обоснованно предположить, что в ряде случаев исследование структуры поликристаллических и кристаллических сред на основе ПТИ более информативно, чем в методах рентгеноструктурного анализа, поскольку сигнал ПТИ формируется внутри исследуемого образца и поглощается только при выходе из него, в то время как для методов рентгеноструктурного анализа поглощение сигнала дополнительно происходит при проникновении рентгеновского излучения в образец.
Достоверность полученных результатов Достоверность результатов представленных исследований обеспечивается сертифицированным оборудованием, незначительной статистической ошибкой, повторяемостью результатов и соответствием полученных результатов расчётам, выполненным на основе апробированных методов. Перед проведением экспериментов проводился тщательный анализ функциональных особенностей экспериментальной установки с целью минимизации количества и интенсивности источников фона. Все основные результаты измерений спектров ПТИ получены с использованием энергодисперсионных полупроводниковых детекторов рентгеновского излучения, достаточно хорошо к настоящему времени изученных и хорошо себя зарекомендовавших.
Результаты всех выполненных исследований не противоречат известным результатам в обсуждаемой области физики и могут быть воспроизведены.
Положения, выносимые на защиту - Спектральные когерентные пики ПТИ, генерирующегося релятивистскими электронами в геометрии обратного рассеяния, могут быть достоверно измерены в нанодисперсных поликристаллах. - Зафиксирован эффект сужения спектральных пиков ПТИ, генерирующегося релятивистскими электронами в геометрии обратного рассеяния в нанодисперсных поликристаллах. - Ширина и положение максимума распределения текстуры в поликристаллах могут быть определены на основе измерения ориентационной зависимости выхода когерентных пиков ПТИ, генерирующегося релятивистскими электронами в геометрии обратного рассеяния.
Апробация работы
Материалы диссертации доложены на 6 международных конференциях [52-57] и являются основой 6 статей [42,58-62], опубликованных в рецензируемых журналах, из которых 2 статьи напечатаны в российских журналах, рекомендованных ВАК, 3 статьи — в журналах, индексируемых базой данных SCOPUS (две переведены с русского).
Спектрометрическая система
В ряде работ [29,37,38,41,58-60,62,71-73] предсказана возможность разработки нового энергодисперсионного метода исследования атомной и блочной структуры поликристаллов на основе ПТИ. В данной связи можно провести аналогию с общепризнанными энергодисперсионными методами рентгеноструктурного анализа, где в качестве первичного зондирующего пучка используется широкополосное рентгеновское излучение. В случае ПТИ широкополосное рентгеновское излучение заменяется кулоновским полем псевдофотонов релятивистских электронов. Возможность разработки метода альтернативного методам рентгеноструктурного анализа делает актуальной решение задачи измерения ПТИ из нанодисперсных сред.
Для развития метода диагностики структуры поликристаллов с использованием ПТИ необходимо исследовать поведение характеристик ПТИ при взаимодействии электронов с разными поликристаллическими мишенями.
В существующих работах по ПТИ использовались мишени с размером зерен порядка микрона [37,38,41]. В других трудах не указывается данная особенность [29,30]. В теоретической работе [31], ставшей в последствии основной теоретической работой по ПТИ в поликристаллических средах, поликристалл рассматривался как ансамбль случайно ориентированных микроблоков, размер которых был больше размера области, в которой когерентное рассеяния кулоновского поля падающей частицы осуществляется в полной мере и выход излучения при увеличении размера области не увеличивается (типичные размеры области порядка длины фотопоглощения). Учитывая особенности ранее выполненных работ, значительный интерес представляет экспериментальное исследование возможности регистрации сигнала ПТИ из нанодисперсных структур, в которых размер области когерентности существенно меньше длины фотопоглощения сигнала.
