Введение к работе
Актуальность темы. Как правило, процессы гетерогенно-ка-талитического окисления углеводородов сопровождаются значительным тепловыделением и обладают высокими значениями энергии активации, поэтому при технологической реализации данных процессов возникают проблемы, связанные с устойчивостью и безопасностью работы реактора. В связи с вышесказанным, задача априорного определения области высокой параметрической чувствительности и нахождения критических условий перехода из одного теплового режима в другой в каталитических контактных аппаратах являегся актуальной. Кроме того, необходимо уметь прогнозирозать влияние режимных параметров на распределение температуры и концентрации в реакторе и, как следствие, на селективность и выход целевого продукта. Используемый в данной работе метод математического моделирования, применяемый для решения вышеперечисленных задач, является одним из наиболее эффективных, поскольку этот метод инвариантен к масштабам реакционного аппарата.
Цель работы. Исследование макрокинетических закономерностей и оптимизация химико-технологического процесса гетерогенного каталитического окисления изобутилепа кислородом воздуха методом математического моделирования.
На основании вышесказанного были поставлены следующие задачи:
-
Разработать математическую модель, создать алгоритм и программу численного исследования трубчатого реактора с неподвижным слоем пористого катализатора, учитывающую мно-гомаршрутность реакции и двухфазность реакционного объема (катализатор-газ). На базе этой модели провести численные исследования температурных и концентрационных полей,устанавливающихся в реакторе при различных значениях определяющих параметров; определить область высокой параметрической чувствительности и критические условия потери тепловой устойчивости; найти оптимальный режим проведения процесса.
-
Разработать математическую модель, алгоритм и программу для численного исследования полочного реактора с непод-
вижными слоями пористого катализатора, перемежающимися встроенными теплообменниками. С помощью этой модели провести численные исследования влияния определяющих параметров па распределение температуры по высоте и радиусу каждого слоя катализатора; рассчитать оптимальное число слоев катализатора и их высоту.
Зи Разработать математическую модель, алгоритм и программу >нисленного исследования каталитического нейтрализатора цилиндрической формы с радиально-симметричным продувом углеводо^одсодержащих сбросовых газов применительно к рас-хматриваемому технологическому процессу. На базе этой модели исследовать .возможность повышения эффективности работы нейтрализатора путем локального теплового инициирования реакции дополнительньгмиэлектронагревателями, расположенными знутри слоя каталитической насадки.
Научная новизна. Впервые проведено комплексное теоретическое изучениепроцесса газофазного гетерогенно-каталитичес-ікстоюкиаіениямзобугиленаззреакционньїх аппаратах различ-іньіх модификаций неподвижным слоем пористого катализатора, в ірезультате которого:
- [разработаны двумерные математические модели, наиболее
полно ^учитывающие основные характеристики исследуемых
^процессов, їв том числе многомаршрутность химических реак-
іцийшлвухфазность реакционных объемов (твердый катализа-
ггор.ігаз);
-;рассчиханыраспределения температуры и концентраций как шсвысоте слоев катализатора, так и по их диаметру при различ-шыхзнаненияхшеличин определяющих параметров;
определеных»бласги жысокойпараметрической чувствитель-1Ности;]рассчитаны1фИтическиеусловия потери тепловой устойчивости при котором происходит переход процесса из режима парциального (мягкого) окисления в высокотемпературный режим "жесткого" «окисления; предложены полуэмпирические зависимости, позволяющиеапрпсгри рассчитъшать эти условия для реакторов трубчатого типа;
применительно к каталитическому нейтрализатору исследованы нестационарные закономерности установления тепло-
вых режимов при искусственном тепловом инициировании реакции локальными электронагревателями; определены оптимальные местоположения этих нагревателей и минимальное время их работы для "розжига" реакции.
Практическая ценность. Создана основа математического моделирования экзотермических процессов газофазного гетеро-генно-каталитического окисления углеводородов в широкораспространенном классе реакционных аппаратов современной химической технологии.
Установлена взаимосвязь параметров макропроцессов, идентифицированы возможные тепловые режимы; для трубчатого реактора получены достаточно простые формулы,позволяющие априори рассчитать критические условия потери тепловой: устойчивости (теплового воспламенения) реакции.
Показана принципиальная возможность использования: полочного реактора спромежуточньїмктегшообменикамігвжаче-стве альтернативного варианта трубчатому применительно' к: процессу парциального окисления изобутштена_
Предложены и теоретически обоснованы конструкторские: решения, повышающие эффективность работы каталитических: нейтрализаторов углеводород со держащих составляющих' сбросовых газов химических производств,.заключагощиесяіва введении в слой катализатора в оггоеделенішіх местахлокальныхзлек-тронагревателей, обеспечивающих сокращение времени "розжига" реакции.
Апробация работы. Результатьтработьт докладывались наїЮ-ом Международном конгрессе "CHISA.'90" (Прага,. Чехослова^ кия, 1990), XII Международной! конференции; по> химическим: реакторам "Химреактор-12" (Ярославль, 1994),. IE Семинаре по теоретическим проблемам катализа:"Каталитическое окисление" (Черноголовка, Россия, 1995), IV-ой конференции; по интенсификации нефтехимических процессов "Нефтехимия-96" (Нижнекамск, 1996), конкурсах и семинарах ИХФЧ РАН.
Публикации. По результатам.работы имеется;6 публикаций, список которых приведен в конце автореферата..
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и;списка цитируемой литера-
туры. Содержание диссертации изложено на 130 страницах, включая 31 рисунок, 2 таблицы и список литературы (175 наименований).
