Введение к работе
Актуальность. Хорошо известно, что свойства поверхности зависят от ее структуры. Наиболее ярко различия свойств разных по структуре поверхностей проявляются в процессах адсорбции и десорбции газов. Они обычно связаны с изменением кинетических констант адсорбции, диффузии, десорбции, а иногда с появлением новых адсорбционных состояний.
Данное обстоятельство имеет огромную важность для катализа. Реальные гетерогенные катализаторы, как правило, представляют из себя дисперсные частицы, нанесенные на поверхность инертного носителя. Нанесенные частицы имеют более сложную структуру поверхности по сравнению с массивными образцами, прежде всего, с точки зрения увеличения ее дефектности. Полное же понимание процессов взаимодействия газа с реальной поверхностью невозможно без выяснения влияния на них поверхностных дефектов.
Часто считается, что дефекты на поверхности всегда выступают в роли активных центров3. Однако, конкретных данных еще слишком мало. Поэтому утверждать, что дефектная поверхность будет всегда активнее гладкой, по-видимому, не совсем правильно.
Адсорбция Ог/Ag и CO/Ni исследуется уже давно. Тем не менее, о влиянии на нее дефектов поверхности известно очень мало. В свете же вышесказанного это, бесспорно, представляет большой интерес.
Цель работы состояла в том, чтобы выяснить какое влияние оказывают дефекты поверхности на кинетику адсорбции и десорбции Ог/Ag и CO/Ni.
Научная новизна. Впервые изучено влияние размера частиц серебра на кинетику адсорбции и десорбции кислорода в широкой области давлений и температур. Впервые проведено исследование иошю-индущфованной адсорбцииь монооксида углерода на никеле.
Обнаружено, что дефекты поверхности Ag и Ni приводят к образованию слабосвязанных состояний Ог и СО, соответственно. Впервые показано, что эти состояния являются промежуточными в процессах адсорбции и десорбщш сильносвязанных состояний,
* G.A. Somorjai, Surf.Sci., V.242, Р.481, (1991).
b Под термином "ионно-индуцированная адсорбция" понимается процесс адсорбции с одновременным воздействием ионного пучка на поверхность металла и адслой.
образующихся на идеальных поверхностях. Их характеристики оказываются таковыми, что они тормозят образование конечных состояний.
Практическая ценность. В диссертации изучено влияние дефектов поверхности на кинетику адсорбции - десорбции реагентов для систем, широко используемых в гетерогенном катализе. Данные, полученные в работе, могут найти практическое применение при разработке катализаторов окисления этилена и гидрирования монооксида углерода.
Апробация. Результаты работы докладывались и обсуждались на семинарах Института катализа СО РАН и Института химической кинетики и горения СО РАН, 11 Международном Конгрессе по катализу (Балтимор, США, 1996), II Конференции "Новые тенденции в химической кинетике и катализе" (Новосибирск, Россия, 1995), 2 Международной конференции памяти Г.К. Борескова "Катализ на пороге XXI века, наука и технология" (Новосибирск, Россия, 1997), XXXVI ежегодном конкурсе Института катализа СО РАН на лучшие научно-исследовательские работы (Новосибирск, 1997), XXXII Международной научной студенческой конференции "Студент и научно-технический прогресс" (Новосибирск, 1995).
Публикации. Основной материал диссертации изложен в 4 статьях и 3 тезисах докладов.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов, приложения и списка цитируемой литературы.
Похожие диссертации на Промежуточные состояния, обусловленные дефектами поверхности, в процессах адсорбции и десорбции кислорода на частицах серебра и монооксида углерода на никеле