Обсуждаемый вопрос носит не только фундаментальный характер, но и прикладной в связи с упоминаемой возможностью диагностики нанодисперсных структур на основе ПТИ. Значительный интерес представляет вопрос об экспериментальном определении минимального размера зерен поликристалла, при котором наблюдение пиков ПТИ возможно. Экспериментальное исследование поляризационного тормозного излучения в нанодисперсных поликристаллах. Результаты ранее выполненных исследований ПТИ из поликристаллических фольг показали существенное влияние текстуры поликристаллической мишени на характеристики ПТИ [12,41,42,62]. Данное влияние проявляется в виде усиления или ослабления вклада отдельных кристаллографических плоскостей в общий измеряемый спектр. Для предотвращения влияния данного эффекта на первом этапе экспериментальных исследований была изготовлена поликристаллическая фольга никеля толщиной и средним размером зерен . Выполненный рентгеноструктурный анализ мишень показал отсутствие ярко выраженной текстуры. Измерение ПТИ в геометрии обратного рассеяния было выполнено на основе экспериментальной установке «Рентген 1», описанной в первой главе перед модернизацией. В рамках проводившегося исследования изменения в экспериментальной установке были проведены только в фотонном коллимированном канале, где были установлены дополнительные коллиматоры. На рисунке 10 схематически изображена мишенная камера, система коллимирования сигнала ПТИ и детектор.
Излучение (6), образованное при взаимодействии электронного пучка с мишенью, регистрировалось в геометрии обратного рассеяния энергодисперсионным кремниевым дрейфовым детектором (7) с энергетическим разрешением и площадью окна . Телесный угол регистрации детектора составлял . Перед регистрацией сигнал формировался коллиматорами (8,9), изготовленными из оргстекла с внутренними апертурами и 2 мм соответственно. При такой геометрии в детектор попадал только сигнал, образованный в мишени и в держателе мишени. ХРИ, образованное при взаимодействии рассеянного электронного пучка с пропорциональной камерой, не попадало в детектор, так как поглощалось в мишени.
Согласно [39], расчётное положение когерентных пиков ПТИ назад от различных кристаллографических плоскостей для никеля соответствует значениям: 3.05 кэВ (111), 3.52 кэВ (200), 4.97 кэВ (220), 5.83 кэВ (311), 6.09 кэВ (222) и 7.03 кэВ (400), но из-за конечной величины энергетического разрешения детектора зафиксировать все перечисленные пики было затруднительно вследствие проявления фоновых пиков ХРИ и фантомных пиков вылета. В рассматриваемом случае наиболее ярко будут проявляться пики, соответствующие и линиям ХРИ никеля при энергиях и . Соответствующие энергии пиков вылета равны и
Наличие вышеупомянутых фоновых пиков препятствует регистрации пиков ПТИ от кристаллографических плоскостей (311), (222) и (400). Результаты измерений приведены на рисунке 11. Как видно из представленного спектра, удалось зафиксировать только пики от кристаллографических плоскостей (111), (200) и (220). Спектр обрезан со стороны высоких энергий в начале проявления линии никеля, интенсивность данного пика превышает интенсивность пиков ПТИ больше, чем на два порядка. Рисунок 11. ПТИ назад из поликристаллической фольги никеля. (Средний размер зерна )
Следующим логическим этапом проведения исследований является измерение ПТИ в поликристаллах с размером зерна порядка 10 нм. Такая мишень была изготовлена и предварительно исследована с помощью методов рентгеноструктурного анализа для определения текстуры и размера зерен в научно-образовательном и инновационном центре «Наноструктурные материалы и нанотехнологии» БелГУ.
В качестве мишени была выбрана фольга никеля. Методом Вильямсона Холла было установлено, что средний размер зерен равен . Рентгеноструктурный анализ так же показал, что фольга обладает текстурой с преимущественной ориентацией плоскости вдоль (110) (параллельно поверхности мишени).
Учитывая результаты расчётов положения пиков ПТИ для никеля, наличие фоновых пиков ХРИ и пиков вылета, было возможно зафиксировать пики от кристаллографических плоскостей (111), (200) и (220). Также, фиксирование пиков ПТИ усложнялось ввиду наличия ярко выраженной текстуры. С учетом текстуры, фольга была расположена в держателе мишени таким образом, чтобы ось электронного пучка совпадала с нормалью к поверхности фольги. Такое расположение мишени позволило установить фольгу в положение, при котором сигнал можно было бы зарегистрировать наиболее вероятно.
