Введение к работе
Актуальность темы. Экспериментальные и теоретические исследования высоковозбужденных (ридберговских) состояний атомов и молекул, которые особенно интенсивно проводятся в течение последних двух десятилетий, вызваны их важной ролью в физике низкотемпературной плазмы, атмосферных и астрофизических явлениях, лазерної"! спектроскопии, и радиационной химии, а также в связи с многочисленными приложениями, относящимися к разделению изотопов, термоядерному синтезу, созданию детекторов инфракрасного и микроволнового излучения. Интерес к исследованию ридберговских состояний объясняется прежде всего их высокой реакционной способностью, обусловленной значительным запасом внутренней энергии (порядка потенциала ионизации), которая намного превосходит характерные энергии вращательного и колебательного движений .
Ридберговские состояния (PC) характеризуются большими значениями главных квантовых чисел п , большими
размерами электронных оболочек *л и низкими потенциалами ионизации. Другой характерной чертой PC молекул, не имеющих аналога в атомных системах [1-4] является многообразие форм неадиабатической связи. Ионный остов молекулы обладает вращательными и колебательными степенями свободы и обменивается энергией с ридберговским
электроном. По этой причине PC молекул ЛТ , как правило, являются интерференционно смешанными (из-за взаимодействия вибронных состояний), т.е. каждое состояние
**
высоковозбужденной молекулы ЛУ содержит в качестве примеси состояния, отвечающие различным сериям (каналам колебательного и вращательного движений). Перечисленные особенности PC молекул придают им уникальность, как объекту исследования.
В этой связи теоретическое исследование столкновитель-ных и радиационных процессов с участием молекул в ридберговских состояниях является весьма актуальным.
здесь и в дальнейшем применяется атомная система единиц е=га.= Л =1.
Цедь работы состоит в изучении роли неадиабатической
связи электронного и ядерного движений при взаимодействии
PC молекул с нейтральными частицами и электромагнитным
полем. Конкретно рассматриваются две группы процессов.
Первая группа охватывает процессы, развивающиеся при
** медленных столкновениях ридберговских молекул ЛУ с
нейтральными частицами (атомами В или молекулами Л/). К
ним относятся ионизация, неупругие столкновительные
переходы и перезарядка:
Л")' + Д->ЛУ++е +/І, (I)
** **
АУ + В -> ЛУ +И , (2)
** -4- _
ЛУ +Л/->ЛУ л-М . (3)
Ко второй группе процессов относятся связанно-связанные радиационные переходы между ридберговскими состояниями молекул (поглощение или излучение) и связанно-свободные переходы (фотоионизация), т.е.
** 4- —
ЛУ +Л<у->ЛУ -і е (4)
ЛУ +йй>->ЛТ -hfico' . (5)
Исследование процессов (1)-(5) открывает новые
возможности для изучения природы высоковозбужденных
состояний молекул и их влияния на в физико-химические
процессы, протекающих в газовой фазе.
Практическая значимость работы и научная новизна ее
результатов заключается
1. в развитии асимптотического метода и его применении
к исследованию строения поверхности потенциальной энергии
(ППЭ) систем, содержащих ридберговскую молекулу и
нейтральную частицу;
2. в исследовании эффектов, связанных с проявлением
сильной неадиабатической связи с колебательным движением в
ридберговских молекулах, в процессах их столкновений с
нейтральными частицами;
3. в определении сечений ионизации и неупругих
вибронных переходов при медленных столкновениях молекул
Л'2 с атомами инертных газов;
4. в расчетах сечений перезарядки молекул Л'-, с
молекулами ХО и (Л ;
-
в изучении структуры спектров и волновых функций высоковозбужденной молекулы водорода;
-
в развитии теории радиационных связанно-связанных и связанно-свободных переходов между PC двухатомных молекул.
Результаты настоящей диссертационной работы могут быть использованы при изучении кинетических процессов в ионизованных средах, процессов столкновительной и фото-ионизащш молекул, а также в задачах о радиационных столкновениях молекул, атомов и ионов.
Апробация- даботы. Результаты, полученные в работе докладывались на IX Всесоюзной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Рига 1984); II школе-конференции " Кинетігческие и газодинамические процессы в неравновесных средах" (Красновидово 1985); XVI Международной конференцій! по физике электронных и атомных столкновений (Нью-Йорк 1989); VI Международной конференции по переносу энергии и электронов (Прага 1989); IX Европейской конференции по динамике молекулярных столкновений (Прага 1992); XIII Международной (зимней) школе-симпозиуме по химической физике (Красновидово 1995), а также на теоретических семинарах ИХФ РАН.
Публикации^ По теме диссертации опубликовано 9 работ.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из Введения, двух частей, включающих в себя пять глав, Заключения, и списка цитируемой литературы из 82 наименований. Объем диссертации - 108 страниц машинописного текста, включая 18 рисунков и 5 таблиц.