Экспериментальное исследование поляризационного тормозного излучения в нанодисперсных поликристаллах
Рисунок 32 можно условно делить на 3 участка в зависимости от углов наблюдения. В первом диапазоне легко заметить что глубина исследуемого слоя больше при анализе образца с помощью ПТИ назад. Так же видно, что глубина исследуемого слоя с помощью энергодисперсионных методов увеличивается с увеличением угла наблюдения вследствие увеличения значения брэгговской энергии.
Во втором диапазоне углов наблюдения глубина исследуемого слоя при анализе образца рентгено-дисперсионными методами больше. Однако, данный диапазон находится в области проявления L линии характеристического рентгеновского излучения и в области края фотопоглашения вольфрама, что усложняет анализ полученных результатов. В третьем диапазоне углов наблюдения глубина исследуемого слоя при анализе образца рентгено-дисперсионными методами снова больше. Однако брэгговская энергия резко возрастает с увеличением угла наблюдения.
Подобное поведение можно наблюдать и в более легких элементах. Например, на рисунке 33 изображена глубина исследуемого слоя медной поликристаллической фольги. В данном случае по вертикальной правой оси отложена энергия рассеянных квантов плоскостью (220). Можно убедиться, что данный график так же можно условно разделить на 3 диапазона.
. Зависимость максимальной глубины исследуемого слоя на энергии Брэгга от угла наблюдения. Медная поликристаллическая мишень. Вследствие слабого поглощения рентгеновского излучения в легких элементах, глубина исследуемого слоя возрастает почти в 10 раз до .
Таким образом, представленные зависимости демонстрируют преимущество использования ПТИ для решения определённого круга задач физического материаловедения и физики конденсированного состояния вещества в сравнении с методами рентгеноструктурного анализа. Заключение
I. Модифицирована экспериментальная установка “Рентген 1” ускорительного комплекса Отдела Физики Высоких Энергий ФИАН, на которой были выполнены представленные диссертационные исследования. Возможности установки позволили выполнить исследования в полном запланированном объёме.
II. Выполнен расчёт оптимальных условий проведения эксперимента по исследованию сигнала ПТИ релятивистских электронов в нанодисперсных поликристаллических средах, распространяющегося в направлении противоположном направлению распространения электронов. Разработаны методики проведения экспериментов.
III. В результате экспериментального исследования ПТИ в геометрии обратного рассеяния в нанодисперсных поликристаллах удалось достоверно зафиксировать когерентные линии ПТИ из поликристаллов никеля со средним размером зёрен 300 нм и 50 нм. Выполненное сравнение полученных результатов с теорией [39] показало хорошее согласие по положению и форме зарегистрированных линий ПТИ.
IV. В результате экспериментального исследования ПТИ в геометрии обратного рассеяния в нанодисперсных поликристаллах удалось достоверно зафиксировать эффект сужения спектральной ширины когерентных пиков ПТИ. Измерения показали, что ширина зафиксированных пиков ПТИ совпадает с энергетическим разрешением использовавшегося детектора с точностью, определяемой статистической ошибкой, что даёт основание предположить, что естественная ширина пиков существенно меньше величины энергетического разрешения детектора. V. В результате экспериментального исследования ПТИ в геометрии обратного рассеяния из поликристаллов с различной степенью текстурированности удалось достоверно измерить ориентационные зависимости выхода когерентных линий ПТИ от плоскости (200) для фольги вольфрама и плоскости (220) для фольги никеля. Выполненное сравнение измеренных ориентационных зависимостей с зависимостями, полученными при рассеянии широкополосного рентгеновского излучения, показало хорошее согласие по положению максимума зависимостей. В обеих измеренных ориентационных зависимостях можно отметить, что зависимости, измеренные на основе ПТИ, шире зависимостей, измеренных методом рентгеноструктурного анализа. Разница в ширине измеренных ориентационных зависимостей для обеих мишеней была сопоставима: 4.6 для поликристалла никеля и 4.7 для поликристалла вольфрама. Данная особенность может быть объяснена наличием начального углового распределения кулоновского поля релятивистского электрона, в рассматриваемом случае равного 3.8.
